低温反应溅射Al+α-Al2O3复合靶沉积α-Al2O3薄膜

低温沉积α-Al₂O₃薄膜是拓展其实际工程应用的关键。本研究以Al、α-Al₂O₃和Al + 15wt% α-Al₂O₃为靶材, 用射频磁控溅射在Si(100)基体上沉积氧化铝薄膜。用掠入射X射线衍射(GIXRD)、透射电子显微镜(TEM)、能谱仪(EDS)对所沉积薄膜的相结构和元素含量进行研究, 用纳米压痕技术测量薄膜硬度。结果表明, 在550 ℃的基体温度下, 反应射频磁控溅射Al+α-Al₂O₃靶可获得单相α-Al₂O₃薄膜。靶中的α-Al₂O₃溅射至基片表面能优先形成α-Al₂O₃晶核, 在550 ℃及以上的基体温度下可抑制γ相形核, 促进α-Al₂O₃晶核同质外延生长, 并最终形成单相α-Al₂O₃薄膜。     

α籽晶促进低温反应溅射沉积α-Al2O3薄膜

分别使用反应溅射Al+α-Al₂O₃(15% α-Al₂O₃,质量分数)复合靶和在金箔基体表面预植α-Al₂O₃籽晶,促进α-Al₂O₃薄膜的低温沉积。使用扫描电子显微镜(SEM)、掠入射X射线衍射(GIXRD)和能谱仪(EDS)等方法表征薄膜样品的表面形貌、相结构和元素组成。结果表明,在射频反应溅射Al+α-Al₂O₃复合靶、沉积温度为560℃条件下能在Si(100)基体上沉积出化学计量比的单相α-Al₂O₃薄膜;使用射频反应溅射Al靶、沉积温度为500℃条件下能在预植α-Al₂O₃籽晶(籽晶密度为10⁶/cm²)的金箔表面沉积出化学计量比的单相α-Al₂O₃薄膜。两种研究方案的结果均表明,α-Al₂O₃籽晶能促进低温沉积单相α-Al₂O₃薄膜。     

Fe3O4/GO/CeO2复合纳米材料的制备及其对水中亚甲基蓝吸附性能研究

首先通过溶剂热法制备Fe₃O₄纳米颗粒，再通过离子强度调控法制备磁性氧化石墨烯(Fe₃O₄/GO),最后用共沉淀法制得Fe₃O₄/GO/CeO₂复合纳米材料，并用扫描电镜(SEM)、能量色散X射线光谱(EDX)、X射线衍射(XRD)等技术对其进行表征。结果表明：Fe₃O₄纳米颗粒与CeO₂纳米颗粒均匀地分散在GO上。研究了Fe₃O₄/GO/CeO₂复合纳米材料对亚甲基蓝染料的吸附性能，并考察了不同因素对吸附性能的影响。由于Fe₃O₄纳米颗粒有着磁性的性质，易回收分离，具有再生利用性能。吸附实验结果表明：Fe₃O₄/GO/CeO₂复合纳米材料循环5次后对亚甲基蓝的吸附率仍在95%以上。因此，Fe     

不同晶型Fe2O3催化H2O2湿法脱硝的实验研究

研究了以α-Fe₂O₃、β-Fe₂O₃和γ-Fe₂O₃为催化剂的类Fenton试剂溶液氧化吸收NO的过程,分析了3种Fe₂O₃的晶相结构和表面性质对NO脱除效率的影响机理。脱硝性能测试结果表明：γ-Fe₂O₃的活性最好,在H₂O₂浓度为1.5 mol/L、催化剂浓度为20 mmol/L、pH值为5以及反应温度为55℃等条件下,γ-Fe₂O₃的脱硝率可达87.5%。机理研究表明：3种Fe₂O₃催化H₂O₂分解湿法脱除NO的反应发生在催化剂表面,反应过程中存在氧化还原循环,H₂O₂催化分解的主要产物是·OH。活性差异分析结果表明：Fe₂O₃的晶相结构和表面性质对NO的脱除效果具有显著的影响,γ-Fe₂O₃的活性最高是由于比表面积大、分散性高和表面的Fe²⁺含量更多,而β-Fe₂O₃的活性高于α-Fe₂O₃是由于表面的氧空位含量更多。     

磁性纳米CeO2/Fe3O4非均相Fenton反应催化降解氧氟沙星

为了提高Fe₃O₄的催化活性, 制备了磁性CeO₂/Fe₃O₄复合纳米粒子, 构成非均相Fenton反应体系, 催化降解水环境中的氧氟沙星抗生素。研究了CeO₂含量、H₂O₂浓度、pH等因素对CeO₂/Fe₃O₄非均相催化活性的影响, 并通过溶出铁离子测定、动力学拟合等方式对反应机理进行探究。结果表明, CeO₂/Fe₃O₄较Fe₃O₄具有更强的催化活性, 氧氟沙星的降解率随CeO₂含量、H₂O₂浓度和溶液酸度的增加而提高, 当H₂O₂浓度为100 mmol/L 以及pH为3时, CeO₂/Fe₃O₄(摩尔比=0.780)-H₂O₂体系催化降解氧氟沙星的效果最佳。CeO₂/Fe₃O₄体系催化降解氧氟沙星反应遵循一级反应动力学方程, 反应机理主要为催化剂表面的催化反应, 同时CeO₂产生氧空位的电子转移对Fe₃O₄的催化反应起到协同强化的作用。     

Pd负载型介孔ZrO2-TiO2复合材料的设计合成及其CO催化氧化性能研究

以介孔结构的复合ZrO₂-TiO₂为载体负载活性组分, 制备了具有高CO催化氧化活性的Pd/ZrO₂-TiO₂与PdCu/ZrO₂-TiO₂负载型催化剂。XRD、TEM研究结果表明: 活性组分Pd、Cu物种可均匀分散于介孔载体中。系统考察了不同的催化剂载体、制备方法和助催化剂等对该介孔复合材料CO催化氧化性能的影响, 结果表明: 以ZrO₂-TiO₂为载体的催化剂其CO催化氧化活性明显优于以介孔Al₂O₃或介孔SBA-15为载体的催化剂; 一步法制备的介孔Pd/ZrO₂-TiO₂催化剂其CO催化氧化的低温活性较浸渍法制备的Pd/ZrO₂-TiO₂有很大提高; 并且Pd和Cu物种共负载的介孔ZrO₂-TiO₂复合催化剂具有最优的CO催化氧化活性, 其CO的完全催化氧化温度可降至170℃, O₂-TPD分析说明Pd和Cu之间的相互作用使得PdCu/ZT催化剂在更低温度具有氧化还原活性。     

多级结构形貌β-Bi2O3/BiOCOOH复合光催化剂的制备及其光催化性能

用水热法合成具有多级结构形貌的甲酸氧铋,将其作为自牺牲前驱体调节热处理温度制备出不同的产物,其中一种是具有可见光响应的新型β-Bi₂O₃/BiOCOOH复合光催化材料。使用X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、扫描电子显微镜(SEM)和光电化学响应等手段表征不同温度热处理后产物的晶型结构、光吸收性能、形貌、光电流等物理化学性质。以罗丹明B作为光催化活性评价的探针分子,研究了在不同温度热处理产物的可见光光催化性能。结果表明,热处理温度从250℃提高到330℃、400℃、450℃,甲酸氧铋发生以下转变：BiOCOOH→β-Bi₂O₃/BiOCOOH→β-Bi₂O₃→α-Bi₂O₃。在330℃和350℃热处理后的β-Bi₂O₃/BiOCOOH复合光催化剂可见光催化性能最优,其降解速率比β-Bi₂O₃、α-Bi₂O₃分别高6.7倍和100倍。对罗丹明B表现出最佳脱色率的样品,光照90 min的矿化率可达88%。与纯相物质(β-Bi₂O₃、BiOCOOH)相比β-Bi₂O₃/BiOCOOH复合材料具有更大的光电流响应和更小的阻抗。结合UV-vis DRS和莫特-肖特基曲线可推测,β-Bi₂O₃与BiOCOOH可紧密结合形成Z-型光催化结构,具有更高的光生载流子分离效率并实现光生电荷的分离。     

碳热还原氮化法结合泡沫前驱体制备超细氮化铝粉体

本研究使用改良的碳热还原氮化法合成超细氮化铝粉体。以γ氧化铝和蔗糖作为铝源和碳源, 先预处理制备成多孔泡沫, 再通过碳热还原氮化法合成氮化铝粉体。反应过程和产物通过X射线衍射分析、SEM和TEM确定。X射线衍射分析表明整个反应过程不存在氧化铝的相转变。高分辨透射电子显微镜显示γ-Al₂O₃颗粒被无定型碳包裹, 从而抑制了γ-Al₂O₃到α-Al₂O₃的相转变。泡沫的多孔结构促进了氮气的扩散和反应副产物的释放, 使得最低反应温度降低至1450 ℃。SEM结果表明得到的氮化铝颗粒粒径大约为50 nm。本研究合成的氮化铝粉体可用于制备高热导氮化铝陶瓷。     

S型异质结Bi4O5Br2/CeO2的制备及其光催化CO2还原性能

光催化CO₂还原技术的关键是开发高效光催化剂,而构建具有紧密界面结构的异质结是增强界面电荷转移,实现高效光催化活性的有效途径。本研究采用静电纺丝技术结合水热法,将Bi₄O₅Br₂纳米片镶嵌在CeO₂纳米纤维表面,制得Bi₄O₅Br₂/CeO₂纤维光催化材料(B@C-x,x对应反应物的加入量)。利用不同方法表征其微观结构、形貌和光电性能。结果表明,适当Bi₄O₅Br₂含量的Bi₄O₅Br₂/CeO₂异质结可以显著提高CeO₂纳米纤维的光催化性能。与纯Bi₄O₅Br₂和CeO₂相比,B@C-2在模拟太阳光下表现出最佳光催化活性,不使用任...     

不同配体Ce-MOFs衍生的CeO2催化剂的制备及催化性能研究

通过水热合成法合成了有机配体不同的前驱体铈基金属-有机骨架,经过400℃煅烧得到CeO₂催化剂用于催化氧化甲苯,并研究了催化剂的性能。结果表明,在反应温度为180～260℃、质量空速为60000mL/(g·h)条件下,催化剂活性顺序为CeO₂-B>CeO₂-M>CeO₂-A(B、M、A分别是有机配体4,4′-联吡啶、2-甲基咪唑、2-氨基对苯二甲酸的英文首字母)。CeO₂-B在215℃对甲苯的降解率达到92.9%,在30h稳定性测试中保持优异的催化性能,其优异的催化活性得益于较大的比表面积(126.72m²/g)、孔容(0.19cm³/g)、平均孔径(5.44nm)、较高的Ce³⁺含量(19.97%)和表面化学吸附氧含量(43.63%)。X射线衍射、全自动比表面积分析仪、扫描电子显微镜、氢气-程序升温还原、X射线光电子能谱等表征证明,有机配体会影响催化剂的比表面积、孔容、孔径和粒径等物理性质。     

MnO2-CeO2纳米复合材料的制备及其对CO的净化催化性能

采用溶液燃烧法制备层状多孔结构MnO₂-CeO₂纳米复合材料。催化氧化实验表征产物结果表明,相较于纯CeO₂,MnO₂-CeO₂纳米复合材料催化氧化CO性能明显提升：当复合材料(MnO₂)所占百分比为30%时,CO的转化温度最低,有望成为低成本高性能的新型CO催化剂。     

在900℃添加CeO2 对SiO2-Al2O3-ZnO-CaO搪瓷析晶和热震行为的影响

在SiO₂-Al₂O₃-ZnO-CaO-ZrO₂-TiO₂搪瓷中加入10%~20%(质量分数)粒径为20~50 nm的CeO₂颗粒,制备出SiO₂-Al₂O₃-ZnO-CaO搪瓷,用扫描电子显微镜(SEM)/能谱仪(EDS)、X射线衍射仪(XRD)和透射电镜(TEM)研究其在900℃空气中的析晶行为和相演变。结果表明：添加20%的CeO₂颗粒可阻碍针状ZrSiO₄和羽毛状CaTiSiO₅晶体的析出,随着CeO₂颗粒添加量的提高阻碍作用增强;CeO₂与搪瓷中的ZrO₂结合生成固溶体促进初生晶体CaZrTi₂O₇析出,而CaZrTi₂O₇随着烧结时间的延长几乎不转变为ZrSiO₄。同时,在生成CaZrTi₂O₇晶体的过程中Ca和Ti的消耗也抑制了CaTiSiO₅晶体的析出。这表明,添加20%的CeO₂可使这种搪瓷体系在900℃保持较高的稳定性和优异的抗热震性能,从而延长搪瓷的使用寿命。     

Pd-Sn-Co纳米粒子修饰还原氧化石墨烯/CuBi2O4复合材料的制备及电催化性能

采用水热-浸渍还原法将Pd-Sn-Co纳米粒子固载到氧化石墨烯（GO）/CuBi₂O₄载体上,成功获得Pd-Sn-Co@还原氧化石墨烯(rGO)/CuBi₂O₄复合催化剂,并用于碱性介质中乙二醇的电催化氧化。通过比较单金属Pd、双金属Pd-Co、Pd-Sn及三金属Pd-Sn-Co@rGO/CuBi₂O₄四种负载型催化剂的电催化性能发现,三金属Pd-Sn-Co@rGO/CuBi₂O₄展现出最高的电催化活性和抗毒能力,其正向峰电流密度达到186.54 mA·cm?2,是商用Pd/C (29.57 mA·cm?2)的6.3倍。这种优良的电氧化性能归功于载体GO/CuBi₂O₄独特的三维结构为负载金属提供了充足的界面和活性位点及良好分散性的Pd-Sn-Co三金属纳米粒子之间强烈的协同作用,此外,将GO引入到CuBi₂O₄中有利于多金属纳米粒子的负载并吸附更多的含氧物种,提供优良的电子转移并增大与乙二醇分子的接触面积。这种新型复合材料的制备为发展高效Pd基电催化氧化直接醇类燃料电池提供了新途径,具有较好的理论和应用价值。      

不同锰含量纳米MnO2-Fe2O3-CeO2/Al2O3的制备、表征及其催化还原NO/NO_2性能

减少发动机冷启动极低温度下排气中的NO_x对于生态环境与人类健康至关重要,MnO₂在低温区间对NO_x具有较高催化活性,是一种极具发展前景的纳米催化剂。通过超声波辅助共沉淀法制备不同锰含量MnO₂-Fe₂O₃-CeO₂/Al₂O₃纳米催化材料,探讨表面结构特性与其脱硝活性的内在联系。研究发现:锰含量为15%(质量分数)时具有最大比表面积与最小晶粒,活性物质分布最为均匀,金属氧化物结晶度得到抑制,Mn,Fe和Ce呈现较佳共存态,能够促进化学吸附氧的富集,并通过提高NO催化氧化成NO₂来提高快速SCR反应速率,NO₂转化率在50℃时即达到了88.5%。在改善催化材料构效关系、提高NO预氧化和快速SCR反应性能方面,优化锰含量是一种极其有效的方法。     

Bi2O3-TiO2复合氧化物光催化环己烷选择氧化

环己烷选择性氧化生成的环己醇和环己酮是己内酰胺合成中的重要中间体,在尼龙生产中具有重要作用,但工业路线条件苛刻,效率低。温和条件下环己烷选择性氧化引起极大关注,而光催化在低温环境压力下的饱和 C-H 活化和氧化具有独特优势。本文采用水热法制备了一系列 Bi₂O₃-TiO₂复合催化剂,对其结构、形貌、光学与光电化学性质通过多种方法包括 SEM、XRD、N₂吸脱附、UV-Vis、光致发光光谱、瞬态光电流响应等进行详细表征。在室温、0.1 MPa 氧气为氧化剂、500 W 氙灯模拟太阳光条件下比较了纯 TiO₂、Bi₂O₃ 和 Bi₂O₃-TiO₂ 复合物对环己烷选择性氧化的催化性能,结果表明,复合 Bi₂O₃ 后提高了 TiO₂ 的催化活性,其中 9%Bi₂O₃-T...     

研磨-焙烧法制备La2O3/BiOCl复合光催化剂及其对高浓度染料降解性能

首先利用沉淀法合成了BiOCl纳米片, 然后利用研磨-焙烧法将La₂O₃纳米颗粒复合到BiOCl纳米片中, 制备了一系列La₂O₃/BiOCl复合光催化剂(La₂O₃: 1wt%、2wt%、4wt%、8wt%)。运用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、傅里叶红外光谱(FT-IR)和光致发光(PL)谱等对样品的晶相、光吸收和表面性能等进行了表征。以紫外灯(λ = 254 nm)为光源, 评价了所制备样品光催化降解高浓度染料酸性橙II(40×10^-6)的活性。结果表明, 经过研磨-焙烧后该系列催化剂均具有较好的结晶性能, 同时2~5 nm的La₂O₃纳米粒子粘附在BiOCl纳米片表面。200℃焙烧制备的1wt%La₂O₃/BiOCl催化剂具有丰富的表面羟基, 对染料表现出较强的吸附性能。该催化剂表现了最高的光催化活性, 活性为纯BiOCl的2.4倍。另外, La₂O₃/BiOCl中的La³⁺提供的氧化-还原势阱可能捕获光生电子, 从而阻止了光生电子(e^-)和空穴(h⁺)的复合, 有利于光催化活性的提高。     

不同pH下KBiFe2O5可见光催化性能研究

采用温和的水热法制备了多铁KBiFe₂O₅粉体。利用X射线衍射(XRD)和场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)等手段对样品的纯度及形貌进行了表征。利用紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)测试了样品的光吸收性能。通过降解罗丹明B(RhB)和甲基橙(MO)研究了染料溶液pH值对KBiFe₂O₅可见光催化性能的影响。结果显示, KBiFe₂O₅的可见光催化性能随着溶液pH值的下降而显著提升, 这是由于溶液中的催化剂在酸性条件下具有更好的分散性, 并且染料分子更容易吸附到催化剂表面, 从而提高催化效率。     

一步法直接合成rGO/Bi2O2CO3及其光催化性能研究

采用简单易行的一锅水热法, 制备了还原氧化石墨烯(RGO)复合的Bi₂O₂CO₃光催化剂。通过XRD、N₂吸附、XPS、SEM和TEM等测试手段对光催化剂进行表征。结果表明: 石墨烯与Bi₂O₂CO₃纳米片形成了有效复合。在设计吸附饱和排除RGO物理吸附的影响下, 发现复合光催化剂的性能明显提高, 其中RGO复合量为6.0wt%时活性最佳, 其光催化降解RhB的速率是Bi₂O₂CO₃的3.02倍, 并具有良好的循环稳定性。光电谱学分析表明复合RGO有效抑制了光生电子-空穴对的复合, 且拓宽和增强了催化剂的可见光吸收。机理分析表明: RGO/Bi₂O₂CO₃中O₂可多位点捕获光生电子, 从而产生更多活性物种O₂^-·, 实现对污染物的快速有效降解。     

W掺入对Ti0.8Zr0.2Ce0.2O2.4/Al2O3-TiO2-SiO2催化脱硝性能的优化

以Al₂O₃-TiO₂-SiO₂(ATS)为载体、Ti_0.8Zr_0.2Ce_0.2O_2.4(TZC)为催化活性组分, 采用挤出成型法制备系列整体式TZC/ATS及W掺入催化剂样品。研究了W掺入对催化剂TZC/ATS 的氨气选择性催化还原(NH₃-SCR)脱除NO活性及抗K₂O、CaO等毒性的影响, 比较了Ti_0.8Zr_0.2Ce_0.2W_0.08O_2.64/ATS(TZCW_0.4/ATS)催化剂与V₂O₅(WO₃)/TiO₂催化剂的抗K₂O、CaO等中毒性能, 并采用N₂-BET、XRD、SEM和NH₃-TPD等技术手段分别表征了催化剂的比表面积、固相结构、微观形貌及表面酸性。结果表明, 当活性组分中Ti/Zr/Ce/W元素摩尔比为4:1:1:0.4时, TZCW_0.4/ATS催化剂NH₃-SCR脱除NO的效率最高、稳定性最好。W掺入显著增强了催化剂的抗K₂O及CaO毒性能力, 且TZCW_0.4/ATS催化剂抗K₂O及CaO的中毒能力明显强于V₂O₅(WO₃)/TiO₂催化剂。分析表明, W掺入提高了TZCW_0.4/ATS催化剂的比表面积, 增加了催化剂的表面酸量, 从而优化了催化剂的脱硝性能。     

γ-Fe2O3超顺磁纳米颗粒/壳聚糖复合胶体的制备、表征及其对Pb(Ⅱ)的吸附研究

超顺磁纳米材料因其具有较好的吸附性能、良好的生物相容性和易固液分离等优点而在重金属的去除研究中备受关注。将壳聚糖与由共沉淀法制备的γ-Fe₂O₃超顺磁纳米颗粒复合制备γ-Fe₂O₃超顺磁纳米颗粒/壳聚糖复合胶体体系,利用动态光散射与小角X射线散射技术对胶体粒径及结构进行原位表征,并考察该胶体体系对Pb(Ⅱ)的吸附性能。结果表明:γ-Fe₂O₃超顺磁纳米颗粒多分散系数较小,与壳聚糖复合后呈软团聚的胶体结构;该胶体体系对Pb(Ⅱ)的吸附动力学符合准二级吸附动力学模型,动力学拟合最大吸附容量为42.9 mg/g,说明该胶体体系对Pb(Ⅱ)具有优异的吸附性能且以化学吸附为主。该胶体体系可为Pb(Ⅱ)污染的水体治理提供实验和技术参考。