氧化锰催化剂的制备及其炭烟颗粒的催化燃烧研究

在我们现在的生产生活中,柴油机等相关的动力系统已经成为了支撑我们工业发展的重心,但也正是因为此,也为我们目前的环境保护工作带来了很多的麻烦,现如今的大气污染问题日益严重,特别是近几年来中国各地出现很多因为雾霾所导致的非常规自然灾害,而这一切的根源就因为柴油车尾气排放大量的包括PM2.5在内的碳粉颗粒导致的[1].严重环...     

碱金属Rb掺锰对碳烟颗粒催化燃烧活性的影响

碳烟是导致雾霾天气的罪魁祸首,选用适宜的催化剂提高碳烟颗粒的催化活性,可有效消除其对人体和环境的危害。采用溶胶凝胶法在Mn_2O_3(三氧化二锰)中掺杂不同含量的碱金属Rb(铷),合成了类似水钠锰矿和锰钾矿结构的催化剂,并着重探讨了该催化剂的组成和结构对碳烟颗粒燃烧性能的影响。研究结果表明:Rb_(0.6)Mn的催化效果相对最佳,可使碳烟的T_m(碳烟转化率为50%时的温度)达到333℃;Rb_xMn催化剂表面覆盖的碱金属,使得催化剂与碳烟颗粒的表面接触性能因碱金属熔融盐之特性而降低;碱金属与Mn形成的特殊结构(即Rb离子在掺杂过程中会部分富集在催化剂表面),使Mn价态升高,表面氧物种缺陷位增多,从而提高了氧的流动性,进而促进了碳烟的催化燃烧。     

锰氧化物催化剂催化燃烧挥发性有机物的研究进展

挥发性有机物(VOCs)广泛存在于大气环境中,是直接引起复合型大气污染的主要原因.现阶段,催化燃烧技术被称为去除VOCs最有效的方法之一,在一定条件下能够实现VOCs的完全无害化处理.本文从单一型、掺杂型和负载型三种类型的锰氧化物催化剂出发,对锰氧化物催化剂催化燃烧VOCs的最新研究进行了综述,并对未来锰氧化物催化剂的...     

大孔钙钛矿型氧化物催化剂制备及其对碳烟燃烧的催化性能

采用有机络合和溶液燃烧相结合的方法制备了La_1-xK_xFe_1-yCo_yO₃ (x=0, 0.1;y=0, 0.5)催化剂,通过X射线衍射（XRD）、傅立叶红外吸收光谱（FT-IR）和扫描电镜等分析手段对La_1-xK_xFe_1-yCo_yO₃ 催化剂进行了表征。结果表明,制备的催化剂为钙钛矿型复合氧化物,具有蜂窝状大孔结构,平均孔径大于50 nm。采用超声辅助的方法让碳烟颗粒扩散到催化剂孔道内,利用程序升温反应技术评价了La_1-xK_xFe_1-yCo_yO₃ 催化剂对柴油车尾气中碳烟颗粒物的催化燃烧活性,结果表明,大孔钙钛矿催化剂具有较高的碳烟催化燃烧活性,与纯碳烟的燃烧峰值温度(Tm）相比,下降了（165~239） ℃。通过A位和B位离子的部分取代,可以使钙钛矿型氧化物催化剂的催化氧化性能进一步提高,m降低超过70 ℃。     

不同水热条件下MnO_2的制备及其催化炭烟颗粒燃烧性能

采用简单的水热法,通过控制不同锰源、酸碱性及水热温度等条件制备一系列MnO_2催化剂,利用SEM、XRD、N_2吸附-脱附和H_2-TPR等对MnO_2催化剂的物化性能进行表征,考察MnO_2催化剂催化炭烟颗粒燃烧的性能。结果表明,制备的纳米棒状MnO_2催化剂均具有良好的催化燃烧炭烟活性,在水热温度120℃、锰源为硝酸锰和酸性条件下,制备的MnO_2催化剂具有最佳催化燃烧炭烟颗粒的性能。     

低温等离子体改性LaCoO_3催化剂去除炭烟颗粒的催化性能

采用低温等离子体对LaCoO_3复合氧化物进行表面改性,利用XRD、FT-IR、H2-TPR和O_2-TPD等对催化剂表面物化性能进行表征,分析等离子体对催化剂表面物化性质的影响。采用程序升温氧化反应评价催化剂对模拟柴油机炭烟催化氧化的活性。结果表明,等离子体改性促进了催化剂表面晶格氧的活化,增加了活性氧物种数目,从而增强了催化剂对炭烟催化氧化活性,炭烟催化起燃温度Ti由278℃降到274℃,峰值温度Tm由354℃降至345℃,燃尽温度Tf由425℃降至386℃。     

硅掺杂锰酸锂的自蔓延燃烧制备及其性能研究

为了解决充放电过程中锰酸锂循环性能较差的问题,采用自蔓延燃烧法制备了硅掺杂锰酸锂超细颗粒(LiMn_1.95Si_0.05O₄,简称LMSO)。通过X射线衍射光谱、扫描电子显微镜、循环伏安法等方法研究了硅掺杂对锰酸锂晶体结构、微观形貌和电化学性能的影响。结果表明,硅掺杂不会改变锰酸锂尖晶石的结构;锰酸锂的粒径大于0.1μm,而大部分硅掺杂锰酸锂颗粒小于0.1μm。颗粒尺寸减小,缩短了锂离子的扩散路径,提高了材料的电化学性能。LMSO在0.2C倍率下放电比容量高达123.7 mA·h/g,在1C倍率下循环100次后的容量保持率为95%。     

锰氧化物催化剂催化氧化甲醛的研究进展

锰氧化物具有活性高、毒性低、资源丰富、合成方法多样等优点,常作为许多催化反应的催化剂或载体材料。该文综述了近年来锰氧化物催化剂的研究进展,主要介绍了单一锰氧化物、掺杂改性的锰氧化物以及锰氧化物复合材料在甲醛催化氧化反应中的催化性能;讨论了形貌、晶型结构以及其他因素对催化性能的影响;并归纳了一部分甲醛催化氧化的反应机理;最后指出要发展高效、经济、环保的锰氧化物催化剂,通过构建更多的缺陷、添加助剂、掺杂改性等方法,增加活性面和活性位的数量,来提高锰氧化物的催化性能是未来的主要研究方向。     

自蔓延燃烧法合成ZnO粉体及其压敏电阻的制备

以硝酸锌、尿素以及其它添加剂为原料,通过自蔓延燃烧法一次性合成了ZnO压敏电阻用掺杂纳米粉体.用X射线衍射、扫描电镜、比表面测试、激光粒度分析等手段对所制备粉体的性能进行了表征.研究了反应物质量比对粉体性能的影响,以及煅烧温度对ZnO压敏电阻电性能的影响,并对自蔓延燃烧合成反应进行了初步探讨.结果表明:在点火温度为600℃,尿素/金属离子盐质量比为1∶1时,所制备的掺杂纳米ZnO粉体的综合性能最好.用此粉体制备的ZnO压敏电阻的电性能最佳,电位梯度为745.27V/mm,非线性系数为56.53,漏电流为6μA.     

溶胶-凝胶自蔓延燃烧法制备CaIn_2O_4可见光催化剂研究

传统的TiO2光催化剂仅能在紫外光的激发下有效光降解有机污染物,而新型的CaIn,2O4光催化剂则能在可见光下有效降解有机物.目前多采用固相反应法来制备CaIn2O4光催化剂,固相反应的缺点是反应温度高、时间长、反应不充分,且所得产物颗粒粗.针对固相反应法的不足,今新采用溶胶-凝胶自蔓延燃烧法制备了CaIn2O4光催化剂,在较低煅烧温度下得到了颗粒度细并且均匀的产品;还研究了体系Ph与煅烧温度的影响,得到了较好的工艺参数.实验所制备的CaIn2O4光催化剂可在2 h内完全降解自然光照射下浓度为10 mg·L-1的亚甲基兰溶液,光降解效果好于固相法产品,实现了采用简便的方法制备高活性CaIn2O4光催化剂的目的.     

自蔓延燃烧法制备Ba3MgSi2O8∶Eu2+,Mn2+荧光粉

本文以乙二醇为溶剂,无水乙醇为助燃剂,首次采用自蔓延燃烧法制备了白光LED用Ba3Mgsi2O8∶Eu2+,Mn2+荧光粉,利用XRD、粒度分析仪和荧光分光光度计对样品进行了测试,荧光分析结果表明:在375nm波长光源激发下,1100℃制备的样品可同时发射绿、蓝两色光.     

尿素燃烧法制备镍基甲烷化催化剂及其催化反应性能

以拟薄水铝石、硝酸镍以及镁、钴、镧和铁的硝酸盐为原料,尿素为燃烧剂,采用尿素燃烧法制备系列镍基(以及含助剂)甲烷化催化剂。通过XRD和BET等对催化剂结构进行表征,采用固定床反应器评价催化剂的合成气甲烷化催化反应性能,考察Ni含量、尿素与原料质量比、焙烧温度和不同助剂等对催化剂结构和性能的影响,评价催化剂的稳定性。结果表明,Ni O质量分数为7.5%~44.8%时,采用尿素燃烧法均可制备γ-Al2O3为载体的镍基甲烷化催化剂,最佳制备条件为:尿素与原料质量比3∶1,焙烧温度450℃,燃烧时间40 min。26.1%Ni O/γ-Al2O3催化剂表现出较好的催化性能,在230℃和常压条件下,CO转化率和CH4选择性分别达99.5%和98.3%。26.1%Ni O-2.6%La2O3/γ-Al2O3催化剂在(230~700)℃经过多次升降反应温度和1 460 h的长周期稳定性测试,表现出较好的稳定性和耐热冲击性能。     

柴油车排气碳微粒催化燃烧研究新进展

主要介绍了国内外柴油车排气碳微粒催化燃烧的研究现状和最新进展,重点分析了贵金属、金属氧化物、金属氧化物碱金属复合型以及过渡金属复合型催化剂在去除柴油车排气中碳微粒中的特点、存在问题以及在实际中的应用,指出未来柴油车排气后处理的发展趋势是同时去除CO、HC、NOx和微粒的四元催化剂。     

Vm/MOx催化剂对柴油碳烟催化燃烧抗硫中毒性能的比较

用柠檬酸络合助溶的等体积浸渍法制备了不同载体(γ-Al2O3 、SiO2 、TiO2、ZrO2和CeO2)负载的系列钒氧化物催化剂,使用红外光谱对催化剂硫中毒老化后的结构进行表征,采用程序升温氧化反应技术评价了硫老化后的催化剂对柴油碳烟催化燃烧的活性.结果表明,负载钒基氧化物催化剂硫老化后,催化剂表面主要以亚硫酸盐物种...     

La1-xAgxCoO3钙钛矿催化剂的制备及烟碳颗粒催化燃烧性能

采用柠檬酸溶胶-凝胶法制备La_1-xAg_xCoO₃系列钙钛矿催化剂,并对催化剂进行XRD和H₂-TPR表征。XRD结果表明,LaCoO₃钙钛矿中掺杂Ag,部分Ag进入晶格,同时部分Ag以单质形式存在于钙钛矿表面。H₂-TPR结果表明,Ag的掺杂有利于提高LaCoO₃催化剂的低温还原性能。在此基础上,考察催化剂在紧密接触条件下对标准碳和烟碳的催化燃烧性能,发现LaCoO₃钙钛矿可降低标准碳的起燃温度,在LaCoO₃催化剂中掺入Ag,标准碳的燃烧温度进一步降低。催化剂对标准碳的催化燃烧活性随着Ag添加量的增加而逐渐增加。La_1-xAg_xCoO₃催化剂对烟碳的催化燃烧具有较好活性,但Ag含量对催化剂在烟碳催化燃烧中的活性影响较小。为了在烟碳催化燃烧性能和降低卷烟燃烧温度之间建立关联,将催化剂添加到烟丝表面,考察催化剂的添加对卷烟最高燃烧温度的影响,结果表明,当催化剂添加量为烟丝质量的5%时,卷烟的最高燃烧温度可降低28 ℃。     

碳烟颗粒在NOx储存催化剂上的燃烧研究进展

柴油车排放的碳烟颗粒和NOx严重危害环境和健康,开发和应用柴油车排放后处理技术势在必行。总结了尾气后处理技术中碳烟颗粒在NOx储存催化剂上燃烧的技术发展路线以及研究进展,包括几种不同贵金属型和稀土混合氧化物型催化剂,同时归纳了其催化作用机理,并对NOx物种对碳烟燃烧活性影响进行归纳分析,对该技术在实际应用中存在的问题和应用前景进行了讨论。     

Testing molten metal oxide catalysts over structured ceramic substrates for diesel soot oxidation

Onboard tests of an oxide (CoO_x) and a molten mixed oxide catalyst (CoPbO_x) supported on cordierite wall flow filters (Corning Durotrap CO EX80) were performed on rollers with a 1.9-l light duty vehicle for three different driving conditions including two constant speeds with different loadings and a standard European cycle (NEDC). The balance point temperatures obtained in these tests were used to compare the catalytic activity under onboard conditions with laboratory measurements. Onboard tests showed similar catalytic activities with the previous micro-reactor experiments performed in “loose contact” mode [D. Uner, M.K. Demirkol, B. Dernaika, Appl. Catal. B: Environ., in press]. The concentration profiles of the active layer determined by SEM-EDX analysis after use and after aging revealed that the mobile component, PbO_x, migrated in the flow direction and accumulated at the closed end of the channel. There is no direct evidence for the evaporative loss of PbO_x. Regions of high activity indicated by low carbon amounts with unique Pb–Co ratios were determined by SEM analysis.     

Thermal stability of Cu-K-V catalyst for diesel soot combustion

This paper reports a study on the thermal stability of a Cu-K-V catalyst, which showed particular promise for low temperature combustion of diesel particulate. Prolonged treatments were performed at high temperatures (400–1000°C) for periods up to 15 days under different gaseous atmospheres. The effect of such treatments on the catalyst composition was investigated by means of weight-decrease measurements and composition analysis (atomic absorption, X-ray diffraction, etc.), whereas the catalyst activity towards soot combustion was determined via thermogravimetric analysis (TGA) and differential thermal analysis (DTA). The apparent activation energy of the soot combustion process was calculated for a collection of catalyst samples, thermally treated according to several different representative conditions, by the Ozawa method on the basis of the DTA results. Some of the thermal treatments (especially those performed at high temperatures: 900–1000°C) resulted in a reduction of the catalyst activity as shown by the increase of both the activation energy and the soot ignition temperature, as a consequence of the volatilisation of at least some of the active compounds of the catalyst itself (KCl, CuCl₂, etc.). Any periodic thermal regeneration of a catalytically-activated trap for diesel emissions (leading to such high temperatures) performed to eliminate any accumulated soot, has thus to be avoided by designing a trap capable of burning out all the soot produced at the diesel exhaust temperatures (< 400°C).