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研究了透明鼓泡塔中含促进剂四氢呋喃(THF)体系中甲烷水合物的生成动力学.分别考察了进气速率、温度、压力、水合物体积分数对甲烷消耗速率的影响.根据Chen-Guo水合物生成机理,采用基础水合物生成反应的量纲1 Gibbs自由焓变-ΔG/RT作为反应的推动力,建立了水合物生成动力学模型,模型中考虑了体系温度、压力和气液接触比表面积的影响.把模型应用于甲烷气体消耗速率的计算,其模型预算结果与实验数据吻合良好,实验结果和反应动力学模型将有助于工业水合反应器的设计和操作条件的设定. 相似文献
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分别测定了煤气化合成气在纯水以及两种不同浓度(6%(mol)和5%(mol)的四氢呋喃(THF)水溶液中的水合物生成条件,实验结果表明THF的加入可以大大降低合成气生成水合物的压力,使合成气能够在较低的压力下通过生成水合物的方法得到分离,同时也为该分离方法应用于实际工业装置提供了可行性。研究还成功地将Chen-Guo水合物热力学模型应用到含有一氧化碳气体的水合物生成条件的预测,并对合成气在纯水中不同温度下生成水合物的压力进行了计算,与本次实验值比较,得到平均误差为8.64%,肯定了实验结果的准确性。在此基础上,选定在5%(mol)THF水溶液中,气液比为100:1,反应压力为5MPa(绝)的条件下,分别进行反应温度为279.15K、281.15K、283.15K、284.15K和285.15K的水合物法分离合成气实验,提浓其中的氢气和一氧化碳。实验结果表明,284.15K时,氢气的回收率达到79.8%,氢气和一氧化碳的总回收率为76.0%,分离后二者总的体积百分含量由原料气中的88%提高到93%,分离效果较为满意。 相似文献
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利用水合物法捕获二氧化碳是当今世界的研究热点,但其应用受到了水合物的生成条件苛刻、生成速率缓慢等问题的限制,故需要利用特定促进剂来改善水合物法分离气体的性能。本文从动力学促进剂对二氧化碳水合物生成的影响效果和促进机理两个方面的研究进展进行了分析和介绍:在影响效果方面,主要阐述了不同类型动力学促进剂对水合物生成产生不同的影响以及在高浓度时对水合物生成产生的抑制作用,并分别分析了其原因;在促进机理方面,总结了国内外各学者的研究成果,并指出现有各种关于动力学促进剂促进机理的理论存在的不足。此外,还提出了未来关于二氧化碳水合物动力学促进剂的发展方向:一是着重研究动力学促进剂对水合物生成促进效果与其含有基团的关系;二是目前关于动力学促进剂促进水合物生成机理还没有统一定论,这可能是由于目前的研究主要集中在促进剂对水合物外部形态的改变而未探讨促进剂对水合物内部结构的改变,因此促进剂对水合物内部结构的改变上需进一步研究。 相似文献
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引言一些低分子量气体,如石油和天然气中C_1~C_4轻烃、氮气、硫化氢、二氧化碳和惰性气体等,在一定压力和温度的条件下可与水形成一类笼形结构的冰状晶体,即所谓的气体水合物.气体水合物是一类较为特殊的包络化合物:主体水分子通过氢键相互结合形成一种内含空隙的笼形框架,客体分子则被笼罩于这些空隙中.主、客体分子之间的作用力为vanderWaals力.水合物晶体最为常见的两种结构分别称为结构I(体心立方构型)和结构Ⅱ(金刚石构型).甲烷和水形成结构I水合物.文献阐述了开展水合物生成动力学研究的重要意义.但由于水合物生成… 相似文献
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介绍了利用水合物法从火力发电厂排放的烟气和从整体煤气化联合循环发电系统(IGCC)合成气中分离二氧化碳(CO2)的研究及发展现状,包括水合物形成促进剂和添加剂的选择,水合物分离捕集工艺以及成本核算。TBAB和THF在研究中证明能有效地提高水合物形成速度、降低反应压力、提高CO2的分离捕集效率。在此基础上,提出了不同的分离捕集工艺,这些工艺都是以水合物法分离为主,结合化学吸附法或者膜分离法而展开。通过与传统的化学吸附法的成本核算做比较,发现水合物法分离捕集每吨CO2的成本约为USD 26,比化学吸附法要便宜约31%,并且随着水合物法研究的进一步深入,水合物法分离捕集CO2的成本还可能进一步降低,显示了未来的工业应用中有光明的前景。 相似文献
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水合物的快速生成受诸多因素的影响,操作工况是其主要的影响因素之一。以67.7%CH4+32.3%CO2(摩尔分数)混合气为例模拟酸性天然气,采用自行设计的水合物动力学实验装置,分别对初始压力为3.0 MPa、3.5 MPa、4.2 MPa、5.0 MPa和实验温度分别为1.42 ℃、3.27 ℃、5.48 ℃、7.45 ℃时的水合物生成动力学进行实验研究。定义诱导期、平衡总耗时、生长速率为水合物动力学评价指标,指标通过分析水合物生成过程中的压力及气相组成变化得到,进而综合分析了操作工况对酸性天然气水合物生成动力学的影响。实验结果表明:初始压力越高,实验温度越低,水合物平衡时气相CO2的浓度越低,水合物的生成量和生长速率越大;此外,初始压力对体系诱导期影响不够显著,而操作温度的降低可以明显缩短体系诱导期。 相似文献
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水合物的动力学研究一般分为分解动力学和生成动力学,其动力学模型可以划分为宏观模型和微观模型。本文对水合物分解、生成的主流动力学模型进行介绍,包括Jamaluddin模型、Goel模型、Komai模型、Englezos模型、Bergeron—Servio模型。最后,提出建立一个分解和生成双过程统一的动力学模型设想。 相似文献
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Hiroki Yoshioka Masaki Ota Yoshiyuki Sato Masaru Watanabe Hiroshi Inomata Richard L. Smith Jr. Cor J. Peters 《American Institute of Chemical Engineers》2011,57(1):265-272
Decomposition kinetics and recycle of hydrogen–tetrahydrofuran (H2–THF) clathrate hydrates were investigated with a pressure decay method at temperatures from 265.1 to 273.2 K, at initial pressures from 3.1 to 8.0 MPa, and at stoichiometric THF hydrate concentrations for particle sizes between 250 and 1000 μm. The decomposition was modeled as a two‐step process consisting of H2 diffusion in the hydrate phase and desorption from the hydrate cage. The adsorption process occurred at roughly two to three times faster than the desorption process, whereas the diffusion process during formation was slightly higher (ca. 20%) than that during decomposition. Successive formation and decomposition cycles showed that occupancy seemed to decrease only slightly with cycling and that there were no large changes in hydrate structure due to cycling. Results provide evidence that the formation and decomposition of H2 clathrate hydrates occur reversibly and that H2 clathrate hydrates can be recycled with pressure. © 2010 American Institute of Chemical Engineers AIChE J, 2011 相似文献
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由于整体煤气化联合循环(IGCC)发电本身的技术特点,使得其非常适合于进行燃烧前CO2捕集。针对IGCC特点,提出了一种MDEA脱酸气结合湿法氧化法硫回收的燃烧前CO2捕集流程。通过模拟计算,验证了流程的可行性。将其与IGCC发电系统集成,对比计算了有无燃烧前CO2捕集的IGCC系统供电效率等相关参数,燃烧前CO2捕集使IGCC供电效率降低约10个百分点。分析指出了导致包含燃烧前CO2捕集的IGCC供电效率降低的3个因素:蒸汽消耗、燃料化学能损失和新增动力设备电耗,并据此确定了今后的优化方向。 相似文献
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To develop a new technique for separating gas mixtures via hydrate formation,a set of medium-sized experimental bubble column reactor equipment was constructed.On the basis of the structure parameters of the ex- perimental bubble column reactor,assuming that the liquid phase was in the axial dispersion regime and the gas phase was in the plug flow regime,in the presence of hydrate promoter tetrahydrofuran(THF),the rate of hydrogen enrichment for CH4+H2 gas mixtures at different operational conditions(such as temperature,pressure,concentra- tion of gas components,gas flow rate,liquid flow rate)were simulated.The heat product of the hydrate reaction and its axial distribution under different operational conditions were also calculated.The results would be helpful not only to setting and optimizing operation conditions and design of multi-refrigeration equipment,but also to hydrate separation technique industrialization. 相似文献
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高储气密度水合物的快速生成对气体水合物技术应用至关重要。将水与疏水性气相纳米二氧化硅和低剂量[0.1%~1.0%(质量)]的超吸水树脂在搅拌器中高速混合分散,制备出一种超吸水树脂改性的干水。该改性干水实质上是由高分子聚合物支撑且可自由流动的分散微滴堆。在8.0 MPa和274.2 K条件下,研究该改性微滴中甲烷水合物生成动力学特性。结果表明,松散的聚合物微滴极大地改善了液相连续水比表面积,为气体扩散至微滴表面提供了丰富的通道。水合物在聚合物微滴中快速生成,储气速率可达5.15~8.78 cm3·g-1·min-1,储气量高达158.0~175.0 cm3·g-1。质量分数为0.3%的微滴表现出最快储存速率和最高储气量,且其循环水合储气过程中前6次储气量均超过120 cm3·g-1。研究结果对水合物储运天然气技术规模化应用有一定的参考价值。 相似文献
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高储气密度水合物的快速生成对气体水合物技术应用至关重要。将水与疏水性气相纳米二氧化硅和低剂量[0.1%~1.0%(质量)]的超吸水树脂在搅拌器中高速混合分散,制备出一种超吸水树脂改性的干水。该改性干水实质上是由高分子聚合物支撑且可自由流动的分散微滴堆。在8.0 MPa和274.2 K条件下,研究该改性微滴中甲烷水合物生成动力学特性。结果表明,松散的聚合物微滴极大地改善了液相连续水比表面积,为气体扩散至微滴表面提供了丰富的通道。水合物在聚合物微滴中快速生成,储气速率可达5.15~8.78 cm3·g-1·min-1,储气量高达158.0~175.0 cm3·g-1。质量分数为0.3%的微滴表现出最快储存速率和最高储气量,且其循环水合储气过程中前6次储气量均超过120 cm3·g-1。研究结果对水合物储运天然气技术规模化应用有一定的参考价值。 相似文献
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Abolfazl Mohammadi Mehrdad Manteghian Amir H. Mohammadi Alireza Jahangiri 《Chemical Engineering Communications》2017,204(12):1420-1427
In this communication, the kinetic parameters of methane hydrate formation (induction time, quantity and rate of gas uptake, storage capacity (SC), and apparent rate constant) in the presence of sodium dodecyl sulfate (SDS), synthetized silver nanoparticles (SNPs), and mixture of SDS?+?SNPs have been studied. Experimental measurements were performed at temperature of 273.65?K and initial pressure of 7?MPa in a 460?cm3 stirred batch reactor. Our results show that adding SDS, SNPs and their mixture increases the quantity of gas uptake, water to hydrate conversion, and SC of methane hydrate formation, noticeably. Using 300?ppm SDS increases the SC and the quantity of methane uptake 615, and 770%, respectively, compared with pure water. Investigating the hydrate growth rate at the start of hydrate formation process shows that, using SNPs, SDS, and their mixture increases the initial apparent rate constant of hydrate rate, considerably. Our results show that the system of methane?+?water?+?SDS 500?ppm?+?SNPs 45?µM represents the maximum value of initial apparent rate constant, compared with other tested systems. 相似文献
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实验考察了撞击流式反应釜内水合物法分离沼气中CO2的特性。选取纯水和十二烷基硫酸钠(SDS)两个不同的体系,考察了水合物生成过程中压力、温度、撞击强度的影响。实验结果表明在纯水体系和SDS体系下压力的升高均有利于水合物的快速生成,但并不利于沼气中的二氧化碳捕集;实验通过改变撞击流式反应器的撞击强度发现,当撞击强度为0.128时,CO2分离因子(S.F.)在纯水和SDS两种体系下均达到最大,纯水体系下S.F.的最大值为138.9,SDS体系下S.F.的最大值为64.5;实验结果表明添加剂SDS可以促进水合物的生成,最适宜的浓度为600 mg/L,此时耗气量、CO2水合率S.Fr.(CO2)和CH4水合率S.Fr.(CH4)达到最大,但SDS对CH4水合物生成过程的促进作用大于CO2水合物,反而不利于CO2的分离,降低CO2的分离因子。 相似文献