活性炭的双氧水表面改性及其吸附二氧化硫性能研究

目的 制备武器装备贮存微环境用单组分的二氧化硫吸附材料。方法 采用双氧水对椰壳活性炭进行表面改性,研究改性活性炭孔隙结构、表面化学性质的变化及其对二氧化硫吸附性能的影响。结果 活性炭存在微孔和中孔,改性后活性炭比表面积略有增加,平均孔径减小。双氧水与活性炭反应起到刻蚀作用,在活性炭表面产生了纳米尺度的网孔结构,降低了活性炭表面碳微晶有序程度,同时双氧水与活性炭反应时起到了氧化作用,提升了活性炭表面氧元素和含氧官能团含量。体积分数为20%的双氧水改性活性炭的吸附容量最高,达到154.15 mg/g,约为改性前的5倍。结论 双氧水对活性炭经表面改性后,产生了纳米尺度的孔隙,并提升了活性炭表面含氧官能团,在两者协同作用下显著提升活性炭对SO₂吸附性能,具有良好的装备应用前景。     

凹凸棒土负载CeO2-La2O3复合材料制备表征及催化性能

以凹凸棒土(ATP)为载体, 以Ce(NO₃)₃·6H₂O和La(NO₃)₃·6H₂O为原料, 以C₆H₁₂N₄(HMT)为沉淀剂, 采用均相沉淀法制备了不同铈镧比的CeO₂-La₂O₃/ATP(Ce:La=9:1~3:7, 摩尔比, 下同)复合材料。用TG-DSC、 TEM、 XRD和FTIR对所制备复合材料的微观结构和形貌进行表征, 并分别考察不同铈镧比和H₂O₂添加量对酸性品红模拟废水脱色降解的影响。结果表明, 当Ce:La=5:5时, CeO₂-La₂O₃固溶体颗粒均匀分布在ATP表面, 颗粒尺寸为5~10 nm。随着铈镧摩尔比的增加, 酸性品红的降解率呈先增后减的趋势, 且当Ce:La=5:5、 H₂O₂为10 mL、 酸性品红浓度为100 mg/L时, 降解效果最好, 300 min后的最大降解率达82%。     

不同晶型Fe2O3催化H2O2湿法脱硝的实验研究

研究了以α-Fe₂O₃、β-Fe₂O₃和γ-Fe₂O₃为催化剂的类Fenton试剂溶液氧化吸收NO的过程,分析了3种Fe₂O₃的晶相结构和表面性质对NO脱除效率的影响机理。脱硝性能测试结果表明：γ-Fe₂O₃的活性最好,在H₂O₂浓度为1.5 mol/L、催化剂浓度为20 mmol/L、pH值为5以及反应温度为55℃等条件下,γ-Fe₂O₃的脱硝率可达87.5%。机理研究表明：3种Fe₂O₃催化H₂O₂分解湿法脱除NO的反应发生在催化剂表面,反应过程中存在氧化还原循环,H₂O₂催化分解的主要产物是·OH。活性差异分析结果表明：Fe₂O₃的晶相结构和表面性质对NO的脱除效果具有显著的影响,γ-Fe₂O₃的活性最高是由于比表面积大、分散性高和表面的Fe²⁺含量更多,而β-Fe₂O₃的活性高于α-Fe₂O₃是由于表面的氧空位含量更多。     

一步溶剂热法制备铋-氧化铋-溴氧化铋三元复合物及其可见光驱动催化降解亚甲基蓝

构建表面等离子体共振(SPR)、氧空位、异质结是提升半导体光催化剂催化活性的有效方式之一。本文通过改变Bi(NO₃)₃与KBr的摩尔比，采用一步溶剂热法合成了具有SPR效应和氧空位的Bi-Bi₂O₃-BiOBr三元异质结复合材料。利用XRD、电子顺磁共振(EPR)、XPS、SEM、TEM、UV-vis等手段对所得产物的晶相、元素组成和微观形貌进行表征分析，考察Bi(NO₃)₃与KBr的摩尔比对三元复合物可见光驱动光催化降解亚甲基蓝(MB)活性的影响。结果表明：Bi-Bi₂O₃-BiOBr的催化活性依赖于Bi(NO₃)₃与KBr的摩尔比，但高于纯Bi₂O₃和BiOBr。Bi(NO₃)₃与KBr摩尔比为2∶1制备的2∶1-Bi-Bi₂O₃-Bi...     

多功能CeO2/纤维素纳米纤维复合超疏水涂层的制备与性能

自然界超疏水现象因独特的润湿性能被广泛关注，超疏水涂层的制备与应用尤为迫切。采用硝酸铈六水合物(Ce(NO₃)₃·6H₂O)共沉淀法于纤维素纳米纤维(CNFs)表面合成二氧化铈(CeO₂)，通过十八烷基三甲基硅氧烷(OTMS)对其进行疏水改性，喷涂构筑得到超疏水涂层。探讨了CNFs、Ce(NO₃)₃·6H₂O和OTMS不同质量比对超疏水涂层形貌和疏水性能的影响。结果表明：CNFs和Ce(NO₃)₃·6H₂O质量比为1∶5和1∶7涂层具有实现超疏水特性的微/纳结构，其中CNFs、Ce(NO₃)₃·6H₂O和OTMS质量比为1∶5∶10涂层接触角为(159.7±1.1)°，滚动角为(5.7±1.8)°，经过150°C高温处理3 h和UV照射36 h后接触角仍大于150°，同时具有良好的p H稳定性和一定的力学...     

接枝内酯基活性炭增强苯乙烯吸附性能研究

活性炭以其丰富的孔道结构和高比表面积而在吸附苯乙烯废气上具有巨大的应用潜力,然而含氧官能团对弱极性苯乙烯的吸附作用机理尚未明晰。本研究通过酸浸渍法制备改性活性炭AC-S和AC-N,探究改性活性炭孔径结构、比表面积和含氧官能团的演变规律及其对苯乙烯吸附性能的影响。结果表明,酸改性可以明显提高活性炭对苯乙烯的吸附量。通过吸附动力学、吸附等温拟合发现,活性炭改性前后均受物理吸附与化学吸附的复合作用影响,改性后活性炭更倾向于单层吸附。HNO₃改性活性炭(AC-N)的孔隙结构在苯乙烯有效吸附孔径范围内没有显著改变,表面含氧官能团含量增加提高了AC-N对苯乙烯的吸附性能。表面含氧官能团分析表明,内酯基是提高改性活性炭对苯乙烯吸附量的关键因素。密度泛函理论(DFT)计算表明, AC-N上的内酯基官能团与苯乙烯的乙烯基产生强相互作用,增强了苯乙烯在改性活性炭上的吸附。     

Co3O4纳米线阵列@活性炭纤维复合材料的水热合成及电化学应用

以Co(NO₃)₂·6H₂O为钴源, NH₄F和尿素作为添加剂, 通过水热法在粘胶基活性炭纤维(ACF)的表面生长了Co₃O₄纳米线, 制备了Co₃O₄@ACF复合材料并进行了结构形貌表征及电化学性能测试。结果表明: 针状的Co₃O₄纳米线阵列均匀地垂直生长在活性炭纤维表面, 形成了丰富的介孔结构。通过改变Co(NO₃)₂·6H₂O的用量, 可以获得不同负载量的Co₃O₄@ACF复合材料。当Co₃O₄负载量为47wt%时, Co₃O₄@ACF复合材料在1 A/g电流密度下的比电容高达566.9 F/g, 几乎是纯Co₃O₄的2倍; 在15 A/g的电流密度下, 其比电容仍可达到393.3 F/g, 表现了较好的倍率特性; 经过5000次循环充放电后, 其比电容仍可保持84.2%, 展现了优良的循环稳定性。     

NH4HCO3溶液中PAN-基碳纤维电化学改性机理

采用循环伏安扫描法和XPS、AFM技术对在NH₄HCO₃溶液中经过电化学改性处理的PAN-基碳纤维的电化学特性、表面化学构成和表面形貌变化进行了分析。结果表明,在NH₄HCO₃溶液中纤维表面主要发生了水的电解析氧反应和部分电活性物质的电化学氧化反应;纤维表面各含氧官能团含量随处理时间的延长不断变化,NH＋₄与纤维表面官能团反应使纤维表面引入大量的酰胺基团;纤维表面形貌在点蚀和气动剥蚀效应的联合作用下不断粗化。      

导电(Cu,Mn)3O4接触层在SOEC阳极侧的应用

固体氧化物电解池(SOEC)中铁素体不锈钢合金连接体和电解池阳极之间存在界面接触、连接体表面氧化以及氧电极“铬毒化”等问题,是导致电解堆性能衰减的重要影响因素之一。本工作利用反应烧结工艺在连接体与阳极之间制备了多孔的(Cu, Mn)₃O₄导电接触层,形成了粘结强度高的连接体/接触层/电解池界面结构。所得试样在750℃下表现出优异的电性能,整个500 h测试过程半电池的面比电阻(ASR)值稳定保持在20.13～20.32 mΩ·cm²。通过微观结构表征技术证实,多孔(Cu, Mn)₃O₄接触层与相邻的电解堆部件具有良好的兼容性,并可以抑制连接体表面的氧化薄膜增长,同时阻止铬元素的迁移。(Cu, Mn)₃O₄接触层也降低了电解池与集流体之间的接触电阻,提高了电池电化学输出性能。     

电化学法制备Co(OH)2/Cu(OH)2异质结电极及其作为析氧电催化剂的研究

贵金属IrO₂和RuO₂被广泛认为是优异的析氧(OER)催化剂，但是高成本限制其应用与发展，故开发高效的非贵金属OER催化剂具有重大的实际意义和应用前景。采用简便的电化学法制备了一种三维异质结电极Co(OH)₂/Cu(OH)₂作为优良的OER催化剂。Co(OH)₂/Cu(OH)₂由于其三维异质结构，使其具有较大的比表面积和充足的活性位点，同时调节了表面Co的电子结构进而提高OER活性，表现出优良的催化性能。在1mol/L KOH溶液中，Co(OH)₂/Cu(OH)₂能在270mV的低过电位下达到10mA/cm²,并且能保持在100mA/cm²的大电流密度下较长时间进行OER反应，是一种优良的OER催化剂。     

MOFs衍生的Sn掺杂In2O3材料的制备及氯气气敏性能

采用简单的水热法制备了Sn掺杂的有机框架化合物(MOFs),再煅烧衍生出Sn掺杂In₂O₃(Sn-In₂O₃)气敏材料。表征结果表明，材料的形貌是中空微米棒且材料的比表面积较大、Sn元素成功被掺杂，材料表面的氧空位浓度也较大。气敏测试结果表明，Sn-In₂O₃中空微米棒材料对低浓度Cl₂具有较大的灵敏度，理论最低检测限低至0.37×10^-9。通过气敏机理分析，其优良的Cl₂气敏性能主要归因于材料的中空结构、大的比表面积和丰富的氧空位，这主要来源于MOFs模板法的制备和Sn元素的掺杂。     

纳米热障涂层材料Ln2(Zr0.7Ce0.3)2O7(Ln=La,Nd,Sm,Gd)的热物性能

用水热合成法制备纳米热障涂层材料Ln₂(Zr_0.7Ce_0.3)₂O₇ (Ln=La,Nd,Sm,Gd),表征其晶体结构、形貌、晶格参数、平均粒径尺寸和比表面积并研究了相关的热物性能及其机理。对XRD谱和Raman谱的分析表明,La₂(Zr_0.7Ce_0.3)₂O₇、Nd₂(Zr_0.7Ce_0.3)₂O₇和Sm₂(Zr_0.7Ce_0.3)₂O₇均为烧绿石结构,而Gd₂(Zr_0.7Ce_0.3)₂O₇为萤石结构。结合SEM观察、体积收缩以及相对密度,分析了块...     

不同锰含量纳米MnO2-Fe2O3-CeO2/Al2O3的制备、表征及其催化还原NO/NO_2性能

减少发动机冷启动极低温度下排气中的NO_x对于生态环境与人类健康至关重要,MnO₂在低温区间对NO_x具有较高催化活性,是一种极具发展前景的纳米催化剂。通过超声波辅助共沉淀法制备不同锰含量MnO₂-Fe₂O₃-CeO₂/Al₂O₃纳米催化材料,探讨表面结构特性与其脱硝活性的内在联系。研究发现:锰含量为15%(质量分数)时具有最大比表面积与最小晶粒,活性物质分布最为均匀,金属氧化物结晶度得到抑制,Mn,Fe和Ce呈现较佳共存态,能够促进化学吸附氧的富集,并通过提高NO催化氧化成NO₂来提高快速SCR反应速率,NO₂转化率在50℃时即达到了88.5%。在改善催化材料构效关系、提高NO预氧化和快速SCR反应性能方面,优化锰含量是一种极其有效的方法。     

泡沫镍负载石墨烯/钯复合电极催化H2O2电还原研究

采用简单的一步浸渍法制备了还原氧化石墨烯-贵金属Pd复合改性的泡沫镍电极,采用X射线衍射和扫描电镜对复合电极的微观结构和表面形貌进行分析,通过循环伏安法、线性伏安法、计时电流法对H₂O₂还原反应的催化活性及稳定性进行了测试。结果表明,石墨烯包覆在泡沫镍骨架表面,在石墨烯内均匀分散着贵金属Pd纳米颗粒,直径约为100nm。该复合电极对H₂O₂电还原表现出较好的催化性能。在1mol/L NaOH+0.5mol/L H₂O₂混合溶液中,电位为-0.5V时,电流密度可达164mA/cm²,同时表现出较好的稳定性。     

核壳结构SrFe12O19NiFe2O4复合纳米粉体的吸波性能

以Fe(NO₃)₃、 Ni(NO₃)₂和Sr(NO₃)₂为主要原料, 通过两步柠檬酸盐溶胶-凝胶法, 制备出核-壳结构SrFe₁₂O₁₉-NiFe₂O₄磁性纳米复合粉体。采用XRD、 TEM、 VSM及矢量网络分析仪对合成的粉体的结构、 形貌及吸波性能进行了分析研究。结果表明, 复合粉体的相结构与NiFe₂O₄含量有关, 当SrFe₁₂O₁₉与NiFe₂O₄的质量比为1∶2、 烧结温度为1050℃时, 复合纳米粉体的相与NiFe₂O₄接近, 核-壳结构SrFe₁₂O₁₉-NiFe₂O₄纳米复合粉体的饱和磁化强度(M_s)(51.4 emu/g)比单体SrFe₁₂O₁₉纳米粉体 (42.6 emu/g)的大; 但矫顽力(H_c) (336 Oe)比单体SrFe₁₂O₁₉纳米粉体的小, 在SrFe₁₂O₁₉ 与NiFe₂O₄的矫顽力5395～160 Oe之间。在频率为8～18 GHz范围内, 微波吸收逐渐增强, 当频率为12 GHz时, SrFe₁₂O₁₉-NiFe₂O₄纳米复合粉体的微波吸收达到最大值-9.7 dB, 是一种性能优良的吸波材料。      

核壳结构ZIF-8@In2O3纳米棒的制备及其对NO2选择性的提升作用

为了快速准确检测到有毒有害气体NO₂,以水热法合成沸石咪唑酯骨架(zeolitic imidazolate frameworks, ZIF)-8复合In₂O₃纳米棒状复合材料(ZIF-8@In₂O₃),并加工制作成气敏传感器，以检测对NO₂的灵敏度和选择性。利用扫描电镜、透射电镜、比表面积分析技术对ZIF-8@In₂O₃的形貌和结构进行表征，测试复合材料作为传感器的气敏性能。结果表明：成功制备出具有核壳结构的ZIF-88@In₂O₃纳米棒复合材料，在最佳工作温度为220℃时，相比于纯In₂O₃对体积分数为5×10^-5的NO₂的灵敏度223,ZIF-8@In₂O₃的达到254;在三乙胺(triethylamine, TEA)作为干扰性气体的条...     

苯胺-SrTi(C2O4)2颗粒制备及其电流变性能

用沉淀法制备了苯胺-草酸氧钛锶（SrTi（C₂O₄）₂）颗粒。FTIR分析表明,苯胺已引入到SrTi（C₂O₄）₂颗粒的表面;XRD分析表明,苯胺-SrTi（C₂O₄）₂颗粒为含少量结晶的无定形态。采用SEM观察颗粒的形貌,结果表明,随反应体系中苯胺与钛原子物质的量比n_aniline/n_Ti的增大,苯胺-SrTi（C₂O₄）₂颗粒由近似球状（n_aniline/n_Ti =0）变为多面体状（n_aniline/n_Ti =2）,而后变为棒状与团簇状颗粒的混合体系（n_aniline/n_Ti =3）。以苯胺-SrTi（C₂O₄）₂颗粒为分散相制备颗粒质量分数为66.7%电流变液,电流变性能测试结果表明,在n_aniline/n_Ti =2时,电流变液具有较高的剪切应力和剪切屈服强度、较大的漏电流密度。苯胺在颗粒制备过程中起控制颗粒形貌的作用,在电流变液体系中起极性分子的作用,其对苯胺-SrTi（C₂O₄）₂电流变液性能的影响是两种效应综合作用的结果。     

Al2O3-SiO2复合气凝胶的制备及改性剂对其结构与隔热性能的影响

以AlCl₃·6H₂O为前驱体,采用离子交换工艺和溶胶-凝胶法,在正硅酸四乙酯（TEOS）乙醇溶液中浸泡实现Al₂O₃和SiO₂的复合,经表面改性和常温常压干燥制备出低成本、无杂质离子、低热导率的Al₂O₃-SiO₂复合气凝胶。探索了不同有机硅烷改性剂对Al₂O₃-SiO₂复合气凝胶结构和隔热性能的影响。结果表明,在改性剂为三甲氧基甲基硅烷（MTMS）,改性环境为中性（pH为7）时,Al₂O₃-SiO₂复合气凝胶表现出最均匀的微观结构,SiO₂和Al₂O₃主要以无定形形式存在。MTMS可有效减少Al₂O₃-SiO₂湿凝胶表面的-OH基团,形成Si-O-Si和Al-O-Si基团。Al₂O₃-SiO₂气凝胶比表面积和孔体积分别达到574 m2/g和2.3 cm3/g,热导率低至0.029 W（m·K）-1。以上研究为促进气凝胶材料在隔热领域的应用提供了支持。      

管状g-C3N4/ZnIn2S4纳米片异质结通过促进电荷分离实现高效光催化合成H2O2(英文)

过氧化氢(H₂O₂)是一种环保的活性氧和重要的绿色氧化剂.然而,到目前为止,实现高效和绿色可持续H₂O₂生产仍然面临挑战.本文中,我们展示了管状氮化碳(TCN)和ZnIn₂S₄ (ZIS)纳米片(TCN/ZIS)异质结的光催化产H₂O ₂性能:3小时内H₂O ₂的生产速率为2.77 mmol g^-1h^-1,分别为单独的TCN和ZIS的3.4倍和23.1倍.实验结果表明,TCN/ZIS异质结优异的光催化活性主要源于ZIS促进了电荷分离从而通过将O₂还原为·O₂^-,然后生成H₂O₂来实现质子耦合电子转移过程.该工作提出了一种高效、绿色的H₂O₂生产策略,对环境修复具有重要科学意义...     

H2O2改性对聚丙烯腈原丝化学结构的影响

为节省预氧化进程的能耗和时间并优化聚丙烯腈（PAN）预氧纤维的性能,用H₂O₂改性PAN原丝,使其提前环化。采用FTIR、XPS等方法表征不同处理温度获得的未改性和改性PAN原丝。结果表明:H₂O₂水溶液在60℃改性PAN原丝时,H₂O₂可引发氰基环化,末端环发生亚胺、烯胺互变异构,由此出现亚氰基、类芳香伯胺;改性温度越高,改性PAN原丝的亚氰基含量、共轭程度越大。在模拟稳定化过程中,改性PAN原丝的类芳香伯胺可在较低温度下引发相邻氰基环化。使用氨水（NH₃H₂O）作为助剂获得改性PAN原丝,与未改性PAN原丝经历相同的预氧化进程,改性后的PAN原丝能在较短时间内达到适合的预氧化程度,且PAN预氧纤维径向结构的均匀性被改善,由此获得热稳定性更高的PAN预氧纤维。