多巴胺还原氧化石墨烯气凝胶的制备与吸附性能

石油和有机液体的泄漏对水体资源构成严重危害,带来不可挽回的经济损失。因此,高效的吸油及油水分离材料极具应用价值。以天然石墨为原料,通过Hummers法制备了氧化石墨烯(GO)。将定量氧化石墨烯水溶液与多巴胺(DA)溶液进行混合,利用多巴胺在水中的自聚合以及还原性能,在常压、较低温度(95℃)下经水热反应制备了绿色无污染的多巴胺还原氧化石墨烯水凝胶,再经冷冻干燥得到结构完好的三维结构的多巴胺还原氧化石墨烯气凝胶(DGA)。通过Raman、XRD、SEM、接触角对其形貌结构进行了表征。研究了气凝胶对不同油品的吸附性能,其最大吸附量可达66~120 g/g,是一种良好的吸附材料。     

不同氧化程度氧化石墨烯/聚乙烯醇气凝胶对亚甲基蓝的吸附

氧化石墨烯(GO)对水中染料有着优异的吸附性能,但其氧化程度对复合材料吸附性能和机制的影响还未被充分研究。采用Hummer法,制备3种不同氧化程度的氧化石墨烯,与聚乙烯醇(PVA)复合得到三种GO/PVA气凝胶。利用红外光谱(FTIR)、元素分析(EA)和热重分析(TG)分析了3种GO的氧化程度;以亚甲基蓝(MB)为模拟污染物,通过静态吸附实验考察了GO氧化程度对GO/PVA气凝胶在不同溶液pH、吸附时间、初始浓度下对MB吸附性能的影响。通过吸附动力学模型、吸附等温线模型和吸附热力学模型探究了GO氧化程度对GO/PVA气凝胶吸附机制的影响。研究结果表明:GO/PVA气凝胶对MB的吸附行为受pH影响较小;提高GO的氧化程度可以明显提升GO/PVA气凝胶的吸附容量和吸附速度,GO氧化程度的提高增加了气凝胶上的吸附位点,有利于吸附。此外,GO氧化程度对GO/PVA气凝胶的吸附机制无明显影响。      

三维立体介孔结构的海藻酸钠/氧化石墨烯复合气凝胶的制备及其对亚甲基蓝的吸附

为了有效去除废水中的染料,本论文以海藻酸钠（SA）和氧化石墨烯（GO）为原料,采用一步水热法制备海藻酸钠/氧化石墨烯（SA/GO）复合水凝胶,并通过冷冻干燥法得SA/GO复合气凝胶。利用FT-IR、XRD、SEM、TEM、N₂等温吸附-脱附、接触角来表征SA/GO复合气凝胶并研究其吸附性能。结果表明,SA/GO复合气凝胶是具有三维立体结构的多孔材料,BET比表面积约为580.54 m²·g^-1。讨论了SA/GO复合气凝胶对亚甲基蓝（MB）溶液吸附过程的影响因素,在碱性条件下,吸附效果最好,吸附率可达99.41%,吸附量可达248.53 mg·g^-1,并表现出优异的循环再生性。     

石墨烯/SiO2复合气凝胶微球的制备及其吸附性能研究

以硅溶胶为原料,通过W/O乳液法结合溶胶-凝胶过程制备SiO_2气凝胶微球。在硅溶胶中掺杂氧化石墨烯(GO),经过洗涤、溶剂替换、表面改性、真空干燥制备出掺杂量不同的氧化石墨烯/SiO_2复合气凝胶微球(GOS-CAMs),最后经高温处理得到石墨烯/SiO_2复合气凝胶微球(GS-CAMs)。经过堆密度、氮气吸附-脱附、扫描电子显微镜及傅里叶变换红外光谱等测试,选择GO掺杂量为0.4%(wt,质量分数,下同)的GS-CAMs,分别与石墨烯、SiO_2气凝胶微球进行对比,研究其在不同温度下对水溶液中不同浓度甲苯的吸附性能,并从吸附热力学、吸附动力学探讨其吸附机理。结果表明:掺杂量为0.4%的GO制备的GS-CAMs的综合性能最好,其松散堆密度为300kg/m~3,比表面积、平均孔径分别为328m~2/g、31.23nm;与纯SiO_2气凝胶微球相比,GS-CAMs的比表面积、孔径明显增加;GS-CAMs对不同温度下不同浓度甲苯水溶液的最大饱和吸附量为211mg/g,约为SiO_2气凝胶微球、石墨烯吸附量的1.2倍、1.6倍。吸附过程符合Langmuir等温吸附模型和准二级动力学模型。     

低温SiO_(2)气凝胶基复合相变材料的制备与性能分析EI北大核心CSCD

以SiO_(2)气凝胶为支撑材料,通过物理吸附法制备定形SiO_(2)气凝胶基复合相变材料(PCCs),再利用密封盒进行二次封装。探究SiO_(2)气凝胶与相变材料的最佳配比,并对复合相变材料的微观结构、化学成分、孔结构、相变特性、热可靠性、定形能力和隔热性能进行表征。结果表明:含有质量分数为80%相变材料的SiO_(2)气凝胶复合相变材料(LS-80)具有最佳吸附比,并且在相变过程中显示了良好的定形能力,其熔点和熔融潜热分别为-15.6℃和170.2 J/g;同时SiO_(2)气凝胶的成功吸附使得LS-80的比表面积、孔径和孔容大小下降至59 m^(2)/g,13 nm和0.2 cm^(3)/g;20次冷热循环后,封装后相变材料的相变潜热减少了13.4%,而SL-80只减少了2.8%,表现出良好的热可靠性能;SiO_(2)气凝胶的添加使得复合相变材料导热系数降低,隔热能力增强。该结果为SiO_(2)气凝胶复合相变材料在冷链物流领域的应用提供了实验依据。     

氨基化石墨烯气凝胶的制备及其对Cr(Ⅵ)吸附性能研究

以四乙烯五胺(TEPA)为氮源和改性剂,对氧化石墨烯(GO)进行氨基化改性,通过一步水热法制备四乙烯五胺-石墨烯气凝胶(TEPA-GA),采用FT-IR、XRD、拉曼光谱、SEM、XPS、TG等方法对产品的化学结构与形貌进行表征及性能检测。结果表明,通过TEPA成功将GO进行氨基化改性,并制备出具有多孔互穿网络结构的TEPA-GA,其具有超轻、密度小及热性能优异等特点。再将TEPA-GA用于对Cr(Ⅵ)的吸附研究,发现在最佳吸附条件下,吸附容量高达342.48mg/g。     

有机气凝胶的磺化研究

选用纳米结构有机气凝胶为基体,通过磺化制备强酸型有机气凝胶吸附分离材料.阐明有机气凝胶的制备工艺(磺化温度、磺化时间、磺化剂浓度及固液比)对产品性能的影响.制得纳米网络状强酸型吸附分离材料,其交换容量可达6～7mmol/g,具有较好的应用前景.     

石墨烯-羧甲基纤维素复合气凝胶的制备及吸油性能评价EI北大核心CSCD

以氧化石墨(GO)为主要原料,并引入高分子羧甲基纤维素(CMC),采用水热还原结合冰模板的方法,经常压干燥和疏水改性,制备石墨烯-羧甲基纤维素复合气凝胶(HGA/CMC)。通过SEM、FT-IR、XPS、电子万能试验机等手段对该气凝胶进行表征,证明了GO与CMC的有效复合和疏水改性的成功。将HGA/CMC用于油品吸附,结果表明:HGA/CMC可利用其丰富的孔道结构吸附纯油品,对油品的吸附量在70.28~172.78 g·g^(-1),且油品密度越大,单位质量气凝胶可吸附的油品质量越大。此外HGA/CMC能选择性地吸附水上浮油、水底重油并高效分离水中乳化油,且通过机械挤压可实现HGA/CMC的循环再生利用,10次挤压再生后其吸附量仅损失15%,是具有应用潜力的含油污水治理材料。     

石墨烯量子点/纤维素复合气凝胶材料的制备及其吸附性能研究

目的以石墨烯量子点为填充材料,纤维素为基体,制备石墨烯量子点/纤维素复合气凝胶。方法以原生木浆纤维为原料,氯化锌溶液为溶剂来溶解纤维素,以无水硫酸钠为成孔剂,石墨烯量子点为填充材料,经水洗固化、低温冷冻干燥制备纤维素气凝胶复合材料。利用扫描电镜、X射线衍射、红外光谱、吸附实验等研究气凝胶的微观结构和对甲基蓝的吸附性能。结果制备的气凝胶材料具有三维多孔结构,大孔较多,密度低,纤维素气凝胶的密度为0.113 g/cm^3,吸附率为5.85%;复合气凝胶的密度为0.116 g/cm^3,吸附率为11.22%。结论石墨烯量子点的加入改善了纤维素气凝胶对甲基蓝的吸附效果。     

纤维素纳米纤丝复合气凝胶的制备与性能研究

以高长径比的纤维素纳米纤丝(CNF)与片层结构的氧化石墨(GO)为原料，采用乙二胺还原和液氮梯度冷冻干燥制备纤维素纳米纤丝/石墨烯(CNF/rGO)复合气凝胶，并通过红外光谱、X射线衍射、X射线光电子能谱、扫描电镜、比表面积(BET)、电化学测试仪等对其进行性能表征。结果表明，所制备的CNF/rGO复合气凝胶具有完整的三维网络结构，当CNF和GO质量比为10∶1时，复合气凝胶的平均孔径为13nm,比表面积为110.2m²/g,在电流密度为1A/g下获得的质量比电容约为156F/g。     

冰模板法制备纳米纤维素气凝胶及其性能研究

近年来，由于资源、能源和环境问题的不断加剧，低碳环保材料的开发成为研究热点。纳米纤维素气凝胶不仅具有传统气凝胶的优点，还兼具了纤维素来源广、可再生、可降解、良好的生物相容性，在保温隔热领域表现出广阔的应用前景。为了提高纳米纤维素气凝胶的力学性能和保温性能，设计了一种径向具有温度梯度的模具，采用冰模板法制备了一种具有各向异性结构的纳米纤维素气凝胶，并对比分析了冷冻方法对气凝胶结构、密度、孔隙率、收缩率、保温隔热性能的影响。结果表明：采用冰模板法制备的气凝胶在结构、力学性能和保温隔热性能上，均优于冰箱冷冻法和液氮冷冻法制备的气凝胶，是一种实现气凝胶结构调控，改善气凝胶结构与性能的有效方法。     

纳米氧化石墨烯复合材料的制备及重金属废水处理研究

以改进的Hummers法制备了纳米氧化石墨烯(GO),以乙二胺四乙酸(EDTA)为改性剂，制备了功能化GO复合材料。通过XRD、SEM、FT-IR对功能化GO复合材料的晶格结构、微观形貌和官能团进行了表征，并以此作为吸附剂，测试了不同pH值、初始浓度、吸附时间等吸附环境对含Cd的重金属废水吸附性能的影响。结果表明，EDTA表面具有丰富的羟基、羧基等含氧基团，嫁接到GO表面后使GO表面的活性点位增多，Cd(Ⅱ)被功能化GO复合材料表面的活性点位所吸附后沉积在了原有的沟槽中，使复合材料的表面变得光滑。当pH=6时，功能化GO复合材料对含Cd重金属废水的吸附容量和去除率达到最大值，分别为45.8 mg/g和95.3%;在初始浓度为120 mg/L时，吸附容量和去除率达到了最大值，分别为66.5 mg/g和96.3%;在吸附时间为60 min时，可达饱和吸附，吸附容量和去除率达到最高值，分别为78.0 mg/g和98.5%。经过5次重复使用后，吸附容量可保持在23.8 mg/g,去除率保持在85.4%,具有优异的循环性能。     

环糊精基石墨烯气凝胶的制备及其气体吸附性能研究

以氧化石墨烯(GO)为骨架,β-环糊精(β-CD)为交联剂,采用一步水热法成功制备了结构均匀的环糊精基石墨烯气凝胶(C-GAs)。采用比表面及孔径分析仪对样品的孔隙结构进行了表征,并进一步研究了其孔隙结构对二氧化碳(CO_2)、氢气(H_2)和甲烷(CH_4)气体的吸附性能的影响。结果显示,在β-CD∶GO的质量配合比为0.5∶1条件下,C-GAs拥有较高的比表面积537m~2/g和总孔容0.750m~3/g,显示了其极好的结构特性,在298℃,1.0Pa条件下,C-GAs对CO_2的吸附量达到44.73mg/g,对CH_4的吸附量达到6.82mg/g;在77℃,1.0Pa条件下,C-GAs对H_2的吸附量达到1.17mg/g,制备的C-GAs对CO_2具有较强的吸附能力以及良好的吸附选择性,且制备过程简单、绿色、安全。     

聚酯纤维增韧二氧化硅气凝胶的制备及其性能

二氧化硅气凝胶作为一种轻质、多孔的新型纳米材料,由于其结构的独特性及优异的隔热性能,使其在高温隔热、吸附、催化等领域具有广阔的应用前景。对二氧化硅气凝胶的应用开发具有重要意义。以二甲基二甲氧基硅烷(DMDMS)和甲基三甲氧基硅烷(MTMTS)为混合硅源,甲醇和水为溶剂,在原有的高疏水性基础上进一步以聚酯纤维为增强相,通过溶胶-凝胶及常压干燥等步骤,实现了增韧SiO2气凝胶复合材料的制备。所得气凝胶平均孔径约为5～10μm;气凝胶的孔容约为5.52cm~3/g;最高抗压力在6 MPa左右;重复吸附次数可达30次以上,最佳吸附为6.5g/g;有望在吸附材料等领域得到应用。     

SiO2气凝胶/壳聚糖复合药物载体材料的制备和表征

采用常压干燥法制备了SiO2气凝胶,所得气凝胶为介孔结构,比表面积618.8m2/g,孔径分布5～20nm.以SiO2气凝胶为原料,通过静电吸附法制备了SiO2气凝胶/壳聚糖复合药物载体材料,采用扫描电镜(SEM)、红外光谱(FTIR)等对复合材料的结构形貌进行了分析,研究了复合材料对硫酸庆大霉素药物的担载和释放性能.结果表明,所得SiO2气凝胶/壳聚糖复合材料为多孔网络结构,其中,由450℃处理的SiO2气凝胶制得的气凝胶/壳聚糖复合材料对硫酸庆大霉素具有较好的药物担载和缓释性能.     

碳气凝胶的制备及其电除盐性能的研究

在常压条件下通过溶胶-凝胶法和碳化、活化工艺制备碳气凝胶材料.用SEM和BET比表面积测量等手段对材料的表面形貌和微观结构进行分析表征,通过循环伏安法对材料的电化学性能进行研究.联系材料的微观结构和电化学性能,对碳气凝胶的电除盐过程和除盐机理进行了研究和分析,发现碳气凝胶是一种具有很大应用潜力的多孔电极吸附材料.     

KOH活化碳气凝胶对水中亚甲基蓝的吸附性能研究

以间苯二酚和甲醛为原料水热制备有机气凝胶,在碳化过程中使用KOH作活化剂制备出孔结构丰富的碳气凝胶。采用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)及N2吸脱附法等手段对材料的结构及形貌表征,考察了活化剂用量、染料初始浓度、接触时间等因素对亚甲基蓝在碳气凝胶上吸附的影响,并进行了吸附类型和吸附动力学研究。结果表明:活化剂的加入使碳气凝胶材料的孔结构更加丰富,当活化剂与有机气凝胶的质量比达到2∶1时,其吸附性能最佳。碳气凝胶去除亚甲基蓝的吸附行为符合二级动力学模型。吸附类型为Langmuir吸附模型。     

GO增强g-C3N4气凝胶的可见光响应及其光催化降解偏二甲肼废水

以超声剥离、溶液交联和冷冻干燥的方法制得系列GO/g-C3 N4气凝胶材料,优化配比参数,通过SEM,XRD,UV-vis吸收光谱等表征材料物化性能,以光催化降解偏二甲肼(UDMH)废水评估材料的光催化活性.纯g-C3 N4气凝胶以介孔结构为主,随着氧化石墨烯(GO)配比的提高,材料的层状结构、大孔结构逐渐增加,均表现出了较强的吸附性能;GO的质量分数为25％时光催化降解UDMH废水效果最佳、性能稳定,5次循环后,光催化活性仅降低了7.15％.通过能带结构、光电效应及PL谱表征,研究发现g-C3 N4分子轨道能级和带隙(Eg)因受GO层间π-π键与g-C3 N4芳香环的交联作用影响,而提高了对可见光的响应性能;GO的金属特性有利于光生电子空穴对的快速分离,进而提高光催化活性;根据带隙计算及材料本征分子轨道特性,GOCN光催化降解UDMH废水的主要活性物质为·O-2,h+.     

TEMPO催化氧化对球形再生纤维素气凝胶阳离子吸附性能的影响

采用2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧基自由基(TEMPO)选择性催化氧化体系对再生纤维素气凝胶进行表面羧基化改性,制备出羧基化的再生纤维素气凝胶。通过扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外光谱和原子吸收等检测手段对不同氧化处理时间的纤维素气凝胶的微观形貌、化学结构和吸附性能进行表征分析,结果表明,随着氧化处理时间的增加,球形再生纤维素气凝胶的羧基含量逐渐增加,结构稳定性逐渐下降,在改性12h时可以获得羧基含量较高(1.25mmol/g)结构相对稳定的产品;TEMPO氧化处理增加了球形气凝胶表面的透过性,并且避免了内部网络因干燥和氢键缔合而产生的聚集;羧基的引入使球形纤维素气凝胶对阳离子染料和部分金属离子的吸附性能得到改善,其中对金胺O的最大吸附量为1.24mmol/g,对金属离子Cu2+的最大吸附量为0.55mmol/g。     

气凝胶在气体吸附净化中的应用研究进展

气凝胶(Aerogels)是一种以空气为介质的轻质多孔性凝聚态物质,由胶体粒子或高聚物分子相互聚集构成独特的纳米多孔三维网络结构。气凝胶的颗粒相和孔隙尺寸均为纳米量级,具有相当高的比表面积和孔隙率、可调控的开放孔隙结构、易于化学修饰的表面以及多样化的种类和形态,其气体吸附量可比同等条件下活性炭吸附量高两个数量级,因此在气体吸附净化领域逐渐受到人们的广泛关注。目前,气体吸附净化领域研究较多的气凝胶主要是SiO_2气凝胶和炭气凝胶。此外,近年来对金属氧化物气凝胶以及SiC气凝胶、石墨烯气凝胶、生物质基气凝胶等新型气凝胶的气体吸附应用也有相应的研究报道。吸附材料对目标气体需要同时具有较高的吸附容量和良好的选择性吸附能力。气凝胶的高比表面积和多孔性质提供了众多的吸附位点,但仅依靠自身物理吸附作用的吸附量有限,对目标气体的选择性不高,在实际吸附应用中,往往由于共存气体组分的竞争吸附影响对目标气体的吸附性能。因此,为了进一步提升气凝胶的吸附容量,提高对目标气体的选择性,研究人员围绕气凝胶修饰改性进行了大量的研究探索工作,并取得了一定的进展。目前,气凝胶吸附净化研究报道的目标气体主要是温室气体CO_2和大气中主要的污染物挥发性有机化合物(VOCs)。针对目标气体的不同可分别通过氨基功能化、氮掺杂等方法引入碱性位点或通过引入非极性官能团对气凝胶进行疏水改性,以提升气凝胶对CO_2或VOCs的吸附量和选择性。所采用的修饰改性方式主要有以下两种:一是在湿凝胶形成后或超临界干燥后通过嫁接、浸渍等手段对气凝胶表面进行功能化改性,通过引入特定的官能团或活性组分提升气凝胶对目标气体的吸附量和选择性;另一种是在溶胶-凝胶反应过程中引入功能化前驱体,在分子或纳米尺度上赋予气凝胶网络特定的性能,进而有效平衡活性组分稳定性和对目标气体的吸附性能。此外,对于炭气凝胶,还可通过活化进一步增大比表面积,改善孔隙结构和表面化学性质,从而实现对目标气体污染物吸附性能的优化。本文归纳了各类气凝胶在CO_2与VOCs吸附净化方面的研究进展,介绍了气凝胶的制备过程和结构特点,讨论并对比了不同气凝胶对目标气体的吸附性能与吸附机理,总结了当前气体吸附净化研究中对气凝胶进行修饰改性的主要方法,最后指出提高气凝胶的结构稳定性和吸附速率、设计可同时吸附多种目标气体的气凝胶、缩短制备周期并降低成本是未来研究工作的重点。