废气治理低温等离子体反应器的研究进展

低温等离子体技术用于废气治理成为近年来的研究热点,而低温等离子体反应器的研制正是其重要内容。本文详细介绍了用于废气治理的各种电晕放电反应器、介质阻挡放电反应器以及等离子体-催化反应器的结构特点和放电特性,综合比较了上述反应器在能量效率、降解产物的选择性和工业应用等方面的特点,并提出了今后的研究方向。     

滑动弧等离子体分解二甲醚制氢

对常温常压下滑动弧等离子体放电分解二甲醚(DME)制氢进行了研究,探讨了进气流量、电极间距、放电电压、电极形状和水/DME摩尔比以及添加的空气量对滑动弧等离子体DME转化制氢的影响。结果表明,当进气流量由43 mL·min-1增加到76 mL·min-1时,DME转化率从58.9%下降至50.6%,H2收率从26.9%下降至19.7%。随着电极间距由2 mm增加到4 mm、放电电压由11.2 kV增加到17.1kV时,DME转化率和H2收率增加,制氢能耗降低。电极最宽处有5mm平滑的竖直部分、上端电极长度50 mm,弧度23o的2#电极对DME放电反应最有利;添加水蒸汽和适量的空气对DME分解制氢反应有利,当水/DME摩尔比为2.3,添加空气的体积分数为25.8%时,DME转化率最大为74.1%,氢气的收率最大为43.4%。     

液下辉光放电等离子体重整低碳醇水溶液制氢

探讨了阴极液下辉光放电等离子体重整低碳醇水溶液制氢反应过程.比较了水溶液和低碳醇水混合溶液中阴极等离子体重整制氢实验,发现以低碳醇水溶液为等离子体重整介质时,低碳醇分子在阴极等离子体层中表现出明显高于水分子的反应活性,阴极气体单位体积能耗可以降至2.690×10³ kJ•m^-3,生成气体中氢气含量达95％,并有一氧化碳和二氧化碳.分析了电压对阴极生成气单位体积能耗和气体组成的影响,发现电压越高等离子体密度越大,阴极生成气单位体积能耗降低,被等离子体分解的溶剂溶质分子也越多.比较了不同浓度低碳醇溶液的产气情况,低碳醇浓度对生成气组成和单位体积能耗有重要影响.     

滑动弧放电等离子体杀菌的基础研究

滑动弧放电等离子体杀菌是一种新型的高效节能的杀菌技术。文章在介绍滑动弧放电技术的特点及应用基础上提出了滑动弧放电等离子体杀菌技术,通过实验研究探讨了滑动弧放电等离子体液体杀菌及表面杀菌的效果与规律。文章从电场作用、热效应、紫外线、臭氧、NO.和.OH自由基、H2O2等角度出发对滑动弧等离子体杀菌机理进行了分析,最后对该项技术的杀菌效果进行了总结,并对其在杀菌领域的应用作出了展望。     

热等离子体裂解煤制乙炔下行反应器的研究进展

从反应器的工艺开发角度探讨了热等离子体裂解煤制乙炔下行反应器的研发进程,分析了热等离子体裂解煤制乙炔的快速连串反应特点,对比了下行及上行两种不同类型反应器对能耗及乙炔收率的影响,评述了下行床传递性能的显著优点,进而从超短接触反应、高乙炔收率与流体动力学角度出发指出了热等离子体下行床的集成工艺是裂解煤制乙炔工艺的合理选择。最后提出了制约该工艺实际连续生产的严重结焦难点与解决的方法。     

催化型低温等离子体反应器净化废气研究进展

催化型低温等离子体反应器可有效地提高废气治理的能量效率和净化效果.现有数据表明,在一定能量密度下,催化型低温等离子体反应器比传统低温等离子体反应器能量效率有1.1～12倍的提高,这和污染物种类,反应器构型及催化剂参数有关.本文介绍了反应机理、反应器构型及催化剂参数选择等对反应器性能的影响,并指出今后研究的发展方向.     

烃类水蒸汽重整制氢研究进展

烃类水蒸汽重整是工业上大规模制氢的主要方法.综述了近十年来国内外烃类水蒸汽重整制氢技术的研究进展,重点从催化剂以及反应工艺方面进行介绍及评述,并指出烃类水蒸汽重整制氢的重点发展方向.     

小型碳基燃料水蒸气重整制氢装置研究

设计并加工了一种小型碳基燃料水蒸气重整制氢装置,该装置为不锈钢材料,采用集成式结构设计,使得加热、气化、重整、分散等多功能部件有机地结合在一起,大大减小了装置的设计尺寸,减小了装置占有空间,降低了装置成本,实现了小型、微型化的目的,便于移动、便携式制氢装置的推广。该反应器装载花状微球Ni/CeO₂催化剂,在重整性能测试中甲烷流量为1250mL/min时,水碳比H₂O/CH₄=2：1,560℃反应温度下,该反应器表现出了良好的重整制氢性能,重整气中氢气的组成达到70%以上,甲烷的含量降至16%以下,用于高温燃料电池发电的功率计算,满足500W功率设计要求,达到550W以上。实验表明这种重整制氢装置可用于高温燃料电池供氢系统。     

滑动弧等离子体处理酸性橙Ⅱ废水

采用气液两相滑动弧等离子体降解酸性橙Ⅱ,研究了酸性橙Ⅱ的降解动力学及降解机理。结果表明：当电压为10 kV,载气为O₂,气体流速为0.4 m³·h^-1,废水流量为20 ml·min^-1,电极间最窄处距离为3.5 mm,溶液浓度在300 mg·L^-1以下时,滑动弧等离子体对酸性橙Ⅱ的降解符合一级动力学规律。检测了纯水放电时H₂O₂、O₃生成量以及OH·的相对量。运用紫外光谱（UV-Vis）、离子色谱（IC）、色谱-质谱联用（GC-MS）等方法,测定出酸性橙Ⅱ的主要降解产物有乙酸、乙二酸、丙二酸、苯酚、3-羟基苯乙酮、萘、苯磺酸、邻苯二甲酸（酐）、β-萘酚等,并依此推测酸性橙Ⅱ的降解机理,即羟基自由基攻击酸性橙Ⅱ分子上与萘环相连的C—N键,导致C—N键的断裂,进而染料脱色矿化。     

天然气制氢反应器的研究进展

氢是一种理想的能源,高纯氢的制备是近年研究的一个重点,反应器的结构是制氢的关键。本文综述了固定床、流化床、膜反应器、等离子体反应器、太阳能反应器和微通道反应器在甲烷制氢研究中的应用,分析了各种反应器在制氢过程的特点以及不足之处,指出了制氢反应器的发展方向。     

H2 production by ethanol decomposition with a gliding arc discharge plasma reactor

A gliding arc discharge (GRD) reactor was used to decompose ethanol into primarily H₂ and CO with small amounts of CH₄, C₂H₂, C₂H₄, and C₂H₆. The ethanol concentration, electrode gap, input voltage and Ar flow rate all affected the conversion of ethanol with results ranging from 40.7% to 58.0%. Interestingly, for all experimental conditions the S_H2/S_CO selectivity ratio was quite stable at around 1.03. The mechanism for the decomposition of ethanol is also described.     

板翅式反应器中甲醇水蒸气重整制氢

研制了一种高效板翅式反应器,其特点是体积相对较小,便于放置,便于扩大规模;集预热、气化、重整、催化燃烧于一体;板翅式反应器内部热量利用合理,放热反应与吸热反应、气化与冷却之间实现了较好的热量耦合;可实现完全自供热.在反应器中进行了一系列甲醇水蒸气重整的实验,考察了不同条件对甲醇重整制氢过程的影响、对反应器床层温度分布的影响,及反应器的稳定性.另外,由于板翅式结构的良好传热性,甲醇水蒸气重整在获得较高转化率的同时重整气中CO浓度较低,且反应器的稳定性良好.     

Hydrogen from steam methane reforming by catalytic nonthermal plasma using a dielectric barrier discharge reactor

A scaled-up dielectric barrier discharge (DBD) reactor has been developed and demonstrated for the production of hydrogen from steam methane reforming (SMR) by catalytic nonthermal plasma (CNTP) technology. Compared to SMR, CNTP offers conversion at ambient pressure (101.325 kPa), low temperature with better efficiency, making it suitable for distributed hydrogen production with small footprint. There have been several lab-scale DBD reactors reported in the literature. Dimension of the scaled-up DBD reactor is about six times the lab-scale version and can produce 0.9 kg H₂/day. The scale-up is, however, nonlinear; several technical innovations were required including spray nozzle for homogeneous introduction of steam, perforated tube central electrodes for generation of homogeneous plasma. Conversion efficiency of the scaled-up DBD reactor is 70–80% at 550°C and 500 W. A continuous run of 8 hr was demonstrated with typical product gas composition of 69% H₂, 6% CO₂, 15% CO, 10% CH₄.     

燃料电池用柴油重整制氢技术现状与展望

现有储氢技术在储氢密度、能耗及相应的基础设施建设等方面存在明显短板,难以满足燃料电池技术商业化发展需求,现场制氢技术得到了广泛关注。其中,柴油重整制氢技术以其理论产氢比率高、适用领域广、基础设施完善、安全性好、成本低等优点,可广泛应用于汽车、船舶、分布式发电等民用领域以及潜艇、舰船等军事领域,成为热点研究之一。本文综述了柴油重整制氢的分类,详细介绍了蒸汽重整、部分氧化重整和自热重整制氢的反应机理,并对三种重整反应的优缺点进行了对比分析;在此基础上,概述了三种重整反应国内外研究现状。总体而言,蒸汽重整产物中氢气浓度最高但系统质量较大,比较适用于固定制氢领域;自热重整技术系统结构较为紧凑,产物氢气浓度适中,比较适用于汽车等移动制氢领域;部分氧化重整技术由于产物H₂/CO比率较低,加之反应温度较高,容易发生结焦反应,目前其应用领域还相对有限。     

滑动弧放电等离子体法用于二甲醚重整制氢简

Gliding arc gas discharge plasma was used for the generation of hydrogen from steam reforming of dimethyl ether （DME）. A systemic procedure was employed to determine the suitable experimental conditions. It was found that DME conversion first increased up to the maximum and then decreased slightly with the increase of added water and air. The increase of total feed gas flow rate resulted in the decrease of DME conversion and hydrogen yield, but hydrogen energy consumption dropped down to the lowest as total feed gas flow rate increased to 76 ml. min^-1. Larger electrode gap and higher discharge voltage were advantageous. Electrode shape had an important effect on the conversion of DME and production of H2- Among the five electrodes, electrode 2# with valid length of 55 mm and the radian of 34 degrees of the top electrode section was the best option, which enhanced obviously the conversion of DME.     

Carbon dioxide reforming of methane in kilohertz spark‐discharge plasma at atmospheric pressure

The spark‐discharge plasma, generated between tubular and rotary‐disc electrodes using a sine‐wave high voltage with 5 kHz frequency, was explored for CO₂ reforming of CH₄. Based upon the investigation on the effects of specific energy input and CO₂/CH₄ ratio, the energy costs (EC) and fuel‐production efficiencies (η) at various CO₂/CH₄ ratios (r) in the same conversion range were compared and accordingly their sequences were given: EC (r = 0.5) and EC (r = 3) are the lowest; η(r = 0.5) is the highest. Compared with other nonthermal discharge techniques, the kilohertz spark discharge exhibits low EC and high fuel‐production efficiency, especially at high total‐carbon conversions. Preliminary investigation on partial oxidation and CO₂ mixed reforming at (O₂ + CO₂)/CH₄ = 0.5 exhibited high H₂/CO ratio (nearly 2) and low total‐carbon EC (0.59–0.96 MJ/mol, 58–77% of total‐carbon conversion, and O₂/(CO₂ + O₂) = 0.8). © 2010 American Institute of Chemical Engineers AIChE J, 2011     

低温等离子体催化技术推广方面的难点问题

低温等离子体催化技术是近年来兴起的一种治理废气的可行方法,与传统方法和工艺相比,具有投资和运行费用较低、处理效率较高、处理时间较短和易于控制等优点。研究表明,利用等离子体技术处理大气污染的应用前景广阔。但低温等离子体技术反应器的选择、匹配和优化、相关催化剂的选择以及与反应器的结合、反应机理等方面还需要进一步深入研究。低温等离子体效率低、能耗高、目标产物选择性低,但加入催化剂可降低能耗,减少二次污染,提高产物选择性,两者取长补短,优势互补。不断改进反应器并提高反应器的能量效率,提升催化剂的稳定性和契合度以及对反应机理的深入研究是今后的发展方向。