Co-Cu复合氧化物催化剂催化低浓度瓦斯燃烧性能研究

催化燃烧是目前转化与利用低浓度瓦斯的有效方法之一。为探究制备工艺对Co-Cu复合氧化物催化剂催化低浓度瓦斯燃烧性能的影响,分别采用溶胶-凝胶法和共沉淀法,制备了Co-Cu复合催化剂,并用于低浓度瓦斯催化燃烧反应(甲烷体积分数为1.69%)。考察了制备方法、焙烧温度和n(Co):n(Cu)对催化剂性能的影响,并运用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H₂-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征。结果表明,适宜的催化剂焙烧温度为400℃、n(Co):n(Cu)为1:1,该条件下制备的催化剂催化活性最高。在该条件下,与溶胶-凝胶法制备的催化剂(n(柠檬酸):n(金属离子)为3:2)相比,共沉淀法制备的催化剂具有更高的催化活性,其甲烷转化特征温度t₁₀、t₅₀和t₉₀(分别指甲烷转化率为10%、50%、90%时的温度)分别降低了6℃、70℃和1℃。     

CuMn_2TiO_6催化剂的制备及其甲烷催化燃烧性能

用溶胶-凝胶法制备了CuMn_2TiO_6,CuTiO_3,Mn_2TiO_5,CuMn_2O_4催化剂,又分别采用共沉淀法和浸渍法制备了CuMn_2TiO_6催化剂;采用XRD、H_2-TPR、N_2吸附-脱附和TEM等方法对催化剂的结构进行了表征,在小型固定床连续流动反应装置上评价了催化剂的甲烷催化燃烧性能,分析了催化剂的元素组成和制备方法对催化剂的结构和活性的影响。实验结果表明,Ti组分的引入可抑制晶粒的生长,提高催化剂的还原性,从而使催化剂的活性提高;共沉淀法制备的CuMn_2TiO_6催化剂具有较高的活性,在432℃、气态空速12 000 h~(-1)的条件下,可使甲烷转化率达到90%。Mn_2O_3和Cu_(1.5)Mn_(1.5)O_4是催化剂的主要活性物种,且Cu_(1.5)Mn_(1.5)O_4的活性高于Mn_2O_3。     

CuFeOx催化剂上乙醇催化燃烧

用共沉淀法制备了系列CuFe复合氧化物催化剂,Cu和Fe的摩尔比分别为1∶1、1∶2、1∶5、1∶10.催化剂上乙醇催化燃烧研究结果表明,共沉淀法制备的CuFe1复合氧化物(n(Cu)∶n(Fe)=1∶2)具有活性高和二氧化碳选择性好的特点,乙醇可在280℃实现完全转化.结果表明高分散的CuFe2O4尖晶石相是乙醇催化燃烧的活性组分.     

催化燃烧催化剂的研究进展

催化燃烧可在提高能源利用效率和控制有害气体的排放方面扮演重要角色。用于催化燃烧的催化剂主要有3种,其中贵金属催化剂性能优异但成本较高,而钙钛矿型催化剂和六铝酸盐系列催化剂价格较低,同时有很好的高温催化活性,因而更具吸引力。本文主要是对催化燃烧催化剂的种类、制备方法和性能进行了综述。     

丙烷在Pt/γ-Al2O3催化剂上低温催化燃烧研究

采用自制的2种γ-Al2O3载体制备Pt/γ-Al2O3催化剂,研究丙烷在其上的低温催化燃烧活性,并通过改变Pt负载量、空速以及预还原等手段,考察催化剂的活性.     

Pd-Ce/γ-Al_2O_3催化剂上甲烷催化燃烧性能的研究

采用浸渍法制备了Pd-Ce/γ-Al2O3催化剂,并对其进行了透射电镜(TEM),X-射线衍射(XRD)和X-光电子能谱(XPS)表征。此催化剂的甲烷燃烧活性评价结果表明,还原处理大大提高了催化剂活性;Ce的添加有利于CH4的燃烧反应。活性组分在载体γ-Al2O3上呈高分散状态,添加Ce后生成钙钛矿类化合物能够提高催化剂的活性。     

Pd/CeO2催化剂上甲烷低温催化燃烧的研究--制备方法对催化剂性能的影响

分别用浸渍法(IM)、沉积-沉淀法(DP)和共沉淀法(CP)制备了甲烷低温燃烧Pd/CeO2催化剂,并与常用的Pd/Al2O3催化剂作了对比.结果表明,沉积沉淀法制得的Pd/CeO2催化剂对甲烷的氧化活性最高,使甲烷的起燃温度(10℃)和完全转化温度分别比Pd/Al2O3降低了83℃和110℃.XRD及XPS分析表明,Pd/CeO2催化剂的活性与CeO2上晶格氧的活动能力及Pd-CeO2之间的相互作用有关.N-DP催化剂上Pd-CeO2相互作用最强,即存在较强的SMSI效应,导致其活性最高.     

甲烷催化燃烧催化剂研究进展

甲烷催化燃烧的目的是通过催化作用降低燃料的起燃温度，加深甲烷氧化程度，从而提高燃料利用率。概述了甲烷催化燃烧的催化机理及硫化物和水蒸气对催化剂活性的影响，综述了近年来有代表性的催化剂体系尤其是非贵金属催化剂的研究进展：贵金属催化剂具有很高的催化活性，但一般热稳定性差，成本较高；钙钛矿型催化剂和六铝酸盐系列催化剂有很好的高温催化活性，因其价格较低，有更好的发展前景；固溶体催化剂对于甲烷催化燃烧反应也有良好的催化活性和稳定性，但对此类催化剂的研究还较少，建议研究者予以重视。     

ZrO2含量对CuO/YSZ-Al2O3催化剂催化甲烷燃烧性能的影响

为获得高活性和高温稳定性好的甲烷燃烧催化剂,采用溶胶凝胶法制备了CuO/YSZ-Al2O3催化剂。通过改变ZrO2在YSZ-Al2O3载体中的含量制得不同ZrO2含量的CuO/YSZ-Al2O3催化剂,并考察ZrO2含量对催化剂催化甲烷燃烧性能的影响,同时利用BET、XRD等测试手段对催化剂进行了表征。结果表明,ZrO2在载体中存在最佳含量,当ZrO2质量分数为32.5%时,催化剂的活性和高温稳定性最好;该催化剂经1 000 ℃、5 h老化后,仍具有较高的比表面积和高温稳定性,是一种性能优异的甲烷燃烧催化剂。     

CuFeO_x催化剂上乙醇催化燃烧

用共沉淀法制备了系列CuFe复合氧化物催化剂,Cu和Fe的摩尔比分别为1∶1、1∶2、1∶5、1∶10。催化剂上乙醇催化燃烧研究结果表明,共沉淀法制备的CuFe1复合氧化物(n(Cu)∶n(Fe)=1∶2)具有活性高和二氧化碳选择性好的特点,乙醇可在280℃实现完全转化。结果表明高分散的CuFe2O4尖晶石相是乙醇催化燃烧的活性组分。     

二氯甲烷在Ce_yV_(1-y)O_x/HZSM-5上的催化燃烧性能

采用等体积浸渍法制备了不同铈钒摩尔比、不同活化温度(t)和不同负载量(m%)的一系列w%CeyV1-yOx/HZSM-5(t)催化剂,研究了其对低浓度二氯甲烷的催化燃烧活性及稳定性,考察了n(Ce)∶n(V)、负载量、活化温度对催化剂性能的影响。采用XRD,BET,NH3-TPD,XPS等手段对使用前后的催化剂进行了表征。实验结果表明,活化温度为400℃的15%Ce0.7V0.3Ox/HZSM-5(400)催化剂的活性最好,在反应温度300℃时二氯甲烷的转化率达99.6%,连续反应200 h时二氯甲烷转化率仍大于95%;使用后的15%Ce0.7V0.3Ox/HZSM-5(400)催化剂没有新的物相生成,具有较好稳定性。     

甲烷催化燃烧整体型催化剂研究进展

甲烷催化燃烧是一种高效率、低污染的能源利用和废气处理技术。该反应在高温、高空速下进行,对催化剂的结构和性质有特殊要求。整体型催化剂因压降低、催化效率高、机械强度和热稳定性好等特点,在甲烷催化燃烧反应中得到广泛应用。本文对贵金属、钙钛矿、六铝酸盐、金属复合氧化物四类整体型催化剂在甲烷催化燃烧中的应用进行了评述,包括各自优缺点、制备方法、最新进展等。最后,对该领域目前存在的问题和未来的研究方向进行了讨论。     

CexMnl0-xO20—δ固溶体氧化物的甲烷催化燃烧性能研究

采用共沉淀法制备了系列CexMnl0-xO20-δ固溶体氧化物甲烷燃烧催化剂，并采用XRD和BET对所得催化剂进行了表征。结果表明，在适当的Ce／Mn摩尔比范围内。试样经500℃焙烧可形成Ce／Mn固溶体复合氧化物，更高焙烧温度则导致催化剂比表面积下降和一定程度的烧结。500℃和800℃焙烧催化剂的活性变化规律略有不同，其活性主要由Ce／Mn摩尔比决定，其中活性最高的催化剂中Ce／Mn摩尔比为7：3。100h稳定性试验结果表明，经800℃焙烧的CexMnl0-xO20-δ催化剂具有良好的热稳定性。典型催化剂在低转化率下的宏观动力学实验结果表明，甲烷催化燃烧在CexMnl0-xO20-δ固溶体氧化物催化剂上为一级动力学反应，反应速率受催化剂固有性质控制。     

天然气催化燃烧催化剂的研究进展(下)

综述了近年来国内外甲烷燃烧催化剂的研究进展,包括Al2O3负载Pd、有序介孔硅负载Pd、铈基固溶体负载Pd、过渡金属氧化物负载Pd和其他载体负载Pd,负载型Pt、Au和多组分贵金属,非贵金属氧化物,钙钛矿型氧化物,类钙钛矿型氧化物,尖晶石型氧化物,烧绿石型氧化物以及六铝酸盐催化剂。讨论了这些催化剂对甲烷燃烧的活性、水热稳定性和抗硫性能,展望了研发新型高性能甲烷燃烧催化剂的未来发展趋势。     

天然气催化燃烧催化剂的研究进展(上)

综述了近年来国内外甲烷燃烧催化剂的研究进展,包括Al2O3负载Pd、有序介孔硅负载Pd、铈基固溶体负载Pd、过渡金属氧化物负载Pd和其他载体负载Pd,负载型Pt、Au和多组分贵金属,非贵金属氧化物,钙钛矿型氧化物,类钙钛矿型氧化物,尖晶石型氧化物,烧绿石型氧化物以及六铝酸盐催化剂。讨论了这些催化剂对甲烷燃烧的活性、水热稳定性和抗硫性能,展望了研发新型高性能甲烷燃烧催化剂的未来发展趋势。     

载体制备方法对贵金属催化剂Ru/ZrO2催化湿式氧化性能的影响

以蒸煮处理水合氢氧化锆制备了ZrO2-A,将水合氢氧化锆静置过夜制得ZrO2-B,以此2种载体通过初湿浸渍法制得Ru/ZrO2贵金属催化剂.在BET测试中,ZrO2-A载体及其相应催化剂的比表面积远高于ZrO2-B载体及其相应催化剂;TPR表征表明,Ru/ZrO2-A中Ru的分散性更好,金属与载体的相互作用更为紧密.以苯酚和乙酸水溶液为模型废水进行催化剂评价,结果表明Ru/ZrO2-A无论是在反应活性还是稳定性上均优于Ru/ZrO2-B.     

焙烧温度对CeCu氧化物催化剂上苯基挥发性有机物催化燃烧的影响

采用柠檬酸络合法制得Ce Cu氧化物催化剂,考察焙烧温度对Ce Cu氧化物催化剂性能的影响。采用XRD和H2-TPR方法对Ce Cu氧化物催化剂进行表征,通过对苯基挥发性有机物(PVOCs)催化燃烧活性评价催化剂的性能。实验结果表明,Cu O物种能有效地溶入Ce O2晶格中形成Ce Cu氧化物固溶体,提高了催化剂体系中金属氧化物的低温可还原性;焙烧温度为350℃的Ce Cu氧化物催化剂(Ce Cu(350))对甲苯的催化燃烧活性高于焙烧温度为300℃和400℃的Ce Cu氧化物催化剂;在反应温度225℃下,Ce Cu(350)氧化物催化剂上甲苯的转化率为94.3%;Ce Cu(350)氧化物催化剂对PVOCs有良好的催化燃烧活性,转化率高低的顺序为:乙苯二甲苯甲苯苯。     

柴油催化燃烧添加剂制备研究

通过对添加剂的组成及配比的研究 ,得到一种新型高效柴油催化燃烧添加剂。测定了添加剂的理化性质。对添加剂的节油率及烟度降低率进行了综合测试和评价     

CexMn10-xO20-δ固溶体氧化物的甲烷催化燃烧性能研究

采用共沉淀法制备了系列CexMn10-xO20-δ固溶体氧化物甲烷燃烧催化剂,并采用XRD和BET对所得催化剂进行了表征.结果表明,在适当的Ce/Mn摩尔比范围内,试样经500℃焙烧可形成Ce/Mn固溶体复合氧化物,更高焙烧温度则导致催化剂比表面积下降和一定程度的烧结.500℃和800℃焙烧催化剂的活性变化规律略有不同,其活性主要由Ce/Mn摩尔比决定,其中活性最高的催化剂中Ce/Mn摩尔比为7:3.100h稳定性试验结果表明,经800℃焙烧的Ce3Mn7O20-δ催化剂具有良好的热稳定性.典型催化剂在低转化率下的宏观动力学实验结果表明,甲烷催化燃烧在CexMn10-xO20-δ固溶体氧化物催化剂上为一级动力学反应,反应速率受催化剂固有性质控制.     

钾、钴改性CeO2-ZrO2/SiC催化碳烟燃烧性能研究

分别用钾盐以及Co3O4对铈锆复合氧化物进行单掺杂和复合掺杂,制得一系列钾、钴改性CeO2-ZrO2催化剂,采用溶胶凝胶浸渍法将所制催化剂负载于SiC上,并用氮气吸附-脱附（BET）、X射线粉末衍射（XRD）、氢气程序升温还原（H2-TPR）和程序升温氧化反应（TPO）等方法考察了钾、钴离子对催化剂结构和催化活性的影响。结果表明：采用钴修饰铈锆复合氧化物催化剂后能够明显提高其表面氧的活性,从而提高催化剂的催化能力;当催化剂中存在钾物种时,主要通过改善碳烟与催化剂的接触状况而有效促进碳烟的燃烧;与未负载催化剂相比,负载后各催化剂的碳烟燃烧能力都出现不同程度的降低;各负载型催化剂的催化活性由大到小的顺序为K-Co-Ce-Zr/SiC＞K-Ce-Zr/SiC＞Co-Ce-Zr/SiC＞Ce-Zr/SiC＞Co-Zr/SiC;K-Co-Ce-Zr/SiC催化体系在经过5次循环使用后仍具有较高的催化碳烟燃烧能力,显示出较好的稳定性。