四乙烯五胺功能化有序介孔氧化铝的合成及其CO2选择吸附性能研究

以九水硝酸铝为铝源,非表面活性剂柠檬酸为模板剂,稀氨水为沉淀剂合成有序介孔氧化铝（ OMA）。以四乙烯五胺（ TEPA）为活性组分,采用物理浸渍将其负载到OMA的内孔及比表面上,制备出氨基功能化的OMA用于CO2的选择吸附研究。采用XRD、BET和TEM对合成的吸附剂进行表征,通过自制的固定床反应器测量穿透曲线的方法研究其对CH4／CO2混合气的吸附分离性能。分别考察了负载量和吸附温度对吸附性能和分离因子的影响。结果表明,TEPA负载量为50％的吸附剂、吸附温度为70℃时对CO2吸附量最大,为2．598 mmol／g,TEPA／OMA经过10次吸附-脱附循环后,其吸附性能变化较小,仅下降了8．65％,具有较好的循环稳定性。     

乙醇胺改性有机铝吸附电厂烟道气中二氧化碳性能研究

以硝酸铝、对苯二甲酸及去离子水为原料,采用水热合成法制备金属-有机骨架材料有机铝(MIL-53(Al))。以乙醇胺(MEA)为氨基化表面修饰剂,通过超声浸渍法,制备二氧化碳吸附剂MIL-53(Al)-MEA。通过N_2等温吸附脱附(BET、BJH)、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、红外光谱(IR)等方法对改性前后的有机铝进行表征。结果表明,MIL-53(Al)-MEA具有比面积大、孔道结构规整等特点。探讨了浸渍时间、吸附床层压力、空速及改性剂浸渍浓度对吸附剂吸附性能的影响。结果表明,MIL-53(Al)经过浓度60%MEA超声浸渍3 h,在吸附压力0.3 MPa、空速200 h~(-1)条件下,MIL-53(Al)-60%MEA对二氧化碳吸附量为180 mg/g;吸附剂经8次吸脱附,吸附量仍然可达到170 mg/g,吸附性能稳定且再生容易。     

无机铝源合成有序介孔氧化铝的影响因素研究

有序介孔氧化铝具有较大的比表面积、均匀且窄的孔径分布、有序的孔结构等特点,在多相催化反应及吸附分离过程中具有十分重要的应用价值,研究其合成及应用具有重要意义.以廉价的无机铝盐为铝源,结合模板剂,利用溶胶-凝胶法,通过改变模板剂的种类、老化时间和温度等影响因素,制备有序介孔氧化铝.采用多种测试技术对其结构进行表征,探讨不...     

基于非水体系下介孔炭的制备研究

以蔗糖为浸渍碳源，以非水体系快速挥发法所合成的介孔氧化硅为模板，采用液相浸渍法制备介孔炭。用N2物理吸附、透射电镜（TEM）、扫描电镜（SEM）和热重分析（TGA）对样品的结构和性能进行了表征。研究表明：非水体系快速挥发法合成的介孔硅材料是制备介孔炭的优良模板，所制备的介孔炭具有有序的孔隙结构、高比表面积与大孔容。     

表面接枝法合成Si掺杂介孔SO4^2-／TiO2

以工业硫酸钛液水解得到的介孔偏钦酸为载休，正硅酸乙酯（TEOS）为浸渍剂，采用表面接枝法制备了Si掺杂的介孔SO4^2-／TiO2。通过X射线衍射（XRD）、N2吸附-脱附、射线光电子能谱（XPS）和傅立叶-红外光谱（FT—IR）对焙烧产物进行表征，考察了超声波和微波外场对浸渍过程的影响以及Si提高介孔TiO2热稳定性的机制。结果表明，掺杂Si形成的Ti—O—Si键对介孔TiO2的孔结构起到支持作用，阻止晶粒长大和提高锐钛矿向金红石矿的相变温度，使SO4^2-稳定的介孔TiO2的热稳定性提高，在700℃焙烧后仍保持138m^2／g的比表面积；超声波和微波场强化了浸渍过程，大大缩短了浸渍时间，促进Si在内外表面的分布。     

有序介孔氧化铝的合成及稳定性研究

以硝酸铝为原料,聚乙二醇1540为模板剂,碳酸铵为沉淀剂,合成了有序介孔氧化铝。通过BET法比表面积测定以及透射电镜（TEM）、X射线衍射（XRD）分析,对合成的有序介孔氧化铝的结构特征进行了表征。重点考察了合成的有序介孔氧化铝在高温条件下的热稳定性。结果表明,合成的有序介孔氧化铝在高温条件下保持了良好的介孔结构,但比表面积有所降低。     

部分脱除模板剂对MCM-41修饰负载有机胺吸附CO_2的影响

介孔分子筛MCM-41具有单一的孔道结构和较大的比表面积。通过负载有机胺形成的介孔有机胺二氧化碳固体吸附剂比常见的固体吸附剂具有高选择性、高吸附量等特点。利用化学方法部分脱除模板剂,负载PEI制备固体吸附剂,研究了模板剂脱除率PEI负载和对二氧化碳吸附性能的影响。用XRD、FT-IR、TEM、BET等方法对吸附剂结构进行表征,利用TG/DTA方法测定了CO2吸附量。研究结果表明,使用MCM-41原粉负载50%PEI吸附量达到131.0 mg/g(即262.0 mg/gPEI),比相同负载量除去模板剂的分子筛提高了12.6%;比单一的PEI分子吸附量(80.3 mg/g)提高了3.26倍,这说明在MCM-41原粉孔道内部由于存在丝状胶束而形成的亚纳米空间结构提高了有机胺的分散和利用率,增加了对CO2的吸附量。     

汽油脱硫吸附剂的制备及性能评价

以微孔-介孔复合分子筛ZSM-5-MCM-41为载体,采用等体积浸渍法制备复合型吸附剂Ni-Co/MCM-41-ZSM-5.结果表明复合型吸附剂的活性组分为Co3O4和NiO,比表面积为545m2/g.最佳制备条件为：Ni、Co的负载量10％,浸渍时间12h,450℃焙烧4h;在上述制备条件下,吸附剂的饱和吸附量为37.08mgS/g吸附剂.     

Zn/SBA-15介孔吸附剂的制备及脱附低浓度H_2S性能

以介孔材料SBA-15为载体、过渡金属（Zn、Fe、Mn、Cu、Co和Ni）氧化物为活性组分,用等体积浸渍法制备了过渡金属氧化物负载型介孔脱硫剂,通过XRD和比表面积测定对其进行表征。结果显示,Zn负载的SBA-15对H2S吸附效果最好;Zn离子负载量为23%时,Zn/SBA-15对H2S穿透吸附量最大,为29.7 mg/g吸附剂;考察流速、反应温度以及杂质气体存在对Zn/SBA-15吸附脱除低浓度H2S的影响,并研究了Zn/SBA-15吸附脱除H2S的再生性能,结果表明在空气氛围下,Zn/SBA-15吸附剂在573 K可再生,循环使用4次穿透硫容不发生变化。     

直接合成法制备载银稻壳活性炭及其对苯并噻吩的吸附

分别采用直接合成法和浸渍法制备了载银稻壳活性炭脱硫吸附剂,通过N2吸附-脱附、TEM及XRD测试手段对其进行表征,通过静态吸附实验研究了载银稻壳活性炭对苯并噻吩的吸附性能。结果表明,直接合成法在活化稻壳制得活性炭的同时将银颗粒均匀地负载在活性炭的表面;与浸渍法相比,直接合成法上的活性组分分散更均匀,粒径更小,且NO3-在稻壳活化过程中也起到了增加活性炭比表面积、孔体积和孔径的作用。通过对比实验证明了直接合成法制备的载银活性炭对模拟汽油中的苯并噻吩具有较高的吸附容量,30℃时,模拟汽油中的硫含量为542.6 ppm,吸附剂的硫吸附容量达到了15.58 mg/g。     

PEI-MCM-41吸附剂的制备及其CO_2吸附性能研究

使用不同方法合成了MCM-41,制备出具有不同骨架结构和内部孔道结构的介孔分子筛。通过XRD、高倍投射电镜、低温氮吸附/脱附等方法对样品进行了表征分析。用PEI对MCM-41分子筛进行改性,然后使用热重方法测定了其对CO2的吸附量。结果表明,使用硅酸钠和硫酸为原料制备的样品具有较大的比表面积和孔容,在该样品上负载50%PEI吸附量达到了269.3 mg/g,是同等条件下单纯PEI吸附量的3.4倍。说明将PEI负载在具有大比表面积和孔容的MCM-41介孔分子筛上,可以使PEI得到充分分散,并充分利用PEI分子上的氨基。     

镍/氧化铝加氢催化剂的制备及性能研究

羟基新戊醛（HPA）的加氢多采用贵金属和铜系催化剂,为了更好地降低催化剂生产成本和操作成本,分别对比了共沉淀法和浸渍法制备的镍/氧化铝催化剂,并以HPA为原料,在固定床装置上考察了系列催化剂加氢合成新戊二醇（NPG）的催化性能。采用X射线衍射（XRD）、氮气物理吸附（BET）、一氧化碳脉冲吸附等方法进行表征,结果表明,浸渍法制备的20%镍/氧化铝催化剂,比表面积较大,金属分散性好,且催化剂中的镍物种易被还原,其反应性能良好。在相对较温和的反应条件下,即反应温度为103 ℃、反应压力为3 MPa、液时空速为1 h^-1、氢醛物质的量比为10时,HPA转化率为100%,NPG选择性为99.3%。在1 000 h的长周期评价过程中,该催化剂保持了较好的活性,具有更好的工业化前景。     

铁离子改性碳分子筛对氮气/甲烷分离性能的研究

针对碳分子筛对氮气/甲烷分离体系分离比低的问题,采用浸渍法以市售空分碳分子筛（CMS）为基体,制备了分离氮气/甲烷的铁离子改性碳分子筛。通过静态吸附量、分离比、吸附动力学及热力学性质考察了铁离子负载量对碳分子筛吸附分离氮气/甲烷性能的影响。结果表明：铁（Ⅲ）的负载减小了CMS的比表面积、微孔体积和孔径,使CMS超微孔的孔径分布呈现更集中的趋势。这种集中性以动力学性能下降为代价,明显提高了碳分子筛对氮气/甲烷的吸附分离比。在303 K、0.7 MPa条件下,综合性能优异的0.3%铁改性CMS具有6.03的氮气/甲烷吸附分离比。     

以硅藻土为原料制备铯吸附剂及其吸附性能初探

铯是一种极为重要的稀有碱金属资源,在光纤通信、催化、医疗以及能源等领域有着广泛的应用。中国青海、西藏等地的盐湖卤水中蕴藏着储量可观的铯资源有待开发,因此开展溶液中铯离子分离提取技术的研究意义重大。以无毒且价廉的硅藻土为硅源,以三嵌段聚合物P-123为模板剂,采用一步法合成了磷钼酸铵负载量为27%（质量分数）的磷钼酸铵/二氧化硅（AMP/SiO₂）复合吸附材料用于吸附铯离子（Cs⁺）。通过扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱仪（ICP-OES）等对合成的AMP/SiO₂进行了表征,并初步考察了AMP/SiO₂对水溶液中Cs⁺的吸附性能。研究结果表明,AMP较为均匀地分散在介孔二氧化硅的结构和孔道中,并且该复合材料有较大的比表面积（451.2 m²/g）和孔体积（0.95 cm³/g）。此外,该吸附剂对Cs⁺的吸附过程符合拟二级动力学模型和Freundlich等温吸附模型,Cs⁺平衡吸附容量可达63.45 mg/g。     

Effect of Preparation Conditions on the Property Cu/AC Adsorbents for Phosphine Adsorption

Copper-based activated carbon adsorbents (Cu/AC) were prepared and used to investigate the effects of various copper precursors, impregnation solution concentration, and calcination temperature on phosphine (PH₃) adsorption removal from yellow phosphorus tail gas. N₂ adsorption isotherm and X-ray Diffraction (XRD) were used for characterizing the Cu/AC adsorbents. It can be seen that the Cu(N)/AC adsorbent prepared from the Cu(NO₃)₂ precursor has higher PH₃ breakthrough adsorption capacity than other three adsorbent because the surface copper status of it is mainly CuO. Fresh activated carbon requires an optimal impregnation solution concentration (0.05 mol/L) to reach this optimal PH₃ breakthrough adsorption capacity (78.62 mg/g). The result shows that the surface chemical characteristics (Cu content) of activated carbon is more important than the physical ones (specific surface or pore volume) for the PH₃ adsorption performance. When the calcination temperature is 350°C, the Cu(N)/AC adsorbent has the biggest PH₃ breakthrough adsorbed amount of 112.38 mg/g. The present study confirmed that the Cu/AC adsorbents would be one of the candidates for PH₃ adsorption removal from yellow phosphorus tail gas.     

ZrO2-Al2O3复合载体负载Ni基催化剂COx甲烷化性能

采用浸渍和粉末压片的方法制备了两种ZrO₂-Al₂O₃复合载体并用于负载Ni基催化剂，并利用氮气等温物理吸附、X射线粉末衍射（XRD）、H₂程序升温还原（H₂-TPR）、扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）等分析手段对催化剂物化性质进行表征，考察了ZrO₂-Al₂O₃复合载体制备方法及ZrO₂的引入对Ni基催化剂在CO、CO₂和CO-CO₂共存的3种体系下甲烷化反应活性的影响。材料表征和活性测试结果表明，在CO甲烷化体系中，与单一Al₂O₃载体相比，引入ZrO₂的复合载体能有效提高催化剂中Ni物种的分散度从而增强CO甲烷化过程中催化剂活性，且粉末压片法较浸渍法制备的复合载体能有效提高催化剂的还原度，降低还原温度，但前者会大大降低催化剂的比表面积；在CO₂甲烷化体系中，当载体形貌和制备方法相同时，载体的变化对催化剂活性的影响较小，CO₂转化率主要受到制备方法不同引起的物理性质如比表面积变化的影响；在CO-CO₂共存体系中，由于CO在竞争吸附中比CO₂更容易占据活性位点，所以呈现出优先进行CO甲烷化再进行CO₂甲烷化、CO₂的含量先增多后减少的规律。     

Ce-CeY吸附剂的制备及其吸附脱除焦化粗苯中噻吩的研究

对CeY分子筛用等体积浸渍法制备了不同Ce浸渍量的吸附剂Ce-CeY。用XRD、氮吸附实验和FT-IR技术对不同吸附剂晶体结构及噻吩吸附行为进行了研究。结果表明,CeY分子筛中,Ce(Ⅳ)提供了丰富的吸附活性位,可以和噻吩形成π络合、S-Ce键配合及氢键作用;浸渍的Ce生成CeO2,分散在分子筛孔道内壁,使Ce-CeY孔径缩小,对噻吩具有分子尺寸选择作用。随着Ce浸渍量的增加,吸附剂的孔径逐渐缩小,吸附剂选择吸附噻吩性能先增大后减小。当温度为30℃、8.5%Ce-CeY(g)/模拟液(mL)为1/14、吸附时间为120min时,噻吩脱除率接近100%。     

介孔二氧化硅合成及其吸附分离性能研究

以正硅酸乙酯为硅源,采用溶胶-凝胶法,通过调整合成体系pH与温度控制正硅酸乙酯的水解与缩聚过程,制备出4种不同孔径分布的介孔二氧化硅。以X射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）、N₂吸附-脱附、程序升温脱附（NH₃-TPD）、傅里叶红外光谱（FTIR）、热重（TG）等表征手段对二氧化硅物化性质进行表征,并考察4种介孔二氧化硅的烷/烯吸附分离性能。结果表明,介孔二氧化硅的硅羟基种类以自由羟基为主,随着合成终点pH增加,孔径增加,比表面积减少,硅羟基浓度降低,酸量减少,酸强度增加;孔径分布及酸性质对吸附分离性能影响明显,平均孔径为4.9 nm样品的酸强度适宜,分离度R_烷/烯>1,烯烃脱附速度快,吸/脱附速率比接近1,是较为理想的烷/烯分离吸附剂。     

四乙烯五胺改性多孔二氧化硅制备及CO2吸附性能

以十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）为模板剂，原硅酸乙酯（TEOS）为硅源，1,3,5-三异丙基苯（TPB）为扩孔剂，制备不同孔道结构的多孔二氧化硅纳米微球（PSNs），将四乙烯五胺（TEPA）通过物理浸渍法负载到PSNs上，合成TEPA-PSNs吸附剂。利用扫描电镜、透射电镜、红外光谱、N₂吸附-脱附循环实验和热重分析对材料的结构性能和热稳定性能进行表征，成功制备了具有不同孔道结构的胺基化多孔二氧化硅。对吸附剂材料进行CO₂吸脱附实验和动力学研究，结果表明：当TPB含量增多时，吸附剂材料吸附的CO₂量也随之增大，并且TEPA-PSNs-0.5在75℃时吸附量最大，达4.70mmol/g；一阶动力学模型能较好地预测该吸附剂的CO₂吸附过程；经过5次循环，其再生性能仍然高达94.34%。因此，合成的胺基化多孔二氧化硅具有高吸附量和良好稳定性，是用于二氧化碳捕集的潜在材料。     

The effect of impregnation of activated carbon with SnCl2.2H2O on its porosity, surface composition and CO gas adsorption

Activated carbon was impregnated with different concentrations of SnCl₂.2H₂O. Unimpregnated and impregnated activated carbons were analysed by means of physical adsorption and XPS and were tested for CO gas adsorption in a PSA system. The adsorption isotherms of N₂ at 77 K were measured and showed a Type I isotherm indicating microporous carbon for all the samples. The surface area, pore volume and pore size distribution were reduced with impregnation. XPS analysis showed an increase in the intensity of Sn3d peak with impregnation. The impregnated activated carbon showed a very good adsorption ability of CO gas compared to the unimpregnated sample. The adsorptive species responsible for CO gas adsorption was confirmed to be SnO₂ instead of SnO due to the former’s comparative thermodynamic stability.