茶渣生物炭/g-C3N4复合材料可见光催化还原水中U(Ⅵ)的特性

以茶渣为原料,三聚氰胺为前驱体,采用高温热聚合法制得茶渣生物炭/石墨相氮化碳(TBC/g-C₃N₄)复合材料。采用SEM,XRD,XPS,UV-Vis DRS,PL和EIS对光催化剂的形貌、结构及光电特性进行表征,研究TBC/g-C₃N₄复合材料在可见光照射下光催化还原U(Ⅵ)的性能,并探讨TBC/g-C₃N₄复合材料光催化还原U(Ⅵ)的机理。结果表明：当TBC的质量分数为5%,初始pH值为4,催化剂用量为1 g/L时,可见光照射30 min后TBC/g-C₃N₄复合材料对U(Ⅵ)的去除率可达99.64%,远高于g-C₃N₄(58.8%)。TBC/g-C₃N₄复合材料循环5次后对U(Ⅵ)的去除率仍在80%以上,表现出良好的稳定性。TBC的加入使得g-C₃N₄禁带宽度从2.63 eV减...     

g-C_(3)N_(4)/CeO_(2)/BiOBr三相复合材料的制备及其可见光催化降解RhB性能EI北大核心

以多孔层状g-C_(3)N_(4)为基体,引入沉淀法所得的CeO_(2)/BiOBr复合材料,经超声搅拌制得具有异质结结构的g-C_(3)N_(4)/CeO_(2)/BiOBr三相复合材料。采用X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱、紫外-可见光漫反射光谱、光致发光光谱等方法对g-C_(3)N_(4)/CeO_(2)/BiOBr进行了成分、结构和光学性质表征。结果表明:g-C_(3)N_(4)/CeO_(2)/BiOBr三相复合材料呈三明治层状堆叠结构,界面结构构建良好,光响应性能优异,各相分布均匀且结晶程度较高。当Ce∶Bi摩尔比为1∶1,g-C_(3)N_(4)质量分数为15%时所得三相复合材料表现出最高的光催化活性,RhB降解率高达99%,降解速率是纯相CeO_(2)的86倍、纯相BiOBr的3倍。此外,经过4次循环后,复合材料的RhB降解效率依然保持在89%,表现出良好的稳定性。     

ZnO/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂的制备及光催化还原U(Ⅵ)EI北大核心CSCD

以ZnO和三聚氰胺为原料,采用热聚合法制备ZnO/g-C_(3)N_(4)复合型光催化剂,并将其用于光催化还原U(Ⅵ)。通过SEM,XRD,XPS,PL,UV-Vis测试手段对样品的表面形貌、晶格结构、元素组成、光催化性能进行分析。结果表明:ZnO的掺杂降低光生电子与空穴的复合率,扩大材料对可见光的响应范围,使复合材料具有更高的光催化活性。在pH=5、投加量为0.5 g/L时,经过暗反应30 min和光反应30 min,对U(Ⅵ)的最高去除率可达97%。U(Ⅵ)可被还原为U(Ⅳ),光生电子e-是实现将U(Ⅵ)还原为U(Ⅳ)的主要因素。     

颗粒级配对Si_(3)N_(4)w/Si_(3)N_(4)复合材料弯曲强度与介电性能的影响EI北大核心CSCD

为了获得一种弯曲和介电性能良好的氮化物陶瓷材料,本工作首先以氮化硅晶须(Si_(3)N_(4w))为原料,采用喷雾造粒工艺制备3种具有不同粒径分布的Si_(3)N_(4w)球形颗粒粉体,研究雾化盘转速对Si_(3)N_(4w)球形颗粒粉体粒径分布的影响。然后以喷雾造粒得到的Si_(3)N_(4w)球形颗粒为原料,采用干压法制备3种颗粒级配的Si_(3)N_(4w)预制体,研究颗粒级配Si_(3)N_(4w)预制体的孔径分布。采用化学气相渗透(CVI)和先驱体浸渍裂解(PIP)工艺在3种颗粒级配的Si_(3)N_(4w)预制体中进一步制备Si_(3)N_(4)基体,研究Si_(3)N_(4w)/Si_(3)N_(4)复合材料制备过程中的物相和微结构演变以及颗粒级配对Si_(3)N_(4w)/Si_(3)N_(4)复合材料的微结构、密度、弯曲强度和介电性能的影响。结果表明:3种颗粒级配的Si_(3)N_(4w)预制体均具有二级孔隙特征,其中小孔孔径均约为0.7μm,大孔孔径分别为45.2,30.1μm和21.3μm。在制备的3种颗粒级配的Si_(3)N_(4w)/Si_(3)N_(4)复合材料中,S13样品的颗粒级配效果最好,复合材料的弯曲强度达到81.59 MPa。此外,该样品的介电常数和介电损耗分别为5.08和0.018。良好的弯曲强度和介电性能表明制备的Si_(3)N_(4w)/Si_(3)N_(4)复合材料有望应用于导弹天线罩领域。     

蒙脱土/Fe3O4/腐殖酸复合材料对U(Ⅵ)的作用机制

通过水热法制备蒙脱土/Fe₃O₄/腐殖酸复合材料(MFH),探究pH值、MFH的投加量、吸附时间、U(Ⅵ)初始浓度及温度等因素对MFH吸附U(Ⅵ)的影响。结果表明:在所选实验条件范围内,MFH的投加量对其吸附U(Ⅵ)的影响最大;当U(Ⅵ)初始浓度为5 mg·L^-1,pH值为6,MFH投加量为0.3 g·L^-1,温度为30℃时,MFH对U(Ⅵ)去除在30 min后达到平衡,此时去除率达到97.7%;MFH对U(Ⅵ)的吸附符合准二级动力学模型和Langmuir模型;MFH对U(Ⅵ)的去除机理为络合作用和还原作用。再生实验表明,经5次吸附-解吸后,MFH复合材料对U(Ⅵ)的吸附率仍在90%以上,表明MFH对U(Ⅵ)的去除效果较好且具有高效重复利用性。     

花生壳生物炭–黏土吸附水中的Cr(Ⅵ)（英文）

重金属铬的污染会严重威胁到土壤和水体的环境安全,而水中的六价铬化合物则具有很强的迁移性、富集性和氧化性等特性,更具有危害性且难以处理。吸附法是一种能简单、高效地处理含重金属污水的处理技术。在磁力搅拌条件下采用花生壳生物炭分别与高岭土和膨润土混合制备而成两种生物炭–黏土材料,并分别对这两种生物炭–黏土的表面特性进行表征。结果发现所选用的两种黏土均能不规则地负载在生物炭的表面。吸附实验结果显示,生物炭–高岭土(Biochar@Kaolin)吸附铬(Ⅵ)的能力显著高于生物炭–膨润土(Biochar@Bentonite)。从吸附动力学方程的分析可以看出,合成的两种生物炭负载黏土吸附水中的铬(Ⅵ)均符合伪二级动力学方程。从吸附等温线分析中可以得到,Biochar@Bentonite吸附铬(Ⅵ)的过程符合Langmuir模型,而Biochar@Kaolin吸附铬(Ⅵ)的过程符合Freundlich模型。研究结果显示,采用生物炭–黏土的复合材料修复环境中的重金属污染具有广阔的应用前景。     

Ag3PO4/MIL-125(Ti)Z型异质结的构建及其光催化还原Cr(Ⅵ)的性能

将Ag₃PO₄纳米颗粒原位沉积在圆饼状MIL-125(Ti)的表面制备出Ag₃PO₄/MIL125(Ti) Z型异质结光催化剂,分别用XRD、SEM、EDS、UV-vis、FTIR、EIS和PL等手段表征其晶相结构、形貌特征、光吸收性能、价带结构和电荷分离效率,研究了在模拟太阳光照射下Ag₃PO₄沉积量不同的Ag₃PO₄/MIL125(Ti)光催化剂还原Cr(Ⅵ)的性能,以及在光催化过程中初始溶液的p H值和催化剂投加量等的影响。结果表明,Ag₃PO₄的沉积有效提高了MIL-125(Ti)光催化还原性能。Cr(Ⅵ)溶液初始浓度为10 mg/L、pH为2时,Ag₃PO₄/MIL-125(Ti)-2对Cr(Ⅵ)的还原率可以达到96.9%。带隙结构计算和自由基捕获实验的结果表明,Ag₃PO₄     

三维大孔g-C3N4吸附和光催化还原U(VI)性能研究

将易溶的U(VI)还原为微溶的U(IV)是治理放射性铀污染的有效方法。本研究以SiO₂纳米球作为硬模板, 通过热聚合-刻蚀制备具有连续贯通的三维大孔g-C₃N₄光催化剂, 用于吸附-光催化还原U(VI)。材料表征结果显示: 三维大孔g-C₃N₄比表面积显著增加, 对可见光的吸收明显增强; 同时具有三维有序大孔结构, 并呈规则的紧密堆积结构, 孔壁完整多孔, 整个结构具有良好的三维连通性。吸附实验表明: 三维大孔g-C₃N₄对U(VI)最大吸附容量可达~30.5 mg/g, 该过程更符合Langmuir吸附模型, 与块体g-C₃N₄相比吸附容量提高了~1.83倍。光催化还原实验表明: 三维大孔g-C₃N₄具有高的光催化活性和良好的稳定性, 其还原反应速率常数为~0.0142 min ^-1, 是块体g-C₃N₄ (~0.0024 min ^-1)的~5.9倍。鉴于三维大孔g-C₃N₄具有较优异的吸附-催化还原性能, 该材料有望应用于放射性废水中U(VI)的快速高效清除。     

g-C3N4/POPs异质结制备及其可见光催化性能

光催化技术是一种极具应用前景的环境修复技术,开发高效、稳定、具有可见光响应的光催化剂是其研究的重点之一。本文采用常压溶剂热法,以1, 3, 5-三(4-氨基苯基)苯(TAPB)和2, 5-二甲氧基苯-1, 4二甲醛(DMTP)为单体合成的共轭多孔有机聚合物TAPB-DMTP POP为基底,原位负载不同比例的g-C₃N₄,制备g-C₃N₄/POPs复合光催化剂。通过XRD、FTIR、BET、TGA、UV-Vis DRS、电流-时间(i-t)和EIS等测试方法表征了g-C₃N₄/POPs的化学结构与光学特性。在可见光条件下,选择Cr(Ⅵ)为模型污染物探究了不同gC₃N₄负载量的g-C₃N₄/POPs光催化还原效率,并对pH值、催化剂用量和底物浓度等影响因素进一步探究。结果表明：在pH=2条件下,g-C₃N₄/POP-2表现出了最佳...     

吸附重金属Cr(Ⅵ)后Fe3O4@P(St-HPMA-DVB)-Cr(Ⅵ)复合材料的表征及回收用于水中氯酚的催化降解

采用超声协助悬浮聚合法制备了氨基功能化Fe₃O₄@聚（苯乙烯（St）-3-（2-氨基四乙基五胺）-2-甲基丙烯酸羟丙酯（HPMA）-二乙烯基苯（DVB）（Fe₃O₄@P（St-HPMA-DVB））磁性复合材料,将其用于处理含Cr（Ⅵ）水溶液,得到吸附重金属Cr（Ⅵ）后回收的Fe₃O₄@P（St-HPMA-DVB）-Cr（Ⅵ）复合材料。通过TEM、振动样品磁强计（VSM）、TGA、XRD、元素分析（EA）、FTIR等对其进行表征。以Fe₃O₄@P（St-HPMA-DVB）-Cr（Ⅵ）为催化剂,研究其在H₂O₂作用下催化降解水中2,4,6-三氯酚（2,4,6-TCP）的性能。发现,当Fe₃O₄@P（St-HPMA-DVB）-Cr（Ⅵ）中Cr（Ⅵ）的固载量为200 mg/g,溶液pH值为3.0~4.5,H₂O₂浓度≥4.08 mmol/L时,Fe₃O₄@P（St-HPMA-DVB）-Cr（Ⅵ）/H₂O₂体系可以实现对浓度<20.0 mg/L（101.3 μmol/L）的TCP溶液在10 min内近100%的降解。循环使用5次后,该催化体系对TCP的降解率仍能保持95%以上。     

RGO-MIL-68(Fe)复合材料的静电自组装合成及光催化还原Cr(Ⅵ)的性能

采用静电自组装方法制备氧化石墨烯（GO）-MIL-68（Fe）复合物,并通过简单溶剂热处理,将GO还原为还原氧化石墨烯（RGO）,首次制得RGO-MIL-68（Fe）复合物。通过XRD、FESEM、紫外-可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）等方法对RGO-MIL-68（Fe）复合催化剂的晶体结构、形貌、光吸收性能等物理化学性质进行表征。在可见光照射下,以草酸铵（（NH₄）₂C₂O₄）为牺牲剂,对RGO-MIL-68（Fe）复合材料进行光催化还原Cr（Ⅵ）性能评价,结果表明,只需复合少量的RGO,MIL-68（Fe）的光催化活性就能显著地提高。当RGO含量为1wt%时,RGO-MIL-68（Fe）复合材料表现出最优的光催化活性,反应60 min,体系中的Cr（Ⅵ）的还原率高达81%。结合电化学分析可知,这主要是由于RGO的引入在增强MIL-68（Fe）光吸收性能的同时也促进了光生载流子的分离。      

MOFs自牺牲模板法制备CoNx/g-C3N4纳米材料用作高效光催化还原U(VI)

近年来, 利用石墨氮化碳(g-C₃N₄)光催化法将易溶的U(VI)还原为难溶的U(IV)来清除铀, 已逐渐成为放射性核素研究的热点。本研究将一种含金属钴的金属有机框架材料(MOFs)作为自牺牲模板, 利用简单热共聚法成功合成了含有Co-N_x构型的CoN_x/g-C₃N₄催化剂。在固液比为1.0 g/L、pH 5.0、可见光照射45 min下, 制备的催化剂(w(Co-MOFs) : w(g-C₃N₄)=1 : 1)对50 mg/L的U(VI)标准溶液还原率达到100%。从形貌, 微观结构和光学性能等方面对催化剂进行了表征,结果显示, 引入Co有效拓宽了g-C₃N₄对可见光的吸收范围, 抑制了光生电子与空穴的复合, 从而促进了U(VI)的还原反应。此外, 基于捕获实验深入探究了U(VI)在CoN_x/g-C₃N₄材料表面催化可能的反应机理。研究表明, CoN_x/g-C₃N₄复合光催化剂光学性能优异, 制备方法简单且绿色环保, 对放射性废水中的U(VI)的光催化还原去除效果较好。本工作对后续石墨氮化碳类新型材料的设计、合成与实际应用具有一定的参考作用。     

g-C_3N_4/NiO复合材料的制备及其对AP热分解的影响EI北大核心CSCD

通过混合煅烧法制备出g-C_3N_4/NiO复合材料,采用X射线衍射(XRD)、红外光谱(FT-IR)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、X射线能谱(EDS)对其结构和形貌进行表征,利用差热分析(DTA)和热失重(TG)研究其对高氯酸铵(AP)热分解的影响。结果表明:纳米NiO均匀分散于g-C_3N_4的表面,g-C_3N_4/NiO使AP的高温和低温分解峰合并,高温分解温度降低62.5℃,表现出良好的催化作用。g-C_3N_4/NiO的复合催化效果优于单独使用g-C_3N_4或NiO,说明g-C_3N_4和NiO具有协同催化作用。     

Ga_(2)O_(3)真空碳热还原实验研究北大核心CSCD

本文研究了Ga_(2)O_(3)真空碳热还原过程中还原温度、C:Ga_(2)O_(3)、保温时间对实验结果的影响。研究结果表明:在还原温度1323 K、C:Ga_(2)O_(3)(摩尔比)为4、保温时间150 min的最佳实验条件下,冷凝物以均匀颗粒状富集在冷凝盖上,Ga_(2)O_(3)还原率为68.19%,还原产物冷凝收得率为59.37%,冷凝物物相为金属镓和少量歧化反应生成的Ga_(2)O_(3),金属镓在冷凝过程得到充分富集,且与Ga_(2)O_(3)良好分离。     

WO_(3)/BiVO_(4)复合薄膜的制备及其光电化学性能EI北大核心

导电玻璃作为基底制备WO_(3)纳米片薄膜,通过改变旋涂BiVO_(4)次数,以WO_(3)纳米片薄膜为基底成功制得不同厚度的WO_(3)/BiVO_(4)复合薄膜样品。利用X射线衍射仪(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)等分析方法对样品进行表征,并对WO_(3)/BiVO_(4)复合薄膜样品进行吸收光谱、光电流、光电催化和交流阻抗测试。结果表明:WO_(3)/BiVO_(4)复合薄膜样品的光电流密度和光电催化降解效率相较于单一WO_(3)纳米薄膜都得到了提高,具有更好的光电化学性能。且旋涂两次BiVO_(4)的WO_(3)/BiVO_(4)复合薄膜样品有最高的光电流密度值(1.79 mA/cm^(2))和光电催化降解效率(约为60.5%),比单一WO_(3)材料的光电流密度(1.30 mA/cm^(2))提高了27.4%,光电催化降解效率也比单一WO_(3)材料的光电催化降解效率(约为47.9%)提升了26.3%,具有最优异的光电化学性能。     

纳米Fe_3O_4/黑曲霉磁性微球对U(Ⅵ)的吸附性能及机制

在Fe_3O_4中加入黑曲霉培养基混合培养制备了Fe_3O_4/黑曲霉磁性微球,通过静态吸附试验,考察了pH值、温度、吸附剂用量、接触时间及U(Ⅵ)初始浓度等因素对Fe_3O_4/黑曲霉磁性微球吸附U(Ⅵ)效果的影响。结果表明:pH值是影响Fe_3O_4/黑曲霉磁性微球去除U(Ⅵ)的重要因素。pH=4、温度为25℃、U(Ⅵ)的初始浓度为10mg/L、Fe_3O_4/黑曲霉磁性微球投加量为1g/L时,Fe_3O_4/黑曲霉磁性微球对U(Ⅵ)的去除率达到98.89%,在吸附15h后趋于平衡。采用SEM、能谱分析、FTIR等手段分析了Fe_3O_4/黑曲霉磁性微球吸附U(Ⅵ)的机制。SEM-EDS结果表明,Fe_3O_4/黑曲霉磁性微球成功合成且呈网状结构;FTIR结果表明,Fe_3O_4/黑曲霉磁性微球与铀发生作用的主要基团有羟基、羧基、酰胺基等。