Ag~+/g-C_3N_4光解水制氢工艺优化研究

光催化制氢是一种很有前景的产氢技术,通过优化光催化产氢工艺来提高产氢效率,具有很重要的现实意义。本研究在合成Ag~+/g-C_3N_4的基础上,以Ag~+/g-C_3N_4为催化剂来光解水制氢,并对其产氢工艺进行了优化。结果发现,当Ag~+离子掺杂量为5%,Ag~+/g-C_3N_4用量为8g/L,Na_2SO_3为牺牲剂,3%H_2PtCl_6为助催化剂的情况下,在反应体系pH值为7,反应25h,催化剂使用3~4次的条件下,光解水制氢反应的产氢量最大能达258.8μmol/g。因此,Ag~+/g-C_3N_4能有效地进行光解水制氢,具有潜在的应用前景。     

Fe~(3+)/g-C_3N_4光催化降解罗丹明B研究

罗丹明B是一种具有致癌、致突变等作用的难降解的工业污染物,如何高效地降解罗丹明B具有很重要的现实意义。本研究通过模板法和高温法配合制备Fe~(3+)/g-C_3N_4,采用X射线衍射分析、X射线光电子能谱、紫外-可见漫反射光谱等对其进行了表征,并以Fe~(3+)/g-C_3N_4为催化剂光催化降解罗丹明B。结果发现,该法成功制取了Fe~(3+)/g-C_3N_4,其对罗丹明B的降解效率较g-C_3N_4提高3.8倍,经过60min反应,98.3%罗丹明B被降解,说明Fe~(3+)/g-C_3N_4能有效地光催化降解罗丹明B,具有潜在的应用前景。     

CDs/ZnO/g-C3N4三元组分协同作用促进光催化降解染料

以尿素、醋酸锌、柠檬酸为主要原料,采用浸渍-热聚合法分别制备了ZnO/g-C_3N_4和CDs/ZnO/g-C_3N_4复合材料,考察了2种催化剂在可见光下对罗丹明B的光降解效率。利用XRD、TEM、XPS、UV-Vis DRS、FTIR对催化剂进行了表征和评价。结果表明:石墨相氮化碳(g-C_3N_4)呈片状,ZnO呈棒状,碳点(CDs)平均直径约为10 nm,呈单分散排布,分散性较好;且CDs/ZnO/g-C_3N_4仍保持石墨相g-C_3N_4的晶型结构,三元组分相互协同作用使CDs/ZnO/g-C_3N_4在可见光下,光照时间为210 min,对质量浓度为8 mg/L的RhB溶液表现出优异的光催化性能,其降解罗丹明B的效果优于单体g-C_3N_4、ZnO及ZnO/g-C_3N_4,降解率可达到70%左右。     

还原氧化石墨烯/辐照改性氮化碳降解罗丹明B

染料废水中的典型代表污染物-罗丹明B(RhB)具有色度大、累积性强以及处理难度复杂等问题。本研究采用辐照改性氮化碳(g-C_3N_4)/还原氧化石墨烯复合光催化剂(g-C_3N_4/rGO)降解RhB。通过考察催化剂用量、电子束辐照剂量及rGO负载量对光催化降解RhB的影响。在反应温度为30℃时,复合材料的吸附平衡时间为30 min,且在催化剂浓度为0.04 mg/mL时,180 min完全能将污染物降解。当rGO的比例在4%和辐照剂量在30 kGy时,复合材料表现出最好的吸附能力与光催化降解能力。     

超声协同g-C3N4光催化降解罗丹明B的研究

采用高温热解法制备石墨相氮化碳,采用XRD对制备样品进行表征,并将g-C_3N_4催化剂用于超声协同下光催化降解罗丹明B。探究了超声与光催化对降解罗丹明B的协同作用,以及超声功率、溶液初始pH、光催化剂浓度和罗丹明B初始浓度等对罗丹明B降解效果的影响,对催化剂的循环催化性能进行了测试,并对超声协同光催化降解罗丹明B的主要活性物质和机理进行讨论。结果表明:超声功率为300 W,溶液初始pH=4,g-C_3N_4质量浓度为4 g/L,罗丹明B初始质量浓度为15 mg/L时,对罗丹明B的降解效率最佳,100 min去除率能达到近100%,且主要活性物质为·OH和·O~(2-)。     

g-C_3N_4-Ag_3PO_4/Fe_3O_4磁性光催化剂的制备及性能研究

以光催化降解罗丹明B为探针,考察了反应条件对催化剂性能的影响,并通过XRD、FTIR和UV-Vis-DRS对部分催化剂的结构和光吸收性能进行了表征。结果表明,该催化剂中g-C_3N_4呈现出类石墨层状结构,Ag_3PO_4为立方晶相,Fe_3O_4为立方尖晶石型,Ag_3PO_4对g-C_3N_4的复合拓宽了其光谱响应范围,g-C_3N_4、Ag_3PO_4和Fe_3O_4通过分子间作用力复合。光催化降解实验表明,在g-C_3N_4-Ag_3PO_4/Fe_3O_4投加量为0.83 g/L,反应体系pH=7及可见光下反应105 min的条件下,该催化剂对5 mg/L的罗丹明B的降解率高达98.81%。此外,该催化剂还对其它3种染料也表现出良好的光催化降解能力,并且该催化剂可通过磁分离回收,回用稳定性较好。     

g-C_3N_4-Ag_3PO_4/Fe_3O_4磁性光催化剂的制备及性能研究

以光催化降解罗丹明B为探针,考察了反应条件对催化剂性能的影响,并通过XRD、FTIR和UV-Vis-DRS对部分催化剂的结构和光吸收性能进行了表征。结果表明,该催化剂中g-C_3N_4呈现出类石墨层状结构,Ag_3PO_4为立方晶相,Fe_3O_4为立方尖晶石型,Ag_3PO_4对g-C_3N_4的复合拓宽了其光谱响应范围,g-C_3N_4、Ag_3PO_4和Fe_3O_4通过分子间作用力复合。光催化降解实验表明,在g-C_3N_4-Ag_3PO_4/Fe_3O_4投加量为0.83 g/L,反应体系pH=7及可见光下反应105 min的条件下,该催化剂对5 mg/L的罗丹明B的降解率高达98.81%。此外,该催化剂还对其它3种染料也表现出良好的光催化降解能力,并且该催化剂可通过磁分离回收,回用稳定性较好。     

双助剂修饰WO_3/g-C_3N_4及其光催化性能研究

采用光沉积法分别将Ag和MnOx有选择地负载到WO_3/g-C_3N_4复合光催化剂的g-C_3N_4和WO_3表面,制备出双助剂共同改性的Ag-MnOx/WO_3/g-C_3N_4复合光催化剂,通过XRD、TEM、FT-IR、DRS对样品进行表征,考察了Ag-MnOx/WO_3/g-C_3N_4在光催化降解罗丹明B(RhB)溶液的光催化活性。结果表明,Ag沉积在g-C_3N_4表面,MnOx沉积在WO_3表面,有效地促进了光生电子和空穴的分离,在光催化降解测试中,Ag-MnOx/WO_3/g-C_3N_4的降解速率是WO_3/g-C_3N_4的1. 87倍,且比负载单助剂的WO_3/g-C_3N_4NS和浸渍法制备的复合光催化剂降解速率更高。     

g-C_3N_4的制备及其对不同染料光催化降解性能研究

通过热聚合尿素的方法制备石墨相氮化碳(g-C_3N_4),用于对罗丹明B(RhB)、甲基橙(MO)、甲基红(MR)、亚甲基蓝(MB)、酸性红(AR)、刚果红(CR)等染料光催化降解。发现Rh B、MB两种染料基本降解完全,MO和AR的降解率在80%以上,CR和MR的降解效果较差,分别为68.3%和65.5%。与催化剂纳米二氧化钛P25比较,降解MO、MR、AR三种染料时,P25的催化效果要好于g-C_3N_4;对于Rh B、CR两种染料,P25和g-C_3N_4的降解效果相差不大,而对MB的降解,g-C_3N_4要好于P25。     

微波修饰g-C3N4处理罗丹明B模拟废水的研究

以三聚氰胺(C_3H_6N_6)为前驱体,通过高温煅烧制备了g-C_3N_4光催化剂,并用微波辐射法制备了改性g-C_3N_4,用XRD、FT-IR、UV-Vis及PL等对催化剂结构进行了表征。结果表明,微波改性样品光催化活性显著提高,微波辐射7min的催化剂对20mg/L的罗丹明B在可见光下催化降解2h,降解率达到97.03%。     

Fe_3O_4/g-C_3N_4活化过硫酸盐降解罗丹明B的研究

以片状g-C_3N_4、六水三氯化铁、柠檬酸三钠和尿素为原料,聚丙烯酰胺为稳定剂,采用水热法制备Fe_3O_4/g-C_3N_4复合材料并作为过硫酸钠(PS)降解罗丹明B(RhB)的活化剂。通过XRD、SEM、EDS、FT-IR对样品结构、形貌与组成进行表征。考察Fe_3O_4与g-C_3N_4的质量比、活化剂质量、PS质量、溶液pH等对Fe_3O_4/g-C_3N_4活化PS降解RhB效果的影响。结果表明,与g-C_3N_4复合有效提高了Fe_3O_4的分散性和活化性能;在Fe_3O_4与g-C_3N_4质量比为3∶4、Fe_3O_4/g-C_3N_4质量为50 mg、PS质量为20 mg、RhB溶液pH为2.1时,反应120 min RhB的降解率达到100%。Fe_3O_4/g-C_3N_4可用磁铁进行分离回收,循环使用5次,活化PS去除RhB降解率仍达95.5%。     

g-C_3N_4纳米片的制备及其光催化性能研究

先通过高温热解法制备石墨型氮化碳(g-C_3N_4)颗粒,再采用化学法将所制备的g-C_3N_4颗粒进行盐酸剥离处理,制得g-C_3N_4纳米片。通过XRD、SEM、TEM、BET、UV-vis DRS、PL等手段对所制备的样品做结构表征;模拟有机污染物为罗丹明B溶液,以此来研究样品的光催化活性。结果表明:在盐酸浓度为6 mol/L、水热时间为7 h、水热温度为110℃的优化条件下,g-C_3N_4颗粒被成功剥离成g-C_3N_4纳米片,且g-C_3N_4纳米片的BET比表面积是g-C_3N_4颗粒的2.3倍。与g-C_3N_4颗粒相比,制备的g-C_3N_4纳米片具有更高的光催化活性,可见光(500 W氙灯)光照3 h对罗丹明B溶液的降解率可达92.7%。     

超声调控Ag/g-C_3N_4复合材料及光催化性能研究

通过固相加热制备g-C_3N_4,超声调控获得片层状g-C_3N_4,光照Ag NO3与g-C_3N_4成功制备了Ag/gC_3N_4复合光催化材料。利用X射线衍射仪(XRD)以及扫描电子显微镜(SEM)分析产物的物相和形貌,采用紫外-可见吸收光谱表征样品的光学性能。以罗丹明B为模拟污染物,评价超声样品Ag/g-C_3N_4的可见光(λ≥420nm)催化性能。实验结果表明,与纯g-C_3N_4相比,超声的Ag/g-C_3N_4复合光催化材料在可见光下降解罗丹明B的光催化活性最好。分析表明Ag与g-C_3N_4的协同作用抑制光生电子-空穴的复合是可见光催化活性增强的主要原因。     

CNTs/p-g-C3N4复合材料的制备及光催化性能的研究

以三聚氰胺为前驱体,采用热氧化刻蚀的方法,制备得到多孔化结构的类石墨相氮化碳(p-g-C_3N_4)材料,接着引入碳纳米管,混合煅烧制得CNTs/p-g-C_3N_4复合材料。利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)对制备的材料进行结构和形貌的表征。在可见光的条件下,以罗丹明B(RhB)为目标污染物,评价了CNTs/p-g-C_3N_4复合光催化剂光催化性能。实验结果表明,当负载CNTs以后,g-C_3N_4的光催化性能有了显著的提高。其中当CNTs含量为1%时,CNTs/p-g-C_3N_4对RhB降解性能最好,在光照60 min以后,RhB的降解率达到91.3%。     

高效复合可见光催化剂Co-C_3N_4的制备及光催化性能研究

以六水合氯化钴与三聚氰胺为前驱体,经改良制备方法获得一种高效率复合可见光催化剂Co-C_3N_4。通过XRD、XPS和TEM等对该催化剂的表面性质进行了表征分析。并以染料罗丹明B为模拟污染物进行了可见光催化降解研究,系统地研究了Co掺杂量对光催化速率的影响,对相关的光催化剂氧化机理进行了推理。结果表明,m(Fe)∶m(g-C_3N_4)=1%时,制备的Co掺杂g-C_3N_4表现出最佳的光催化性能,45min内罗丹明B的降解率高达95.7%。Co的掺杂是以二价阳离子形式结合于C_3N_4的表面,形成了全新的异质结结构。异质结的形成降低了C_3N_4晶体的带隙能,提高了C3N4对可见光的吸收,抑制了光生电子空穴对的复合,从而提高了C_3N_4的光催化性能。     

SmVO_4/g-C_3N_4异质结复合物对罗丹明B光催化性能研究

制备了核壳异质结催化剂SmVO_4@g-C_3N_4和负载型异质结催化剂SmVO_4/g-C_3N_4,利用XRD、SEM-EDX、TEM、XPS及N2吸附等手段对其进行了表征,并考察其在可见光下对罗丹明B溶液的光催化活性。结果表明,核壳结构SmVO_4@gC_3N_4光催化活性明显高于SmVO_4和g-C_3N_4。但在几种催化剂中,负载量为8. 0%的Sm VO_4/g-C_3N_4样品的光催化活性最好。     

Ag-rGO共掺杂对Bi_2WO_6微观结构与光催化脱氮性能的影响

为提高纳米材料Bi2WO6的光催化活性,采用改进的Hummers法制备了高比表面积的氧化石墨烯rGO,并通过一定量的Ag~+来提高光生电子的转移速率,成功制备了复合光催化材料AgrGO/Bi_2WO_6,通过XRD、SEM、BET等手段对所合成催化剂的形貌结构进行考察,并以罗丹明B为目标降解物对其脱氮效果进行评价。结果表明:Ag~+以及GO的加入影响了Bi_2WO_6二维纳米片的自组装,明显改变了催化剂的结构形貌、增大了催化剂的比表面积、抑制了光生电子的复合,从而提高了光催化性能。当光催化反应在500W氙灯光照时最佳反应条件为:x(石墨烯)=5%,x(Ag~+)=10%,m(催化剂)=0.05g,c(罗丹明B)=0.5×10~(-5) mol/L,V(H_2O_2)=3mL时最高降解率达99.5%,     

g-C_3N_4/LiNbWO_6光催化材料的构建及其催化性能的研究

采用一步焙烧的方法制备了新型纳米管复合材料g-C_3N_4/LiNbWO_6。采用粉末X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射光谱(UV-vis-DRS)对制备的g-C_3N_4/LiNbWO_6及其前驱体进行了表征。以罗丹明B(RhB)为降解物,对纳米复合材料在可见光照射下的光催化氧化性能进行了评价。结果表明,与LiNbWO_6相比,纳米复合材料的吸收波长明显向可见光区移动,在可见光下具有更高的光降解活性。     

聚吡咯/石墨相氮化碳光催化材料的制备及其铀降解性能研究

为了提高g-C_3N_4的光催化性能,通过原位聚合法制备了PPy/g-C_3N_4复合材料。通过SEM、XRD、BET和FTIR等表征手段研究PPy/g-C_3N_4的微观形貌、化学组成以及光催化降解铀的性能。结果表明,PPy抑制了g-C_3N_4晶粒的生长,提高了g-C_3N_4的比表面积。在降解时间60 min,pH=5,U(VI)初始浓度5 mg/L,光催化剂投加量200 mg/L的条件下,g-C_3N_4和PPy/g-C_3N_4复合材料对U(VI)的降解率分别为83.11%和96.20%。重复使用3次后,PPy/g-C_3N_4对U(VI)的降解率仍达92.4%。     

g-C3N4/CQDs光催化材料的制备及性能

采用高温热解法制备了石墨相氮化碳(g-C_3N_4),将其与碳量子点(CQDs)进行水热复合,得到g-C_3N_4/CQDs复合光催化剂。采用SEM、TEM、FTIR、XRD、UV-Vis/DRS、XPS、N2吸附-脱附等温线手段对制备的复合光催化剂进行了表征,以罗丹明B(Rh B)为模拟污染物,考察了g-C_3N_4/CQDs的可见光催化活性及稳定性。结果表明:与g-C_3N_4相比,g-C_3N_4/CQDs对可见光吸收强度增加,同时其吸收波长向可见光区发生红移;当CQDs含量为1.5%(以g-C_3N_4质量为基准)时,所得g-C_3N_4/CQDs光催化材料的催化活性最佳,其对Rh B的光催化降解率是54.5%,是g-C_3N_4光催化降解率的1.38倍,化学反应动力学拟合相关系数R2=0.9982。且g-C_3N_4/CQDs循环使用3次后,其催化降解率仍保持在50%以上。光催化机理研究表明,空穴(h+)、超氧阴离子自由基(·O2–)、过氧化氢分子(H2O2)和羟基自由基(·OH)都是光催化过程中的主要活性物种,四者氧化作用大小依次为:h+·O2– H2O2·OH。