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介绍了用于催化甲醇制烯烃的SAPO-34分子筛合成的研究近况。SAPO-34分子筛的合成过程是影响其晶粒尺寸、酸性强弱等物化性能的重要因素, 因而是影响其催化性能的关键因素。本文详细叙述了原料配比及其种类、模板剂、F-等合成因素对SAPO-34分子筛物化性能及其MTO反应催化性能的影响。针对SAPO-34合成及其催化性能优化的新技术, 综述了SAPO-34分子筛的金属改性及其超声波、微波辅助合成的特点和效果, 指出通过研发新的模板剂及其助剂、改性或制备新工艺进而改善分子筛的酸性、提高其烯烃选择性、延长催化反应寿命、降低合成成本是SAPO-34今后研发的重要方向。 相似文献
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SAPO-34分子筛应用研究进展 总被引:2,自引:1,他引:1
综述了SAPO-34分子筛催化低碳物转化制低碳烯烃(甲醇、二甲醚、卤化烷烃制烯烃、乙醇脱水制乙烯)、C_4~C_8直链烯烃/烷烃裂解制低碳烯烃、烷烃氧化或直接脱氢反应制烯烃、催化烃类或H_2选择性还原NO_x、制备膜分离材料以及在发光体材料等领域中的应用。系统分析sAPO-34分子筛在各领域应用进展,有利于理解材料的物化性能对其催化性能、热稳定性及水热稳定性、选择性渗透和分子筛分离性能的影响,有利于实现对SAPO-34分子筛的认识取得突破性进展,拓展SAPO-34分子筛应用领域,并为其他催化材料的设计提供借鉴。 相似文献
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SAPO-34分子筛用于催化甲醇转化制烯烃,乙烯和丙烯选择性高,是很好的甲醇制烯烃催化剂。由于SAPO-34分子筛失活速率快,甲醇制烯烃反应器通常是连续循环再生的流化床反应器,SAPO-34分子筛必须喷雾成型并达到一定抗磨强度后才能使用。在50 L反应釜合成了SAPO-34分子筛,并在中试喷雾装置上,以SAPO-34为活性组分喷雾成型甲醇制烯烃催化剂。结果表明,喷雾成型甲醇制烯烃催化剂的抗磨损指数为1.58%·h-1,抗磨性能达到工业应用要求,与两种工业甲醇制烯烃催化剂对比,喷雾成型甲醇制烯烃催化剂寿命最长,达260 min,乙烯、丙烯选择性以及乙烯+丙烯总选择性在对应的各个反应时间点均最高,260 min分别达到49.09%、35.05%和84.98%。 相似文献
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乙烯和丙烯作为重要的化工原料,在经济发展中的需求量越来越大。在石油资源越来越匮乏的今天,甲醇制烯烃作为一种可以代替常规石油路线生产低碳烯烃的新工艺受到广泛关注。SAPO-34分子筛因为高甲醇转化率和优良烯烃选择性成为当前甲醇制烯烃工艺催化剂的研究重点。合成SAPO-34分子筛的影响因素有模板剂、合成原料和反应条件等。通过调节分子筛粒径尺寸、酸性、金属改性可以实现分子筛的性能优化。介绍了SAPO-34分子筛催化剂常用的制备方法和一些分子筛催化剂改进的专利。使用一定时间后催化剂由于积炭而失活,再生工艺目前主要采用烧焦再生。2011年,神华煤制烯烃示范工程进入工业化运行,近年陆续有多套甲醇制烯烃装置投产和在建,煤制烯烃正在改变中国聚烯烃市场格局。 相似文献
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<正> SAPO-34是性能优异的二甲醚裂解制烯烃用催化剂,基于常规合成的SAPO-34晶体较小,无法直接应用于流化床,而经常被用作喷雾干燥催化剂。 SAPO-34以原位合成的方式在α-Al_2O_3球型载体表面生长成可应用于流化床的分子筛催化剂,并考察了晶胶组成和载体表面结构对SAPO-34分子筛性能的影响。 相似文献
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为制备性能更加优异的甲醇制烯烃(MTO)催化剂及进一步探究多级孔道对MTO催化反应的影响,采用柠檬酸溶液(CA)运用后处理方法对复合分子筛进行刻蚀,成功制备了具有多级孔道结构的ZSM-5/SAPO-34复合分子筛(CA-Z-S)。对复合分子筛的晶相、骨架、孔结构等理化性质进行了表征;将复合分子筛用于催化MTO反应,考察了复合分子筛的催化性能。表征结果表明,使用CA处理对ZSM-5/SAPO-34复合分子筛的形貌、结构会产生影响,使CA-Z-S具有更紧密的复合结构、适量的弱酸中心和多级孔道复合结构。催化测试结果表明,甲醇转化率达到100%时,CA-Z-S的寿命为1 200 min,较SAPO-34提高79%,较ZSM-5/SAPO-34提高30%;CA-Z-S对轻烯烃的选择性达到90.5%,较SAPO-34提高约3.7%。研究结果表明,利用CA对复合分子筛进行后处理,有利于复合分子筛催化MTO反应性能的提升。 相似文献
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为了研究硅铝比对甲醇制烯烃反应性能及积炭组成的影响,控制合成中的原料配比制备了一系列不同硅铝比的SAPO-34分子筛。对合成的SAPO-34分子筛上的总酸量、酸强度和酸中心的分布进行了表征,发现成对的酸性位点随硅铝比的增大而增加。在固定床反应器中,系统地研究了SAPO-34分子筛的硅铝比对MTO反应性能的影响。由于成对的酸性中心是氢转移、低聚和成环的主要活性中心,能够增加副产物丙烷选择性及焦炭的生成速率,降低SAPO-34催化剂的烯烃选择性和催化剂的寿命。反应失活分析表明,在350℃、常压、空速为10 h-1的条件下,催化剂可用一级反应失活方程描述,失活与硅铝比的3次方呈正比。采用原位热重质谱分析结合溶炭色谱质谱联用分析,发现硅铝比较高的SAPO-34分子筛笼内萘及其同系物乃至蒽、菲等稠环芳烃产物的生成速度较快,堵塞产物扩散的通道,导致催化剂的快速失活。 相似文献
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以甲醇制烯烃(MTO)与催化裂化(FCC)汽油降烯烃组合反应工艺为研究目标,采用分子筛催化剂,在小型固定床微型反应装置,研究MTO反应、汽油降烯烃反应以及甲醇与汽油混合炼制反应,比较了典型酸性分子筛催化剂的催化性能。结果表明,组合反应过程呈现出非稳态特征,小分子烯烃具有自催化现象,导致产物组成分布随反应时间显著变化。NH3-TPD分析表明,具有中强酸与强酸相结合分布特点的催化剂适合于反应过程的协同催化作用要求。适宜的反应条件为:以SAPO-34分子筛作催化剂,反应温度400 ℃,甲醇混炼比15%,反应时间30 min。该条件能同时较好满足MTO和FCC汽油改质要求,产物汽油中烯烃含量较FCC汽油中的含量下降50%,并可获得较高的小分子烯烃产率,实现MTO转化。 相似文献
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《化工学报》2017,(12)
La_2O_3不需要与SAPO-34接触,便可显著延长SAPO-34的二甲醚制烯烃(DTO)反应寿命,并且La_2O_3与SAPO-34比例越大,SAPO-34的反应寿命越长。当La_2O_3和SAPO-34的质量比为1:1时,SAPO-34寿命提高了约1倍。进一步的研究表明,只有当La_2O_3层夹在SAPO-34层中间时,才能提高SAPO-34的寿命,La_2O_3无论是处于SAPO-34上游还是下游,均不能提高SAPO-34的寿命。动力学和催化剂的积炭量研究表明,La_2O_3是通过降低SAPO-34的积炭速度提高其反应寿命的。初步提出了La_2O_3提高SAPO-34寿命的机理:在DTO反应过程中,二甲醚在SAPO-34分子筛上形成一种积炭前体,这种积炭前体转移到La_2O_3的表面上,反应生成不能积炭的化合物(CO、CO2和H2等),从而降低了SAPO-34的积炭失活速度,提高了其寿命。 相似文献
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《化工进展》2017,(1)
SSZ-13和SAPO-34是性能优异的甲醇制烯烃(methanol to olefins,MTO)催化剂。本文从酸性、积炭、烃池物种及其反应途径等方面介绍了SSZ-13和SAPO-34的酸强度和酸中心密度的差异及其对MTO反应催化性能的影响,综述了SSZ-13和SAPO-34在MTO中的催化反应机理和失活机理的研究进展。总结显示,尽管SSZ-13和SAPO-34都是CHA型拓扑结构,但SSZ-13的酸性强于SAPO-34,更有利于碳正离子的生成;与修边机理相比,侧链烷基化机理是更主要的反应途径,且SSZ-13的甲基化速率比SAPO-34高3个数量级;SSZ-13和SAPO-34的积炭速率和积炭物种存在差异,积炭行为受温度影响较大。从催化剂的角度,指出合理调控酸强度和酸中心密度、研制出能够抑制反应失活的催化剂结构、发展高产乙烯或者丙烯的特色MTO催化剂是以后的研究方向;从反应机理的角度,认为SSZ-13和SAPO-34在MTO反应中活性中间体的形成以及转化途径、活性物种到积炭物种的演变有待进一步研究。此外,如何在MTO反应过程中观察到高活性的反应中间体是今后研究的难点。 相似文献