Au/α-Fe2O3催化剂选择性氧化富氢气中CO的性能研究

通过并流共沉淀法制备了Au/-Fe2O3催化剂,考察了金负载量及焙烧温度对Au/-Fe2O3催化剂的物化结构及其选择性氧化富氢气体中CO催化性能的影响。研究结果表明,金负载量和焙烧温度对催化剂的性能均有较大影响,金负载量为1.5%(wt),低温焙烧(200~400℃)时制得的Au/-Fe2O3催化剂对CO选择性氧化反应具有很好的催化活性和选择性,其中金负载量为1.5%(wt)、300℃焙烧的Au/-Fe2O3催化剂,在40℃时对富氢气体中CO的转化率达到100%,选择性为 66%,该催化剂连续反应120h催化活性没有明显下降。XRD、BET和TEM分析结果表明,催化剂的性能与单质Au的粒径有关,粒径越小,催化活性越高。     

纤维毡碳基V_2O_5/TiO_2催化剂脱除NO的性能

在超声波作用下将TiO2涂膜在活性炭纤维毡上,通过负载V2O5制备了纤维毡碳基V2O5/TiO2催化剂,利用X射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)对催化剂进行表征,考察V2O5和TiO2负载量对催化剂脱除NO性能的影响。结果表明,纤维毡碳骨架的支撑可提高催化剂的低温活性,其中TiO2负载量对催化剂脱除NO的影响较V2O5小,而随着V2O5负载量的增加,催化剂的活性增大。当TiO2涂膜质量分数为2%,V2O5负载量9%,在反应温度280℃和空速为5 000 h-1的条件下,NO去除率为84.26%。     

柠檬酸共浸渍法制备贵金属催化剂及催化氧化苯性能的研究

采用柠檬酸共浸渍法制备了负载量为0.3%(wt)的Pt/TiO2和Pt/Al2O3催化剂,研究了其对苯的催化氧化活性。研究表明:采用柠檬酸共浸法制备的催化剂与常规浸渍法制备的催化剂相比活性有了很大提高。当浸渍液中柠檬酸浓度为0.4 mol/L时制备的0.3%Pt/TiO2催化活性最高,在反应温度200℃,催化剂床层空速25000 h-1的条件下,反应气中非甲烷总烃去除率可达90%以上。     

加氢法制苯甲醛的MnOx/Al2O3催化剂研究

采用等体积浸渍法制备了MnOx/Al2O3催化剂,在固定床连续反应器上考察了MnOx负载量对苯甲酸加氢制备苯甲醛的催化性能的影响,采用TG-DSC、H2-TPR、NH3-TPD和CO2-TPD等手段对催化剂进行了表征,并与催化剂活性和苯甲醛选择性关联。研究表明,在常压、380℃、氢气空速为760 h-1、氢/酸物质的量比为68的条件下,锰负载量为10%~15%的催化剂苯甲酸转化率在92%以上,苯甲醛选择性接近90%。H2-TPR表明,苯甲酸加氢反应与催化剂的氧化还原性有很大的关联,催化剂表面氧空位增加对苯甲酸加氢反应有利。NH3-TPD和CO2-TPD表明催化剂的表面酸碱性对反应活性有很大影响,具有表面弱酸性和中等强度碱性的催化剂活性和苯甲醛选择性比较高。     

制备条件对Ni_2P/TiO_2-Al_2O_3催化剂的HDN性能影响

采用原位还原技术制备出Ni2P/TiO2-Al2O3催化剂,以喹啉为模型化合物对催化剂的加氢脱氮性能进行评价。主要考察复合载体中不同钛铝配比、不同Ni/P摩尔比对催化剂活性的影响及确定活性组分Ni2P负载量,确定该加氢脱氮催化剂最佳制备方法为:当n(Ti)/n(Al)=1/4,Ni2P负载量25%(wt)。在压力为3 MPa,体积空速为3 h-1,氢油体积比为500,反应温度为360℃的条件下,催化剂的加氢脱氮活性最高,可达98%。     

PdO／ZrO2／γ—Al2O3／Al2O3-SiO2纤维催化剂的制备及其催化燃烧性能研究

制备了0．05wt％PdO／0．15wt％ZrO2／γ—Al2O3／Al2O3-SiO2纤维催化剂,考察了ZrO2对催化剂甲烷催化燃烧性能的影响。结果表明,当ZrO2的掺杂量为0．15wt％时催化剂活性最好,其甲烷完全转化温度为401℃。比表面积测定（BET）结果显示,加入γ-Al2O3极大地提高了催佬剂的比表面积;氧气程序升温脱附（O2-TPD）实验结果表明,加入适量ZrO2,提高了活性相PdO的分解温度,从而提高了催化剂热稳定性。对所制备的催化剂进行了实用性能考察表明：0．05wt％PdO／γ-Al2O3／Al2O3-SiO2纤维催化剂使用50次（100h）后烟气中的CO浓度提升为首次使用时的2倍、燃烧温度也提高了44℃;而添加了0．15wt％ZrO2的催化剂的使用性能非常稳定、预测其具有长的使用寿命。     

载体对Cu-Co催化剂催化CO_2加氢合成乙酸反应的影响

采用等体积浸渍法制备了以TiO2、Al2O3、SiO2为载体的Cu-Co基双金属催化剂,在固定床反应器上,考察了其催化CO2加氢合成乙酸的性能,并用X射线衍射、NH3-TPD、H2-TPR等对催化剂进行了表征。结果表明,以TiO2为载体的Cu-Co基催化剂有最好的催化活性和选择性,乙酸生成速率可达16.41 mg/(gcat.h),选择性为81.3%。研究认为,催化剂表面适量的中强酸性、金属良好的分散性以及CuCo2O4的生成是影响催化性能的关键因素。     

V2O5负载量对V2O5／TiO2催化剂SCR法脱硝的影响

以TiO2载体,采用浸渍法制备了不同V2O5负载量的用于选择性催化还原NOx的V2O5／TiO2催化剂。利用BET,SEM和Ⅺ①,对不同V2O5负载量的催化剂组成、结构、形貌和性能进行了表征,考察不同V2O5负载量对催化剂制备的影响。结果表明制备的催化剂具有较多的中孔和微孔,催化剂中V2O5含量的增加,会降低催化剂的表面积;V2O5含量为2％的V2O5／TiO2催化剂样品比表面积最大,但是其活性非常低;V2O5含量为4％催化剂比表面积较大,NOx脱转化率高;V2O5的负载量小时,V2O5主要以等轴聚合的钒基型式（V3O7和V6O13）存在,这些钒基是催化剂的活性中心;当负载量超过6％,V2O5主要以结晶相存在,占据大量活性位,降低催化效果。     

钛酸丁酯/负载钛体系催化异戊二烯聚合

以钛酸丁酯[Ti(C_4H_9O)_4] 和TiCl_4/MgCl2(简称Ti)为主催化剂、三异丁基铝(简称Al)为助催化剂催化异戊二烯 (Ip)聚合,考察了Ti(C4H9O)4和Al用量对聚合物在汽油中可溶性及单体转化率、催化效率(CE)的影响,并对聚合物进行了表征.结果表明,当Ti/Ip(摩尔比)一定时,聚合物在汽油中的溶解度随着Ti(C_4H_9O)_4/Ip(摩尔比)的增加而增大,Ti(C_4H_9O)_4/Ip为3×10~(-3)时,单体转化率达到最大值;当主催化剂配比及用量一定时,聚合物在汽油中的溶解度随着Al/Ti(C_4H_9O)_4(摩尔比)的增加先增大后减小,当 Al/Ti(C_4H_9O)_4为10～15时,单体转化率和CE存在最大值;该催化体系制得的聚异戊二烯以反式-1,4-结构为主,同时包含一定量的3,4-和1,2-结构.     

碳酸二乙酯与苯酚选择性合成苯乙醚的研究

研究了以分子筛NaY为载体,以乙酸钾为活性组分的固体碱催化剂对苯酚与碳酸二乙酯气固相催化合成苯乙醚的过程,采用CO_2-TPD和N_2吸附脱附的方法对催化剂进行了表征,考察了乙酸钾负载量对催化剂活性的影响以及反应条件对该反应的影响.结果表明随乙酸钾负载量的增加催化剂的碱性先增加后减小,这主要是由于过高的负载量会堵塞催化剂内孔,从而抑制其碱性中心发挥作用.乙酸钾负载量为15%质量分数的催化剂对该反应有最好的催化性能.当反应温度为593 K,空速为1.5 h~(-1),碳酸二乙酯和苯酚摩尔比为1.2时,苯酚的转化率和苯乙醚的选择性都可以达到100%.     

负载型碳酸钾催化剂上二氧化碳与1,2-丙二醇合成碳酸丙烯酯反应研究

在负载型碳酸钾催化剂上对二氧化碳与1,2-丙二醇(PG)合成碳酸丙烯酯(PC)反应进行了研究.结果表明,负载型碳酸钾催化剂的最佳制备条件为:活性炭为载体,碳酸钾负载量为15%(wt),焙烧温度423.15 K.在反应温度443.15 K、催化剂用量为2.0%(wt)、溶剂(乙腈)/PG/二氧化碳(摩尔比)为19.2:3:4、二氧化碳初始压力为2.0 MPa、反应时间12 h的条件下,PG的转化率为12.9%,PC的收率为9.6%,选择性为74.4%.对活性炭负载碳酸钾催化剂进行了XRD分析,发现存在K2CO3和K2O两种晶相.BET分析结果表明,载体的比表面积对负载型碳酸钾催化剂的催化活性有较大影响.与均相碳酸钾催化剂相比,负载型碳酸钾催化剂上PC的选择性提高了40.3%.     

碳酸二甲酯与正戊醇反应合成碳酸甲戊酯

以活性氧化铝负载碳酸钾为催化剂,碳酸二甲酯与正戊醇通过酯交换反应合成碳酸甲戊酯,考察了活性组分碳酸钾在氧化铝上的负载量、原料配比、催化剂用量及反应时间对催化活性的影响。结果表明,在相同反应条件下以5%K2CO3/A l2O3为催化剂时,碳酸甲戊酯选择性最高;CO2-TPD表明,5%K2CO3负载到氧化铝上即产生了较强的碱性,随着负载量的继续增加,催化剂弱碱性位强度逐渐减弱;当碳酸二甲酯与正戊醇的摩尔配比为1∶1,催化剂用量为2%,反应时间为4 h,反应温度为403 K,催化剂活性较好,目标产物碳酸甲戊酯选择性高达90%,收率高于65%。     

不同硅铝比HZSM-5分子筛对合成气一步法制二甲醚的影响

采用固定床高压反应装置,以工业用（CuO／ZnO／Al2O3）作为甲醇合成催化剂,四种不同硅铝比（硅铝比为25、38、50和150）的HZSM-5作为甲醇脱水催化剂,二者机械混合制备出一步法合成二甲醚双功能催化剂。考察了催化剂中脱水组分（HZSM-5分子筛）的硅铝比对二甲醚合成反应的影响,并通过BET、XRD和NH,-TPD等手段对催化剂进行表征。结果表明,一步法合成二甲醚催化剂中脱水组分HZSM-5的最佳的硅铝比为50。     

焙烧温度对二氧化钛催化性能的影响

采用水解与超声相结合的方法制备了催化剂二氧化钛,用于碳酸二甲酯与苯酚酯交换合成碳酸二苯酯的反应,并用XRD和FT-1R对催化剂进行了表征.焙烧温度在130℃时,二氧化钛以无定形态存在;200℃开始出现锐钛矿二氧化钛,随温度的升高,钛逐渐由四面体配位向八面体配位转变.活性随焙烧温度升高而降低,200℃时活性较好,苯酚转化...     

Hydrotreating of gas oil on SBA-15 supported NiMo catalysts

The siliceous and the metal substituted (B or Al)-SBA-15 molecular sieves were used as a support for NiMo hydrotreating catalysts (12 wt.% Mo and 2.4 wt.% Ni). The supports were characterized by X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy and N₂ adsorption–desorption isotherms. The SBA-15 supported NiMo catalysts in oxide state were characterized by BET surface area analysis and XRD. The sulfided NiMo/SBA-15 catalysts were examined by DRIFT of CO adsorption and TPD of NH₃. The HDN and HDS activities with bitumen derived light gas oil at industrial conditions showed that Al substituted SBA-15 (Al-SBA-15) is the best among the supports studied for NiMo catalyst. A series of NiMo catalysts containing 7–22 wt.% Mo with Ni/Mo weight ratio of 0.2 was prepared using Al-SBA-15 support and characterized by BET surface area analysis, XRD and temperature programmed reduction and DRIFT spectroscopy of adsorbed CO. The DRIFT spectra of adsorbed CO showed the presence of both unpromoted and Ni promoted MoS₂ sites in all the catalysts, and maximum “NiMoS” sites concentration with 17 wt.% of Mo loading. The HDN and HDS activities of NiMo/Al-SBA-15 catalysts were studied using light gas oil at temperature, pressure and WHSV of 370 °C, 1300 psig and 4.5 h⁻¹, respectively. The NiMo/Al-SBA-15 catalyst with 17 wt.% Mo and 3.4 wt.% of Ni is found to be the best catalyst. The HDN and HDS activities of this catalyst are comparable with the conventional Al₂O₃ supported NiMo catalyst in real feed at industrial conditions.     

载体制备方法对Ni/TiO2催化剂顺酐液相加氢性能的影响

为了制备高活性和高选择性催化剂,实现顺酐下游加氢衍生物的定向合成,分别采用水热法、沉淀法和溶胶-凝胶法制备TiO2载体,并以浸渍法制备Ni质量分数为10%的Ni/TiO₂催化剂。采用N₂低温物理吸附、XRD、H₂-TPR及H₂-TPD等方法对催化剂进行表征,并评价催化剂的顺酐液相加氢性能。结果表明,以溶胶-凝胶法制备TiO₂为载体的催化剂具有最高的CC及CO加氢活性,在反应温度240 ℃和氢压5 MPa条件下,顺酐转化率为100%,γ-丁内酯选择性为52.2%,是相同反应条件下水热法TiO₂负载Ni催化剂的3.3倍和沉淀法TiO₂负载Ni催化剂的6.2倍。产生这一现象的原因与溶胶-凝胶法制备的TiO₂以锐钛矿和金红石混合晶相存在有关。     

碳酸钾催化酯交换合成碳酸甲戊酯的研究

以负载在Al2O2上的K2CO3为催化剂,研究了正戊醇（n-Pentanol）和碳酸二甲酯（DMC）酯交换合成碳酸甲戊酯（MAC）的反应。考察了K2CO3负载量、催化剂用量、反应时间、反应物摩尔配比对反应结果的影响。实验结果表明,氧化铝负载碳酸钾催化剂具有很好的催化活性。得出的最佳工艺条件：常压,反应温度393K,在反应时间4h,n（DMC）：n（n-Pentanol）=1：1,催化剂用量为原料总重量的2％,K2CO3负载量为Al2O3质量的5％条件下,MAC的选择性为89．1％,MAC的产率为64．2％,DMC的转化率为72．1％。     

低温等离子改性对Ce/TiO2-Al2O3脱硝性能的影响

采用等体积浸渍法制备了的Ce/TiO2-Al2O3(不同摩尔比例)脱硝催化剂.通过性能比较,将最佳Ti/Al比例(2:1)的Ce/TiO2-Al2O3催化剂用于低温等离子体改性.改性后催化剂的整体性能包括:NO转化率、N2选择性、稳定性都有了一定的提高,改性前后催化剂在350℃左右的最佳脱硝效率分别为:90.23％,95.67％.此外,由催化剂抗碱金属实验结果可知,改性后的催化剂有更好的抗性,改性前后脱硝效率分别为63.25％,70.54％.并且由XRD,BET,FTIR,UV-vis,NH3-TPD,SEM,XPS,H2-TPR一系列表征结果可知,催化剂整体性能的提高与等离子体改性有关,而且低温等离子体改性作用主要体现在两方面:第一、增加了催化剂表面的Ce3+物种,促进了化学吸附氧的生成;第二、催化剂先经等离子体改性再煅烧,有利于增加催化剂表面的Bronsted酸与Lewis酸位点.     

Mg/Al复合氧化物催化丙酮和碳酸二甲酯合成乙酰乙酸甲酯

利用先共沉淀后水热处理的方法制备出水滑石前体,将其焙烧后,得到具有不同Mg/Al摩尔比的复合氧化物,并借助电感耦合等离子原子发射光谱、XRD、CO2-TPD和氮气吸脱附等手段对其进行表征。结果表明,Mg/Al摩尔比对催化剂的结构和碱性质有较大的影响,并且在催化丙酮和碳酸二甲酯合成乙酰乙酸甲酯的反应中,其比单纯的氧化镁和氧化铝表现出了更高的催化活性。进一步的研究表明,在该反应中是复合氧化物的中强碱性位起催化活性的作用,当Mg/Al摩尔比为2时,催化剂具有最高的活性。此外,重复性实验表明,这些催化剂具有较好的稳定性和重复使用性。     

活性形貌对CuO/ZnO/Al2O3催化加氢反应的影响

以硝酸铜、硝酸锌等为原料,采用沉淀-沉积法制备了载体是介孔Al_2O_3的CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂,通过改变焙烧时间可得到不同活性组分形貌(团簇球状和棒状)的催化剂,并用于CO/CO_2加氢反应。通过XRD、BET、N_2吸附-脱附、TEM、H_2-TPR、CO_2-TPD、NH_3-TPD和FTIR对催化剂进行了表征与测试。结果表明,活性组分(CuO/ZnO)形貌的改变影响了催化剂的Cu O晶粒尺寸、比表面积、孔径及其还原性能,且对催化剂的酸性位点和碱性位点的相对数量影响较大。团簇球状催化剂中活性组分的分散度高、易还原、碱性位多、酸性位少,有利于甲醇的生成;而棒状催化剂中孔道不均匀、碱性位少、酸性位多,更有利于二甲醚(DME)的生成。活性测试结果表明,团簇球状催化剂表现出高甲醇选择性(95.05%)和低DME选择性(4.18%);棒状催化剂的产物选择性与团簇球状相反,表现出高DME选择性(75.41%)和低甲醇选择性(12.81%)。