用于铀微粒年龄测量的铀钍氧化物混合微粒SIMS测量研究

放射性材料的年龄信息是一项重要的溯源指纹特征,铀微粒年龄测量研究对于核取证技术应用具有重要意义。本工作通过使用二次离子质谱（SIMS）、电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）测量自制单分散铀钍氧化物混合微粒获得了单个微米级微粒中铀钍比值的相对灵敏度因子（RSF_Th/U）,结合扫描电子显微镜（SEM）等常规分析技术,确定了最佳测量条件,探索了微米级铀钍混合微粒的SIMS测量方法。测量结果表明,对于粒径为2~3 μm的混合微粒,不同微粒间²³²Th/²³⁸U比值的相对标准偏差小于3%(n=12),平均RSF_Th/U为1.259±0.032。通过测量年龄已知的铀同位素固体标准物质CRM970对RSF_Th/U进行了验证。结果表明,对于粒径为5~10 μm的CRM970铀粉末样品,年龄测量结果准确,相对标准偏差为3%(n=16)。该方法受干扰信号影响较小,测量结果稳定,可用于微米级铀微粒年龄的测量。     

AMS直接测量铀微粒次同位素比的方法

铀微粒同位素比测定在核保障环境取样中发挥着重要作用,目前铀微粒中次同位素比的准确测定方法尚未完善。本工作使用小型加速器质谱研究了一种直接测量铀微粒中次同位素比的分析方法,采用CRM铀系列同位素标准样品,选取不同丰度、不同粒径的铀微粒进行测量分析,CRM-U200、CRM-U970微粒²³⁴U/²³⁵U和²³⁴U/²³⁶U同位素比的测量值与标称值之间的相对误差分别小于10%和20%,该法可实现微米级铀微粒的高灵敏测定,为单铀微粒的次同位素比分析提供了新的技术路线。     

热电离质谱直接测定铀氧化物中氧同位素

本文研究了热电离质谱（TIMS)直接测量粉末状铀氧化物中氧同位素的方法,涉及主要测量条件包括环境中氧、样品带材料、样品颗粒大小和测量方式等对测量结果的影响。对仪器的相关测量参数进行了优化,并建立了TIMS直接测量粉末状铀氧化物中¹⁸O、¹⁶O原子个数比的方法。对TIMS法与经典测量氧同位素的氧化法的测量结果进行了比较,两者的相对偏差为0.2%。TIMS法的¹⁸O、¹⁶O原子个数比测量精度优于0.28%。     

抽气碰撞法回收擦拭样品上铀微粒方法

建立了一种回收微粒的新方法——抽气碰撞法。擦拭布上的铀微粒通过抽气碰撞装置回收到导电胶上,用于二次离子质谱仪（SIMS）对微粒的同位素丰度比测量。使用扫描电镜（SEM）寻找和统计擦拭布和导电胶上的微粒数目,计算装置的回收率。该装置对核孔膜上直径为0.5～20.0μm的铅微粒回收率为(43±5)%,擦拭布上铀微粒回收率约为48%,回收微粒的分散性好。制备的样品可直接用于SIMS测量,SIMS对²³⁵U与²³⁸U同位素丰度比的测量值为0.00725±0.00009,测量标准偏差小于3%。     

CRM铀微粒的FT-TIMS分析方法研究

在核保障环境取样分析中,对含铀单微粒进行元素和同位素分析是十分重要的。裂变径迹(FT)与热表面电离质谱(TIMS)联用是一种公认的微粒同位素分析技术路线。本文报道了一种改进的FT-TIMS分析方法,方法分为3步：将微粒分散到火棉胶、乙酸异戊酯混合溶液中,然后将溶液平铺在光滑、洁净的玻璃表面上,干燥后形成具有一定厚度的薄膜;将薄膜放入反应堆进行辐照,取出薄膜后将其蚀刻,通过显微镜寻找以及定位铀微粒并将含有铀微粒的部分薄膜分割出来;将分割出来的含有铀微粒的薄膜制样后,用TIMS进行同位素分析。结果表明,这种方法可实现铀微粒的准确定位,有效地解决了铀微粒定位误差问题;同时避免了在微粒转移过程中可能发生的微粒丢失情况;对于CRMU200微粒,²³⁵U/²³⁸U测量值与参考值偏差在2%以内。     

扫描电子显微镜结合热电离质谱测定单微粒中铀同位素比值

单微粒铀同位素分析是核保障环境监测技术的重要手段。作为现阶段应用最可靠且广泛的微粒分析技术之一,裂变径迹-热电离质谱(FT-TIMS)技术需依赖反应堆辐照,分析步骤繁琐,效率较低。扫描电子显微镜结合热电离质谱(SEM-TIMS)在保持原有TIMS的高测量精密度的同时,由扫描电子显微镜结合X射线能量色散谱仪(SEM-EDX)完成含铀微粒的寻找和鉴别,由微操作系统进行微粒转移,缩短了分析流程,提高了分析效率。本文应用建立的SEM-TIMS分析方法对已知同位素组成的单分散铀氧化物标准微粒进行了测量,测量结果与其标称值一致。     

铀钚单粒子检测技术在核保障中应用研究

综述了近年来国内外铀钚单粒子检测技术用于核保障的进展。简要介绍了铀钚单粒子检测技术用于核保障的样品采集、粒子提取、定位转移和铀同位素标准粒子的制备,重点叙述了二次离子质谱法(SIMS)、热电离质谱法(TIMS)和电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)法在核保障微粒检测中的应用研究现状,展望了未来的发展趋势和研究前景。     

SIMS含铀微粒同位素比分析中多原子离子影响及消除方法研究

实际环境样品基体成分十分复杂,多原子离子对二次离子质谱(SIMS)单微粒铀同位素比分析的影响不可忽略。本文实验分析了Pb、Ni、Zn、Si的多原子离子在SIMS单微粒铀同位素比分析中的干扰,并分别采用提高质量分辨率以及根据核素离子强度扣除其多原子离子的方法对结果进行校正。结果表明：Pb和Ni的多原子离子会影响含铀微粒次同位素比的测量,对铀主同位素比的影响可忽略;Zn和Si的多原子离子对铀主、次同位素比测量均基本无影响。将质量分辨率提高至800,能完全消除Ni多原子离子的影响,Ni-CRM U030混合（Ni粉混合CRM U030）微粒²³⁴U/²³⁸U同位素比测量值与参考值之间的相对偏差基本好于5%,²³⁶U/²³⁸U同位素比测量值与参考值之间的相对偏差基本好于15%;Pb多原子离子干扰无法通过提高质量分辨率进行消除,根据Pb离子强度扣除其多原子离子后,Pb-CRM U030混合微粒的²³⁴U/²³⁸U同位素比测量值与参考值之间的相对偏差基本好于10%,²³⁶U/²³⁸U同位素比测量值与参考值之间的相对偏差基本好于50%。将以上消除干扰的方法应用于真实样品分析,结果表明,其有效消除了多原子离子带来的干扰。     

微粒定位技术研究

在直径25mm的石墨垫上镀膜或粘贴制作微定位标记，进行SEM-SEM、SIMS-SIMS、SEM-SIMS之间的微粒定位。SEM-SEM之间的微粒定位偏差约为10μm，而SEM-SIMS和SIMS-SIMS之间的微粒定位精度偏差约为15μm。实验表明：粘贴制作微定位标记和矩阵定位算法的组合是一种简便、适应性强、成本低和有效的微粒定位和再定位方法。     

单分散聚苯乙烯胶乳的制备

本文研究了利用在临界胶束浓度以下进行苯乙烯辐射乳液聚合,制备粒度单分散的聚合物胶乳。发现聚合条件(单体浓度、剂量率、乳化剂浓度、温度)对胶乳的粒子直径影响很大,合成出的胶乳粒子直径一般在600×10~(-10)m～4000×10~(-10)m范围内,通过聚合条件可以控制所获得的聚合物胶乳粒子的直径。在我们的实验范围内,得到一个胶乳粒子直径与聚合条件的关系式:logD=0.28[log([M]/(E~(2.14)I~(0.5)+0.0143T]+2.03     

~(235)U/~(231)Pa质谱法测铀年龄

建立了同位素稀释-多接收电感耦合等离子体质谱法测~(235)U/~(231)Pa原子比得到高浓铀年龄的方法。经过两次TTA萃取-反萃后从母体237 Np中分离得到233Pa稀释剂,Pa中去Np的去污因子均在200以上。在用标准物质CRM U900对233Pa稀释剂的浓度进行标定后,分别以233 U、233 Pa作为~(235)U、231 Pa的稀释剂,质谱测得~(235)U/~(231)Pa原子比计算高浓铀年龄,采用该法对标准物质CRM U850进行年龄测量,其结果与参考值的相对偏差为1.97%。该法可用于核法证与核保障监督中的高浓铀年龄测定。     

Vibro-Packing Experiment of Non-Spherical Uranium Dioxide Particles with Spherical Metallic Uranium Particles

Japan Atomic Energy Agency has developed vibro-packed fuel as one of the candidates for commercial fast breeder reactor fuels. In this study, vibro-packing experiments were carried out to investigate particle movement during vibro-packing as well as particle distribution after the completion of vibro-packing. Non-spherical uranium dioxide particles and spherical metallic uranium particles were used to simulate mixed oxide particles and oxygen getter particles, respectively. These experiments revealed the following facts. It is important to prevent segregation by means of feeding each size of the fuel particles uniformly into a cladding tube in order to disperse oxygen getter particles uniformly. “Simultaneous feeding” with volumetric powder feeders is useful to realize the above.     

堆后铀产品中232U测定方法研究

²³²U是燃料元件制造中需严格控制的铀同位素,为此,需建立一种准确的测量方法。本工作建立了一种α谱仪和质谱法相结合测定铀产品中²³²U含量的新方法。采用质谱法测量²³⁴U、²³⁵U、²³⁶U与²³⁸U的同位素丰度比,α谱仪测量²³²U的活度和²³⁴U、²³⁵U、²³⁶U、²³⁸U的总活度,即可计算出铀产品中²³²U的浓度。对于²³²U含量为1.118 ng/g的样品,16次测定数据的相对标准偏差为3.43%,证明该测量方法有效,可应用于实际样品的分析测定。     

MeV离子轰击碳样品引起的碳氢团簇产额

利用北京大学2×1.7MV静电串列加速器产生的1.5MeV Au2+和Si+束流轰击碳纳米管样品,用二次离子飞行时间质谱方法分析了二次离子成分,通过质量已知的样品的定标,确认了轰击产生的二次离子质量。分析束流轰击后的二次离子产额,发现在此能量下二次离子产额与离子在物质中射程的横向歧离表现出正相关。     

加速器质谱法测量含铀微粒中铀同位素比的方法研究

准确测定含铀微粒同位素比在核保障中有重要的应用价值。本文采用将含铀微粒溶解并加入高纯Fe粉烘干的方法制样,采用中国原子能科学研究院的HI-13串列加速器质谱测量靶样中的同位素比。通过对CRM铀系列同位素标准样品的分析表明,该方法可测定高于10^-5的²³⁶U/²³⁸U同位素比;对于²³⁵U/²³⁸U同位素比在10^-4～10^-1范围内的含铀微粒,²³⁵U/²³⁸U同位素比相对扩展不确定度均小于10%。     

Uranium measurements using laser-induced breakdown spectroscopy in lithium chloride-potassium chloride salt of pyroprocessing

In pyroprocessing,uranium(U) is recovered from molten LiCl-KCl salt,and,for safeguard purposes,it is important to analyze the U and Plutonium(Pu) concentrations in a timely manner.In the present work,salt samples containing U were fabricated.The laser used in the present work was an Nd:YAG laser with a wavelength of 532 nm,a laser energy on the sample of11.5 mJ,and a pulse repetition rate of 10 Hz.The plasma emission light was measured with an Echelle spectrometer.A total of 100 points on the sample surface were measured as the laser incident position was changed.The U and potassium(K) peaks in the spectrum were identified.Univariate and multivariate analyzes were conducted to determine the accuracy and limit of detection(LOD) of the laser-induced breakdown spectroscopy.     

激光烧蚀铀材料生成铀微粒的形态学研究

本文以激光器作光源,利用激光的高温烧蚀特性,以激光束烧蚀金属铀和二氧化铀材料,模拟高温条件下形成铀微粒的过程,用扫描电子显微镜和透射电子显微镜对铀材料及产生的含铀微粒的形态学特点进行了表征。实验表明,在激光束的轰击下,两种靶材料均出现熔化现象,铀金属表面呈现明显波纹状结构,二氧化铀的表面轰击边缘处呈现趋球状物堆积。生成的铀氧化物微粒为μm级形态不规则微粒及1 μm左右的球形微粒,说明铀在高温过程中产生球形微粒。对比研究了来自高温爆炸过程的金属银微粒,进一步验证了高温高压过程会产生球形微粒。结果表明,密实的铀氧化物微球是铀材料参与高温化学过程的结果,与低温过程中的剥蚀作用有明显的差别,是高温化学过程的特征,这为高温高压环境中的微粒分析提供了参考依据。     

CZT探测器测量核燃料组件铀丰度实验研究

采用CZT探测器、数字谱仪、准直器等组成了1套便携式CZT探测器铀丰度测量装置。该装置可对燃料组件铀丰度进行测定,以便确定相应铀产品丰度符合规定要求。实验研究中,对几类燃料组件丰度进了测量,建立了CZT探测器测量燃料组件铀丰度的方法。现场测量结果表明,铀丰度测量结果相对偏差小于3%,方法简单可靠,装置简便,能满足核材料保障监督和核设施现场测量中的需求。