钛基Co中间层SnO2电催化电极的制备及性能研究

为提高钛基二氧化锡电极的稳定性,设计并制备了含Co中间层的钛基二氧化锡电催化电极Ti/Co/SnO2,以苯酚为目标有机物,考察了所制备Ti/Co/SnO2电极电催化氧化降解苯酚的性能,并采用SEM、EDX以及XPS等检测方法分析了Ti/Co/SnO2电极表面的形貌、元素组成及元素化学态.研究结果表明,含有中间层的Ti/Co/SnO2电极其使用寿命较不含中间层的钛基二氧化锡电极Ti/SnO2大幅度提高,但其对苯酚的电催化降解活性有所下降,氧化还原电对Co2 /Co3 的存在是所制备Ti/Co/SnO2电极稳定性及电催化活性改变的主要原因.     

含Mn中间层钛基二氧化锡电催化电极的性能

采用高温热氧化方法制备了含Mn中间层的钛基二氧化锡电催化电极Ti/Mn/SnO2.采用SEM、EDX以及XPS等检测方法对电极表面涂层的形貌、元素组成及元素化学态进行了分析,研究了所制备Ti/Mn/SnO2电极电催化氧化降解苯酚的性能.结果表明,Mn中间层的引入降低了电极对苯酚的电催化降解活性,使电极的使用稳定性大为提高.含Mn中间层的存在,可防止电化学反应过程中析出的氧向基体的扩散,离子对Mn2 /Mn4 与Sn2 /Sn4 的存在改变了SnO2电极表面催化剂的组成和结构,导致电极性能变化.     

CV和Tafel曲线对稀土掺杂Ti/SnO2-Sb电极电催化性能研究

采用热分解法制备了稀土Dy、Nd、Eu及Gd掺杂Ti/SnO2-Sb电极,以苯酚为目标有机物,研究了所制备电极降解有机物的性能.在500 mg/L苯酚溶液中进行了所制备电催化电极的循环伏安(CV)特性分析,研究发现4种稀土(Dy、Nd、Eu和Gd)掺杂电极中苯酚在Nd掺杂Ti/SnO2-Sb(Ti/SnO2-Sb-Nd)电极上的直接氧化的峰电流最高,为4.46 mA/cm2.在0.5 mol/L的H2SO4溶液中进行了Tafel曲线测试,4种稀土掺杂Ti/SnO2-Sb电极的析氧电位分别为2.293、2.313、2.277、2.263 V(vs.Ag/AgCl).结果表明,所制备的4种稀土掺杂电极降解苯酚的性能与采用CV和Tafel曲线方法分析的结果一致,可以采用电化学方法评价电极的电催化氧化性能.     

Fe掺杂钛基SnO2/Sb电催化电极的制备及表征

为了改进钛基SnO2/Sb电极的电催化性能,采用高温热氧化法制备了Fe掺杂钛基SnO2/Sb 电极.采用SEM、EDX以及XRD等方法对所制备电极的表面形貌、元素组成及结构进行分析,并以苯酚为目标有机物,研究了所制备电极对有机污染物的电催化降解能力.结果表明,适量Fe的掺杂有利于晶粒细化和导电性的提高;但过量Fe的掺杂可能导致SnO2晶格的混乱程度增大,甚至使晶格破坏,从而使电极性能降低;掺杂0.5?的SnO2/Sb电极对苯酚的降解效果优于未掺杂Fe的电极;电解3 h后,苯酚去除率和化学需氧量(COD)去除率分别达到100.0%和92.0%.     

钛基SnO2纳米涂层电催化电极的制备及性能研究

为提高Ti/SnO2电极的电催化性能,采用溶胶-凝胶法,并结合高温热处理工艺制备了钛基SnO2纳米涂层电催化电极.以苯酚为目标污染物,考察了所制备电极的电催化性能,并采用XRD、SEM、XPS等方法研究了制备的SnO2纳米涂层电极的表面形貌、晶粒粒径、元素组成和表面元素的化学环境等.研究结果表明:由于纳米涂层具有较大的比表面积,使得所制备电极的性能较非纳米涂层的钛基二氧化锡电极大为提高,完全降解等量苯酚所需时间减少了33.3%.电极表面主要是四方相金红石结构的SnO2晶体,粒径在10 nm以下.     

引入电弧喷涂氮化锆中间层的钛基PbO2的电催化阳极性能

在钛基体电弧喷涂氮化锆中间层,然后在其上阳极电沉积涂覆β-PbO₂催化表层,制备出Ti/ZrN/PbO₂阳极。对其进行微观结构分析和表面粗糙度测试、中间层附着力评价、电极加速寿命和电化学性能测试以及电氧化苯酚模拟废水实验,并与无中间层的Ti/PbO₂电极对比,研究了有中间层的钛基PbO₂涂层的阳极性能。结果表明,氮化锆中间层使阳极材料的导电性提高,中间层的粗糙表面使PbO₂电沉积层明显细化,表面整平性凸显,涂层与基体结合牢固,PbO₂沉积厚度增加,活性位点的数量增多。有氮化锆中间层的阳极加速寿命显著延长,比Ti/PbO₂电极延长了7倍,对有机污染物的电催化降解活性也有提高。     

改性SnO2电极的制备及电催化性能研究

为了研究3种掺Sb、掺Ru和掺Ru、Ce钛基SnO2电极的性能,以热分解法制备了改性钛基SnO2电极.利用扫描电镜和X射线衍射分析方法表征了电极的表面形貌和晶体结构,通过加速寿命实验考察电极的使用寿命,并以邻硝基苯酚为目标有机物,考察了电极的电催化性能.实验结果表明:Ru和Ce的掺杂减小了晶体颗粒的尺寸;Ti/Ru-Ce-SnO2电极的使用寿命远远高于Ti/Sb-SnO2电极;用Ti/Sb-SnO2电极电催化氧化降解ONP时,溶液中的COD去除率是最高的(80.3%),比Ti/Ru-Ce-SnO2电极的去除率(78%)略高;Ti/Sb-SnO2电极对ONP的去除速率是最快的,同时Ti/Ru-Ce-SnO2电极对ONP的去除速率与前者相比相差不大.因此,Ti/Ru-Ce-SnO2具有较高的电催化性能和高的使用寿命,综合分析认为Ti/Ru-Ce-SnO2电极具有更好的应用前景.     

稀土Gd掺杂对SnO2电催化电极性能影响的研究

采用浸渍法、溶胶-凝胶法,以SnCl4·5H2O、Sb2O3、Gd(NO3)3为前驱体,制备了稀土Gd掺杂SnO2涂层电极及SnO2电极.以苯酚为目标有机物,研究了不同稀土掺杂量、不同制备方法所获得电极的电化学降解特性,确定了较适宜的稀土掺杂量和制备方法.在本实验条件,稀土掺杂量(原子质量比)为SnSbGd=10061条件下制备的电催化电极性能最好,溶胶-凝胶法制备的电极其电催化性能及稳定性能均优于浸渍法制备的电极.对所制备的稀土Gd掺杂电极及空白电极进行了TOC测试、UV扫描分析及SEM、XRD、XPS等表征,分析并讨论了稀土掺杂对SnO2电极性能的影响机理.结果表明,稀土Gd的掺杂有利于SnO2电极电催化性能的提高,而且不同稀土掺杂量对SnO2电极性能影响并不相同.     

表层稀土掺杂PbO_2电极及对苯酚电催化氧化性能研究

以钛电极为基体,用热分解法制备Sn-Sb中间层,电沉积方法制备稀土La掺杂PbO2电极,优化了制备改性PbO2电极的电沉积温度、电沉积时间及稀土掺杂量。以苯酚废水为目标有机物,借助于苯酚去除情况分析电极的电催化氧化能力;分析了电极结构与电催化特性之间的关系。采用SEM、EDX和XRD分析了制备电极的表面形貌、元素组成、晶体结构。实验结果表明:电沉积液温度50℃,电沉积2 h,稀土镧掺杂量4∶1的PbO2电极降解苯酚电催化性能有明显改善,其去除率达到90.9%。     

含硅钛阳极的制备及其电催化性能研究

为了研究硅组元对RuO2/Ti阳极电催化活性的影响,采用溶胶-凝胶法(Sol-Gel)制备了不同成分配比的RuO2-SiO2/Ti阳极,通过电极的析氯电位、析氧电位测试以及循环伏安性能测试,研究了所制备涂层的电催化活性.测试结果表明,在涂层阳极中引入Si可以提高涂层阳极的电催化性能,且Si引入的最佳值为0.1,0.3(摩尔分数).Ru-Si涂层阳极电催化性能提高的原因在于Si的引入可以增加涂层的活性表面积.     

含Mn中间层提高钛基SnO2电催化电极的稳定性

采用浸渍法和溶胶-凝胶法分别制备了含Mn中间层和SnO_2表面催化层,并结合高温热氧化工艺制备了Ti/SnO_2和Ti/MnOx/SnO_2电催化电极.采用SEM、EDS和XPS等方法对两种电极进行了表征,使用大电流加速寿命实验详细研究了涂层的表面形貌、元素组成和化学态对两种电极稳定性的影响.结果表明:Ti/MnOx/SnO_2电极的稳定性是Ti/SnO_2电极的4.8倍,涂层使电极的稳定性显著提高.致密的涂层和较多的晶格氧能有效减少或阻止阳极的腐蚀,是电极稳定性提高的主要原因.     

Electro-catalytic degradation of phenol on several metal-oxide anodes

Three kinds of Ti-based multilayer metal-oxide electrode, including Ti/SnO(2)+Sb(2)O(3)/PbO(2), Ti/SnO(2)+Sb(2)O(3)/MnO(x) and Ti/SnO(2)+Sb(2)O(3)/RuO(2)+PbO(2) electrodes, were prepared by thermal decomposition, and SnO(2)+Sb(2)O(3) coatings were produced with a polymeric precursor method (PPM). The conversion of phenol was carried out with these electrodes as anodes under galvanostatic control. Samples during the electrolyses were characterized with UV-vis spectra and chromatography, and chemical oxygen demand (COD) and instantaneous current efficiency (ICE) for phenol degradation were also determined. The results show that phenol can be oxidized and degraded for all of the three anodes, and the oxidation reactions of phenol follow first-order kinetics, but there are considerable differences in the effectiveness and performance of electro-catalytic degradation. Phenol can be degraded relatively fast on the Ti/SnO(2)+Sb(2)O(3)/PbO(2) anode and the degradation rate of phenol is slower with the Ti/SnO(2)+Sb(2)O(3)/MnO(x) electrode, and the slowest with the Ti/SnO(2)+Sb(2)O(3)/RuO(2)+PbO(2) electrode, whose apparent rate constants are 2.49 x 10(-2), 1.42 x 10(-2) and 9.76 x 10(-3) min(-1), respectively. The rates of electro-catalytic degradation relate to oxygen evolution potential, and the higher the oxygen evolution potential, the better the performance of electro-catalytic degradation. The potential for oxygen evolution at the Ti/SnO(2)+Sb(2)O(3)/PbO(2) anode is highest, then Ti/SnO(2)+Sb(2)O(3)/MnO(x), following Ti/SnO(2)+Sb(2)O(3)/RuO(2)+PbO(2). The accelerated life tests at 60 degrees C and in 1.0 mol L(-1) aqueous H(2)SO(4) with an anodic current density of 4.0 Acm(-2) show that the service life is prolonged when the SnO(2)+Sb(2)O(3) interlayer coating are inserted between Ti substrate and active layers.     

Preparation and characterization of Ti/SnO(2)-Sb(2)O(3)-Nb(2)O(5)/PbO(2) thin film as electrode material for the degradation of phenol

In this work, a novel electrode of titanium substrate coated with mixed metal oxides of SnO(2), Sb(2)O(3), Nb(2)O(5) and PbO(2) was successfully prepared using thermal decomposition and electrodeposition. The surface morphology and the structure of the prepared thin film were characterized by scanning electronic microscopy (SEM) and X-ray diffraction (XRD), respectively. Experimental results showed that the structure of the prepared electrode might be described as a Ti/SnO(2)-Sb(2)O(3)-Nb(2)O(5)/PbO(2) thin film and its surface was mainly comprised pyramidal-shape beta-PbO(2) crystals. The modified electrode had higher oxygen evolution potential than that of other PbO(2) modified electrodes. Electrocatalytic oxidation of phenol in aqueous solution was studied to evaluate the potential applications of this electrode in environmental science. The phenol removal efficiency in an artificial wastewater containing 0.50g/L phenol could reach 78.6% at 20 degrees C and pH 7.0 with an applied electricity density of 20mA/cm(2) and treatment time of 120min. When 21.3g/L chloride was added to this wastewater, the removal efficiency could reach to 97.2%.     

热分解法制备的Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2电极性质研究

研究了热分解法制备的Ti／SnO2 Sb2O3／PbO2电极性能以及该电极在硫酸溶液中作阳极使用的电化学特性．ESEM实验结果表明，所制备的锡锑中间层表面致密有序，能有效阻止新生态氧向基体扩散，延缓了绝缘的TiO2层生成．循环伏安曲线表明在析氧过程中，电极表面的组成会发生改变．所制电极在电流密度为4．0A／cm^2、60．0℃、1．0mol／LH2SO4溶液中作阳极使用时其寿命可达30h．     

焙烧温度对掺锑SnO2薄膜光电催化性能的影响

采用溶胶-凝胶法制备了掺锑二氧化锡薄膜电极,运用XRD、SEM、循环伏安等检测手段对薄膜电极进行了表征,并探讨了热处理温度对薄膜的元素组成、结构、物相、氧化能力的影响。以苯酚为目标降解有机物,研究了所制备的薄膜电极对有机物光电催化降解能力及矿化程度的影响。结果表明,焙烧温度对薄膜的微观结构、表面组成、导电能力及活性均有很大影响,不同温度焙烧制备的掺锑二氧化锡薄膜均为多晶结构的半导体;经一定温度焙烧后的电极表面具有不同程度的龟裂状裂纹,使电极表面积增大,活性点增多;当焙烧温度为450℃时,所制的掺锑二氧化锡薄膜电极电阻最小,氧化能力最强,且对目标有机物的降解效果最好。