1BP中铀钚价态及其含量的分析方法

建立了1BP工艺点铀钚价态及其含量的分析方法。通过研究不同价态铀钚的可见吸收光谱,采用多点斜率法拟合了不同价态铀钚在414、480、600、659 nm波长下的摩尔吸光系数ε。利用摩尔吸光系数ε结合多元线性回归法（MLR）,建立了1BP中Pu(Ⅲ)、U(Ⅳ)、U(Ⅵ)及Pu(Ⅳ)分析的数学模型。该方法测量了1BP模拟样品：在工艺正常情况下,Pu(Ⅲ)的质量浓度范围为0.50～8.00 g/L,测量精密度优于3.0%(n=6),回收率为94.5%～103.9%;U(Ⅳ)的质量浓度范围为0.45～38.15 g/L,测量精密度优于3.0%（n=6）,回收率为95.3%～104.7%;U(Ⅵ)的质量浓度范围为0.45～38.59 g/L,测量精密度优于3.0%（n=6）,回收率为96.5%～103.0%;Pu总量的回收率为87.2%～100.6%。方法简单快速,精密度高,属于无损分析。     

1AP中铀钚在线分析

为及时监测后处理台架实验1AP中铀和钚浓度,设计加工了1套用于铀钚浓度在线测量的X射线荧光装置,该装置几何光路入射光线与出射光线夹角为60°。为保护光管和探测器不受环境腐蚀,对装置进行了密封。采用已定值的铀和钚配制不同浓度的系列溶液作标准溶液,绘制工作曲线,在此基础上,建立了测量铀钚浓度的分析方法。经测试,本装置测量铀浓度的相对标准偏差为0.42%;连续测量3 h,相对极差为1.6%,说明该装置稳定性良好。应用该装置对台架实验1AP中铀浓度进行在线测量,能及时检测铀浓度的波动,测量值与滴定法得到的值较一致。     

1BP中铀钚价态及其含量的分析方法

建立了1BP工艺点铀钚价态及其含量的分析方法。通过研究不同价态铀钚的可见吸收光谱，采用多点斜率法拟合了不同价态铀钚在414、480、600、659 nm波长下的摩尔吸光系数ε。利用摩尔吸光系数ε结合多元线性回归法（MLR），建立了1BP中Pu(Ⅲ)、U(Ⅳ)、U(Ⅵ)及Pu(Ⅳ)分析的数学模型。该方法测量了1BP模拟样品：在工艺正常情况下，Pu(Ⅲ)的质量浓度范围为0.50～8.00 g/L，测量精密度优于3.0%(n=6)，回收率为94.5%～103.9%；U(Ⅳ)的质量浓度范围为0.45～38.15 g/L，测量精密度优于3.0%（n=6），回收率为95.3%～104.7%；U(Ⅵ)的质量浓度范围为0.45～38.59 g/L，测量精密度优于3.0%（n=6），回收率为96.5%～103.0%；Pu总量的回收率为87.2%～100.6%。方法简单快速，精密度高，属于无损分析。     

氧化钚属性测量技术研究

利用高分辨高纯锗γ谱仪,在铅屏蔽室内,对100 g回收氧化钚粉末样品和8 g纯氧化钚粉末样品分别进行了长时间测量,在自然环境,对200 g回收氧化钚粉末样品进行了现场探测.在三个样品的能谱中均观察到871 keV特征γ射线,除此之外,没有观察到其它与氧的存在相关的特征射线.同过去所测的金属钚谱相比较,在金属钚谱中未曾发现871 keV特征γ射线.因此,就核查区分封闭容器罐中的钚材料是金属钚还是化合钚而言,可以用871 keV来旁证"金属钚的不存在".对200 g氧化钚样品的现场探测表明,871 keV能峰是明显存在的,而且自编的丰度和年龄分析软件能从10 min测量能谱中识别出871 keV能峰.如果将属性测量系统的分析软件和控制部分进行适当改进,该系统就具备通过监测871 keV能峰确定氧化钚属性的能力.     

环境土壤样品微波消解及钚的ICP-MS测量

钚是环境放射性污染调查和核事故应急监测重点关注的污染核素,土壤样品中钚的定量分析包括样品消解、化学分离和仪器测量等3个步骤。为缩短样品消解时间、提高化学分离效率,对土壤样品微波消解和钚的阴离子交换分离进行了研究,建立了微波消解-阴离子交换分离-电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）测量 同位素稀释法定量分析污染土壤样品中²³⁹Pu的流程。以6 mol/L盐酸为浸取试剂,在浸取液体积与土壤质量之比为4∶1~5∶1 mL/g时,5 g土壤样品中²³⁹Pu的加标回收率大于99%。以氢氟酸、硝酸和盐酸的混酸为消解试剂,在氢氟酸浓度为13.2 mol/L时,1 g土壤样品中²³⁹Pu的加标回收率大于94%。用所建流程测得的IAEA-375土壤标准样品中²³⁹Pu的含量与参考值无显著差异,该流程对1 g土壤样品中²³⁹Pu的检出限为84 mBq/kg。     

钚量热计的研制

设计研制了1台结构简单、操作方便、样品池内径185 mm和高200 mm用于钚热功率测量的量热计.性能测试表明钚量热计的样品热功率测量下限为4 mW、测量上限高于9 W,灵敏度约为202 mV*W-1,线性范围为4 mW～9 W.使用该量热计测量了钚样品的热功率,并与用分析化学和称量法测得的样品热功率进行了比较,结果表明该量热计测量钚样品热功率具有较高的测量精度,当样品热功率不小于200 mW时,精密度优于0.5%.     

FIA—铀,镎,钚测定仪的研制

该工作研制了一台ＦＩＡ－铀、镎、钚测定仪。该仪器综合了流动注射与色谱分析的优点；为适应放射性样品分析，仪器分为工作箱和控制箱两部分，两箱间距离为１．５ｍ；仪器抗干扰能力强，样品中充许大量杂质存在；信号的基线平稳，峰形尖锐；定量测定下限为１ｍｇ／ｌ，相对标准偏差优于５％，适用于１ＡＦ、１ＡＰ等许多控制点对Ｕ、Ｎｐ，Ｐｕ的分析。     

钚价态分析仪的研制

在乏燃料后处理工艺中，铀、钚分离是利用TBP对不同价态钚离子的萃取性能的显著差异而实现的，因此，后处理溶液中钚的价态分析对于钚的分离纯化具有一定的意义。不同价态的钚具有各自的特征吸收峰，采用分光光度法可以不经分离进行直接测量。光纤光度计利用光导纤维传输光信号，以实现分光光度计对测量样品的远距离分析，特别适合强放射性样品的测量。     

辐照元件中钚及钚同位素含量的核物理测定方法

本工作研究了通过钚的α放射性和同位素组成而确定堆照元件中钚量及其各同位素含量的一般原理及方法。井以一种辐照元件的样品为例进行了具体应用。测定了一块元件中的9个切片的样品,获得了该元件中钚及各同位素含量的数据。实验结果与库仑滴定法测定的总钚量及同位素稀释质谱法测定的各切片相对燃耗值的变化的结果是一致的。本方法目前测定辐照元件中总钚量的不确定度约为±2.0%;对于一般的钚样品不确定度约为±1.5%。     

总中子法在钚溶液系统浓度测量中的应用研究

目前被动中子法在国外钚浓度在线监测中应用较多,我国对于此项技术在钚溶液系统浓度测量中的研究则相对较少.钚溶液中的自发裂变中子和(α,n)中子,部分在慢化过程中直接被吸收,部分经慢化、吸收、裂变释放出诱发裂变中子,部分逃脱吸收最终泄漏出溶液系统,在中子探测器中形成计数,原则上可由"点模型"方程推算出溶液中的钚浓度.本文以...     

TIMS测定模拟1AF料液中铀钚同位素组分

采用溶剂萃取/离子交换分离-热表面电离质谱法,对模拟1AF料液中铀钚同位素组分测定技术进行了研究。通过对化学分离条件、仪器测量参数、信号强度、各种干扰等测定条件的研究和选择,实现了铀、钚同位素组分的精密测定。在选定的条件下,测定了模拟1AF料液中的铀钚同位素,主要同位素235U和239Pu测定精密度(sr)均优于0.05%。     

热表面电离质谱法测定钚氧化物中的钚同位素组成

采用热表面电离质谱法对钚氧化物中钚同位素丰度进行了测定。通过对钚氧化物样品预处理、离子源和分析器的真空控制、法拉第杯接收效率检测、测量过程中的信号强度大小控制、信号强度稳定性控制以及测量时间的控制等条件进行优化,确定了最佳预处理条件和测量条件,实现了钚氧化物中钚同位素组分的准确测定。在选定的条件下,测定了钚标准样品中的钚同位素丰度,主同位素239Pu和242Pu测量精密度(sr)均优于0.05%(n=6)。     

高灵敏钚价态分析仪的研制

利用液芯波导毛细管池（LWCC）和光纤技术,研制了高灵敏的钚价态分析装置。该装置小巧、便携,操作简单、快速。液芯波导毛细管池与光纤的应用,大大提高了仪器的灵敏度,并能够实现放射性样品的远距离分析。在对钚的价态分析中,Pu(Ⅲ)、Pu(Ⅳ)和Pu(Ⅵ)的测量精度分别达到2.3%、3.7%、5.6%,检出限为0.99、1.08、0.03mg/L,该装置在核燃料后处理钚价态的分析中具有一定的应用价值。     

钚的利用与核裂变能的可持续发展

简要分析了当今世界的能源结构 ,指出以化石燃料为主的能源供应不可持续。概述了乏燃料后处理与钚的循环对充分利用铀资源的贡献 ,指出钚和其他锕系元素的彻底焚烧 ,有可能最大限度地减少放射性废物量及其毒性 ,从而实现核裂变能的可持续发展     

石墨晶体预衍射X射线荧光法同时测定工艺样品中的低浓铀和低浓钚

利用石墨晶体预衍射X射线荧光法同时测定后处理工艺料液中的低浓铀和钚,建立了测定工艺料液中低浓铀和钚的分析方法。采用Ag靶散射线校正基体效应,以I(U)/Ic(Ag)-ρ(U)和I(Pu)/Ic(Ag)-ρ(Pu)作校正曲线,铀和钚的质量浓度均在2.00～1 000.00mg/L时线性相关系数(r2)均大于0.9990。测定结果表明U和Pu的精密度(sr)均优于5%,U的相对误差小于3.0%,Pu的相对误差小于4.0%。     

Application of Fusion Neutron Source for Denaturing of Plutonium

Potential of DT fusion neutron source to enhance proliferation resistance properties of plutonium by means of its isotopic denaturing is addressed. The approach is exemplified by denaturing of pure ²³⁹Pu and plutonium of typical LWR spent fuel through transmutation of neptunium. The essential feature of a fusion driven system proposed in the study is a zero mass balance of plutonium: total plutonium inventory is constant during irradiation. The system is capable to convert pure ²³⁹Pu into plutonium composition with more than 20% fraction of key ²³⁸Pu isotope during 1,000 d of irradiation under initial neutron loading of 1 MW.m^?2. Denaturing of LWR spent fuel plutonium under the same conditions would increase its ²³⁸Pu content up to 10-12%.