基于cosRMC的新一代PWR栅元和组件燃耗计算

新一代压水堆与现有压水堆的重要区别之一是燃料富集度不同,考虑到燃料制造、燃料燃耗等问题,目前压水堆的UO₂燃料富集度通常小于5%,MOX燃料中易裂变Pu含量通常小于6%。新一代压水堆的燃料富集度有可能超过现有标准,平均燃耗有望达到70 GW•d/tU,这对反应堆计算软件提出了新的要求。本文基于反应堆蒙特卡罗程序cosRMC对新一代压水堆栅元和组件基准进行了中子学分析,包括裂变反应率分布、中子通量密度分布及核子密度随燃耗的变化等,并对含Gd棒的组件燃耗计算进行了细致分析。计算结果表明,cosRMC的计算结果与国际上其他程序的计算结果符合较好。通过程序之间结果对比发现,随着燃耗的增加,不同程序计算的Pu含量差别变大。     

高放废液玻璃固化贵金属沉积研究进展

动力堆乏燃料后处理产生的高放废液因富含贵金属,在玻璃固化时可能发生贵金属沉积,从而造成出料口堵塞并导致熔炉底部电极的损坏。本文广泛调研了国内外高放废液玻璃固化中贵金属的沉积问题,对相关解决方案进行了总结,主要包括熔炉结构的改进与贵金属分离回收。高燃耗的乏燃料贵金属含量高,须在研究贵金属沉积行为的基础上,综合考虑以上两种解决方案。相关结果可为国内高放废液玻璃固化的运行提供一定的参考。     

不同燃耗步长对KYLIN-Ⅱ软件kinf计算结果的影响分析

KYLIN-II软件基于改进预估修正方法进行临界燃耗迭代求解。本文针对压水堆纯UO₂燃料组件、含硼可燃毒物的UO₂燃耗组件和含钆可燃毒物的UO₂燃料组件,使用KYLIN-II软件,分析了不同燃耗步长对组件无限增殖系数k_inf计算结果的影响。通过比较分析,对于不同类型的燃料组件,给出了适合的燃耗步长选取,使其可以获得较高的计算精度。      

国产压水堆核电站40 GW•d/tU乏燃料棒金相检验

为评价国产燃料棒在较高燃耗水平下的辐照性能,在中国原子能科学研究院燃料与材料检验设施（303热室）对燃耗为40 GW•d/tU的国产压水堆核电站乏燃料棒进行了金相检验。检验内容包括芯块宏观与微观组织、包壳水侧腐蚀与氢化物分布、芯块-包壳相互作用状况等。金相检验结果表明：40 GW•d/tU燃耗下,芯块未发生明显的轮廓变化,气孔率为3.3%～5.8%,晶粒组织为等轴晶,平均晶粒尺寸为7.2 μm;Zr合金最大水侧氧化膜厚度为23 μm,氢化物分布和含量正常,最大氢含量约为150 μg/g,同时不同部位的包壳氢含量与水侧氧化膜厚度基本呈线性关系,水侧腐蚀处于正常水平;包壳内壁有局部轻微腐蚀,包壳与芯块之间存在间隙,未发生包壳与芯块相互作用情况。     

玻璃固化过程中Mo的化学行为研究进展

高放废液中的Mo在玻璃中的溶解度较低,在高放废液的玻璃固化中易形成黄相,黄相的出现对玻璃固化过程和固化体性能均不利,限制了玻璃固化体中废物的包容量。通过改变玻璃配方或开发研究新的配方提高固化体中Mo含量,可以消除黄相。本文综述了近年来国内外针对玻璃固化过程中Mo的化学行为研究所取得的研究进展。     

玻璃固化过程中Mo的化学行为研究进展

高放废液中的Mo在玻璃中的溶解度较低,在高放废液的玻璃固化中易形成黄相,黄相的出现对玻璃固化过程和固化体性能均不利,限制了玻璃固化体中废物的包容量。通过改变玻璃配方或开发研究新的配方提高固化体中Mo含量,可以消除黄相。本文综述了近年来国内外针对玻璃固化过程中Mo的化学行为研究所取得的研究进展。     

SiO2和B2O3含量对模拟高放废物玻璃结构的影响

硼硅酸盐玻璃具有特别高的化学稳定性、较好的热稳定性、较大的放射性废物包容量等优点,被广泛作为固化高放废液的基础玻璃料.废物玻璃固化体的结构与其组成存在一定的内在依存关系,它将对废物玻璃的性质产生影响.以组分含量作为变量,所引起的废物玻璃固化体的某些结构特征的变化,是探索影响高放废物玻璃固化体性能的内在线索.为了获取废物...     

硼硅酸盐玻璃中硫存在形态的XANES方法研究

硼硅酸盐玻璃固化高放废物是目前国际公认的较好方法,采用这种方法所产生的玻璃固化体具有良好的化学耐久性,熔制温度在可接受范围。但是很多放射性废物中,包括我国的高放废液,含有一定量的硫,由于硫在硼硅酸盐熔体中溶解度较低,使得硫常常成为废物包容量的限制因素。因此提高玻璃中硫包容量的方法对于含高浓硫酸盐的高放废液玻璃固化来说是非常重要的。     

高硫高钠高放废液玻璃固化配方研究

中核四川环保工程有限责任公司(SEPEC)的高放废液采用玻璃固化法进行处理。这种高放废液中硫和钠的含量高,使得玻璃形成过程中的动力学过程变慢,限制了废物玻璃的包容量,产生“黄相”,对废物玻璃的质量带来不利影响。根据高放废液组成,准备多个废物玻璃配方开展实验室研究和论证,发现适当降低废物玻璃中Si和B的含量, 提高碱性, 添加Sb₂O₅和V₂O₅,以增加玻璃熔体中的氧负离子, 有利于废物玻璃包容更多的Na₂SO₄ 。对实验室的配方样品进行了比较筛选,改进后提出了最后的推荐配方。使用该配方,在德国PVA（prototype vitrification test facility ）冷台架上进行试验验证,废物玻璃中没有出现“黄相”富集,测定了废物玻璃相应的工艺性能和产品质量,结果符合有关工艺和标准的要求。据此,SEPEC高放废液玻璃固化项目(VPC)的初步设计采纳了该配方。     

Ba(NO3)2预处理对高放废液玻璃固化过程中硫酸盐分相的影响

为抑制高放废液玻璃固化过程中黄相的产生,采用Ba(NO₃)₂对模拟高硫高钠高放废液进行预处理,再利用熔融法制备硼硅酸盐玻璃固化体,研究了预处理对玻璃固化体熔制过程中黄相的形成及其物相组成、显微结构的影响,并对比分析了预处理前后玻璃固化体中的硫含量。结果表明：Ba²⁺与模拟高放废液中的SO^2-₄在酸性环境反应生成了BaSO₄,预处理使玻璃固化体熔制过程中产生的黄相显著减少;预处理前黄相主要成分为Na₂SO₄和LiNaSO₄,还含有少量CaMoO₄和Na₂CrMoO₄,预处理后黄相中LiNaSO4相衍射峰有所减弱,并出现了BaSO₄、BaMoO₄和BaCrO₄相;预处理前玻璃固化体中的硫含量随温度升高逐渐降低,预处理后玻璃固化体中的硫含量在850~1 050 ℃基本保持不变,随着温度进一步升高,硫含量逐渐降低;当废物中硫酸盐含量较高时,预处理对提高硫酸盐的包容能力尤为显著。     

压水堆核电厂乏燃料组件源项计算分析

核燃料贮存、运输以及后处理过程中的安全是构成核与辐射安全的重要内容,为保证安全性,提高运输经济性,减小后处理厂对环境的排放,须获得乏燃料组件的包络源项,因此,采用ORIGEN-ARP程序分析组件运行历史、初始富集度、燃耗深度等参数对源项的影响。运行历史在卸料初期对源项略有影响,可采用合适的保守因子予以包络,在冷却一定时间后,其影响可忽略不计;初始富集度、燃耗深度均不同的组件须经对比计算以获得包络源项。计算表明：在目前核电厂乏燃料组件中,²³⁵U初始富集度为4.45%、燃耗深度为55 GW•d/tU的AFA-3G型组件源项是包络的,可作为乏燃料水池、运输容器设计,以及后处理厂排放源项分析的初始源项。     

后处理厂释放气体中稳定惰性气体同位素在核保障监督中的应用研究

用Origen2．1计算模式对压水堆元件中Kr,Xe相关同位素与燃耗的关系进行了计算,并估算了后处理厂烟囱释放气体中Kr,Xe各稳定同位素的来源,丰度和原子浓度.^82Kr,^129Xe可用作环境样品中惰性气体同位素的天然本底;裂片^83Kr／^86Kr．^84Kr／^86Kr、^131Xe／^134Xe和^132Xe／^134Xe的丰度比值,可用于指示乏燃料燃耗,进而估算正在被分离的钚同位素组成,并有可能对后处理厂实行保障监督。     

乏燃料处置的必要性及其处置库环境化学行为

为了确保核燃料循环的安全性,不宜处理的乏燃料也应该同玻璃固化体一样作为高放废物进行深地质处置。本文综述了一些前期工作,归纳了空气侵入和水的辐解产生氧化性产物是导致乏燃料UO2基体氧化溶解的主要因素; 核燃料浸出实验结果显示铀和锕系镧系元素每天的浸出量是相应核素总量的1/107,比裂变产物的浸出速率小一个数量级。铁金属被各国选为高放废物处置容器材料的原因是其低价格、高强度和优秀的还原能力。在最不利的地下水侵入深地质处置库、近场处置容器防腐层破损的情景下,铁容器材料表面与地下水反应产生氢气,氢气通过还原反应消耗辐解产生的氧化性自由基和分子, 并能还原乏燃料表面的U（Ⅳ）,大幅度减缓乏燃料的腐蚀和溶解;乏燃料中裂变产物贵金属合金颗粒对氢气有催化作用;处置容器表面铁金属能还原沉积溶解的多价态核素U（Ⅵ）、Np（Ⅴ）、Tc（Ⅶ）、Se（Ⅳ）和Se（Ⅵ）。希望本文对我国确立以铁基金属为处置容器材料的包括乏燃料在内的高放废物深地质处置概念有参考作用。     

High burn-up operation and MOX burning in LWR; Effects of burn-up and extended cooling period of spent fuel on vitrification and disposal

Looking ahead to final disposal of high-level radioactive waste arising from further utilization of nuclear energy, the effects of high burn-up of light-water reactors (LWR) with UO₂ and MOX fuel and extended cooling period of spent fuel on waste management and disposal were discussed. It was assumed that the waste loading of waste glass is restricted by three factors: heat generation rate, MoO₃ content, and platinum group metal content. As a result of evaluation for effects of extended cooling period, the waste loading of waste glass from both UO₂ and MOX spent fuel could be increased in the current vitrification technology. For the storage of waste glass from MOX spent fuel with higher waste loading, however, those waste glass require long storage period prior to geological disposal because decay heat of ²⁴¹Am contributes significantly. Therefore, the evaluation of effects of Am separation on the storage period was performed. Furthermore, heat transfer calculation was carried out in order to evaluate the temperature of buffer material in a geological repository. The results showed, 70 to 90% of Am separation is sufficiently effective in terms of thermal feasibility of a repository.     

燃耗信任制下燃耗计算对临界计算的偏差及不确定度的研究

为量化燃耗信任制中燃耗计算传递给临界计算的不确定度,本文基于参数统计法对燃耗计算的核素偏差及偏差不确定度展开分析,并以蒙特卡罗（MC）抽样方法计算的kinf不确定度为基准,比较不同抽样方法对临界计算不确定度的影响。结果表明,核素偏差与偏差不确定度是随样品燃耗变化的分段函数。对于临界计算,拉丁超立方抽样（LHS）方法与MC抽样方法的kinf不确定度计算结果吻合较好,且LHS方法可考虑参数间的相关性,计算结果更真实,可进一步提升电厂的经济性。     

乏燃料废包壳残留物质核素分析计算

为分析计算乏燃料废包壳残留物质的核素含量，以M310型核电机组及燃料组件为分析对象，建立了乏燃料废包壳残留物质核素含量分层计算模型，用SCALE程序计算分析了²⁴⁴Cm含量、总Pu含量及²⁴⁴Cm/Pu比等主要参数随燃耗及冷却时间的变化。计算结果表明，²⁴⁴Cm含量、总Pu含量及²⁴⁴Cm/Pu比随燃耗及冷却时间的变化均可用三阶多项式拟合。本文工作为废包壳残留物质非破坏性测量方法研究提供了数据支持。     

2020年前我国核燃料循环情景初步研究

根据我国核电现状和中短期发展规划,对2020年前我国核电规模提出了三种预测方案,并根据各种方案对压水堆电站的核燃料循环情景进行了计算。重点研究了压水堆核电所需的铀资源、分离功,卸出的乏燃料以及乏燃料中Pu和次要锕系元素(MA)的产生量。