食品中~(237)Np 和~(239)Pu 的同时测定

本文给出了食品中~(237)Np 和~(239)pu 的同时分析方法,该方法用草酸钙浓集,用三正辛胺(TOA)从8N 盐酸体系中萃取,然后电沉积制源,在低本底α谱仪上测定。本方法对~(237)7Np 和~(239)Pu 的全程回收率分别为(80.1±9.6)%、(75.2±7.8)%;灵敏度分别为6.0×10~(-16)、6.1×10~(-16)Ci/g(灰)。本文还给出了五种食品中~(237)Np 和~(239)Pu 的分析结果。     

TRPO萃取-电沉积法同时测定食品中的~(239)pu、~(241)Am和~(237)Np

本文叙述了用 TRPO 萃取、TTHA-HLac 分别反萃,电沉积制源、低本底α计数器测定的食品中~(239)Pu、~(241)Am 和~(237)Np 的同时测定方法。18种食品的分析结果表明,该方法对~(239)Pu、~(241)Am 和~(237)Np 的全程回收率分别为:(67.2±3.9)%、(67.0±3.9)%和(71.2±2.3)%;测最时间为48h 时,8g 灰样三种核素的方法灵敏度的均值为35μBq/g(灰);具有良好的去污效果;能满足测定食品中~(239)Pu、~(241)Am 和~(237)Np 的要求。     

阴离子交换法从辐照过的~(237)Np中回收~(238)Pu

本文详细地介绍了阴离子交换法从辐照过的NpO_2靶中分离纯化~(238)Pu的工艺实验结果。首先用~(237)Np和~(239)Pu研究了~(237)Np-~(239)Pu在阴离子交换柱上的吸附和洗脱行为,以及影响~(237)Np/~(239)Pu分离的各种因素,拟定了四循环流程条件。最后用辐照过的NpO_2靶进行了热验证。~(237)Np和~(238)Pu交叉沾污小于1％;总回收率分别为99.6%和98.0%;第Ⅰ阴离子交换循环~(237)Np-~(238)Pu的总γ净化系数达到2.4×10~3。     

阴离子交换法从辐照过的~(237)Np中回收~(238)Pu

本文详细地介绍了阴离子交换法从辐照过的NpO_2靶中分离纯化~(238)Pu的工艺实验结果。首先用~(237)Np和~(239)Pu研究了~(237)Np-~(239)Pu在阴离子交换柱上的吸附和洗脱行为,以及影响~(237)Np/~(239)Pu分离的各种因素,拟定了四循环流程条件。最后用辐照过的NpO_2靶进行了热验证。~(237)Np和~(238)Pu交叉沾污小于1%;总回收率分别为99.6%和98.0%;第Ⅰ阴离子交换循环~(237)Np-~(238)Pu的总γ净化系数达到2.4×10~3。     

阴离子交换法从辐照过的~(237)Np中回收~(238)Pu

本文详细地介绍了阴离子交换法从辐照过的NpO_2靶中分离纯化~(238)Pu的工艺实验结果。首先用~(237)Np和~(239)Pu研究了~(239)Pu在阴离子交换柱上的吸附和洗脱行为,以及影响~(237)Np/~(239)Pu分离的各种因素,拟定了四循环流程条件。最后用辐照过的NpO_2靶进行了热验证。~(237)Np和~(238)Pu交叉沾污小于1％;总回收率分别为99.6％和98.0％;第Ⅰ阴离子交换循环~(237)Np-~(238)Pu的总γ净化系数达到2.4×10_3。     

超铀核素~(241)Am、~(239)PU、(237)Np 对大鼠肺部的致癌效应

本实验用维斯特种大鼠分别研究~(241)Am、~(239)Pu、~(237)Np 对肺部的致癌效应。中毒途径分肺穿刺、尾静脉和皮下注射三种。每公斤体重注入核素活度为0.2、1.0、5.0、8.5μCi。肺穿刺注入的动物在中毒后诱发肺癌往往经过肺泡和细支气管上皮局灶性增生——鳞状化生或腺瘤样增生—癌;而尾静脉或皮下注射的动物无此改变。每公斤体重注入活度为0.2、1.0、5.0μCi 的肺癌诱发率对~(241)A 癌组分别为10%、4.2—6.2%、6.0%,对~(239)Pu 组则分别为14.0%、6.3%及4.0%。~(237)Np组每公斤体重注入1.0μCi 的肺癌诱发率为13.0%。     

一种通过渐进拟合外推计算α放射性比值的方法

根据α能谱中常见的238Pu与239Pu+240Pu能峰难以完全分开且238Pu拖尾较为严重的情况,采用一种渐进拟合外推的解谱方法来计算各能峰的峰面积,进而计算α放射性比值。渐进拟合外推方法基于峰拖尾计数逐渐减少时整个能峰的面积越来越逼近能峰面积真值这一总趋势特点,进行拟合外推而得到能峰的总面积。在30多个能谱中的使用结果表明,这一方法是准确和可靠的。     

痕量镎和钚的ICP-MS分析方法

经TOA萃取色层柱分离环境样品,2次上柱,将Np和Pu同时洗脱,239Pu的化学回收率为 (92.7±3.1)%,237Np为(96.8±2.7)%,实现了ICP-MS同时测定痕量Np和Pu的含量.应用稀释剂242Pu,通过同位素稀释ICP-MS法测量痕量239Pu和240Pu的含量,用IAEA标样对方法进行验证,Pu 的测定值与标样的推荐值吻合较好(标样中无Np的标准值),证明了ICP-MS同时测定痕量Np和Pu的可行性.     

草酸-无机盐体系中微克量钚、镎的电沉积

本文研究了在草酸与氯离子或硝酸根离子介质中,定量电沉积微克量钚的条件,并提出了在镎溶液中用电沉积法测定少量钚相对含量的条件。微克级~(237)Np和~(239)Pu在C_2O_4~(2-)-Cl~-或C_2O_4~(2-)-NO_3~-(pH=2)介质中电沉积60分钟,收率都大于99%(标准误差<0.7%)。对~(239)Pu/~(237)Np放射性比约为0.4%的样品溶液,用本法与α能谱法相结合所测得的放射性比值,其绝对误差小于0.1%。     

溶剂萃取法分离测定高放废液中的α核素

研究了从高放废液泥浆离心母液中用HDEHP-TiOA、TiOA、TRPO分离237Np、239Pu、241Am等α核素的分离方法。提出了分离程序及总α的测定方法。分离流程对239Pu、237Np、241Am的回收率分别为99％、88％、99％。     

237Np/235U裂变截面比和俘获裂变截面比的测量与分析

在中国实验快堆（CEFR）中直接测量²³⁷Np的裂变截面和俘获截面较困难且误差很大,根据CEFR采用UO₂燃料的特点,可通过测量²³⁷Np/²³⁵U裂变截面比和俘获裂变截面比以获取²³⁷Np的相关数据。本文通过分析截面比的测量结果得到²³⁷Np的较重要数据,为后期在CEFR上进行²³⁷Np嬗变研究和²³⁸Pu生产提供了数据支持。     

质谱法标定242Pu指示剂

将高纯²⁴²Pu浓度标准溶液与²³⁹Pu混合,质谱法测量R_239/242（A）先标定四水硫酸钚中²³⁹Pu的浓度;再将四水硫酸钚与待标定的²⁴²Pu指示剂混合,测量R_239/242（A）,标定²⁴²Pu指示剂的浓度。质谱测量还可标定得到²⁴²Pu指示剂中的钚同位素丰度。采用两次同位素稀释质谱法标定²⁴²Pu指示剂快捷简便,可在2日内完成。测量精度高,²⁴²Pu浓度的相对合成标准不确定度为0.75%,该指示剂可满足高精度分析工作的需求。     

缓发中子计数法定量235U、239Pu初步研究

利用缓发中子计数法对²³⁵U-²³⁹Pu混合物中²³⁵U和²³⁹Pu含量的快速测定进行了初步研究。在中国原子能科学研究院30 kW微型反应堆(简称微堆)垂直孔道辐照²³⁵U、²³⁹Pu以及²³⁵U-²³⁹Pu混合物样品30 s,冷却2 s,用缓发中子探测器测量100 s,得出²³⁵U和²³⁹Pu的探测限分别为0.14和0.18 μg;探测器效率为0.015 0±0.001 0;当²³⁵U和²³⁹Pu质量比m(²³⁵U)/m(²³⁹Pu)=1.2时,²³⁵U、²³⁹Pu含量计算值与标称值的相对偏差分别为0.8%和6.9%。     

240Pu自发裂变气体产物产额的唯像模型研究

基于裂变多模式无规颈断裂物理思想,建立了中子诱发²³⁹Pu裂变、²⁴⁰Pu自发裂变系统裂变产额计算的唯像模型。以实验数据为基础,利用最小二乘法确定了唯像模型参数。基于唯像模型计算的产额,结合实验数据系统规律进行分析和再评价,给出²⁴⁰Pu自发裂变气体产物^87,88Kr和^133,135Xe的累积产额推荐值。     

252Cf、238Pu与237Np三种核素的生产供应

²⁵²Cf、²³⁸Pu、²³⁷Np三种核素是用于深空探测和核能发电等领域的重要放射性同位素,国内主要依靠进口,来源有限。了解这三种核素的生产供应情况,对国内开展相关研究工作有重要参考价值。本文分别介绍了²⁵²Cf、²³⁸Pu、²³⁷Np的特性和用途,并概述了其生产供应情况。目前²⁵²Cf主要在美国橡树岭国家实验室（ORNL）和俄罗斯原子反应堆研究所（RIAR）的高中子通量反应堆辐照生产。冷战结束之后,²³⁸Pu两大生产国——美国和俄罗斯的生产能力逐渐丧失,随着深空探测任务对同位素电池的需求,近些年美俄两国正在陆续恢复生产。²³⁷Np作为²³⁸Pu生产的原材料,主要存在于裂变产物或高放废物中,通过后处理流程分离提取。为保障国内反应堆的稳定运行和深空探测任务的开展,建议尽快实现上述三种战略核素的自主供应能力。     

水样中Pu、Np、Am和Cm的联合快速分析方法

环境监测、辐射防护、核取证和核应急等领域对环境和生物样品中²³⁸Pu、²³⁹Pu、²⁴⁰Pu、²⁴¹Pu、²³⁷Np、²⁴¹Am、²⁴³Cm和²⁴⁴Cm测定的需求日渐增大。本研究提出一个自上而下串联TEVA树脂、UTEVA树脂和DGA树脂的联合、快速、可靠、可批量操作的分析方法,该方法首先通过水合氧化钛（HTO）共沉淀将待测核素从样品基质中分离,其后使用串联层析柱中的TEVA树脂柱分离纯化Pu与Np,DGA层析柱分离纯化Am与Cm。对于α放射性核素,通过CeF₃微沉淀法制备薄层α测量源,使用高分辨率α谱仪分别测量^239+240Pu、²³⁸Pu、²³⁷Np、²⁴¹Am与^243+244Cm;对于β放射性核素²⁴¹Pu,使用液体闪烁计数器测量。²³⁶Pu和²³⁴Am示踪表明该流程的化学回收率大于80%,加标实验结果表明期望值与测量值相吻合,证明了该方法的高可信度及稳定性。α谱仪测量48 h,最小可探测活度²⁴¹Am为0.40 mBq,^243+244Cm为0.33 mBq,²³⁸Pu为0.72 mBq,^239+240Pu为0.44 mBq,²³⁷Np为0.72 mBq。液闪计数器测量1 800 s,²⁴¹Pu的最小可探测活度为0.17 Bq。使用12孔真空盒同时制备12个样品,可加快制样时间,批次制样时间小于3 h,极大地降低了样品的使用量、制备时间和分析成本。     

240Am半衰期的测量

²⁴⁰Am的半衰期对准确测量²⁴¹Am(n,2n)²⁴⁰Am反应截面具有重要作用,当前评价的数据50.8(3) h是对²⁴⁰Am的987.8 keV γ射线用Ge(Li)探测器跟踪测量6 d的结果,测量时间不到3个半衰期,使得测量结果的不确定度偏大。本文利用Geant4模拟软件建立了阱型HPGe探测器的测量模型,模拟计算了不同Pb吸收厚度下²⁴⁰Am高能γ射线的探测效率,确定使用阱型HPGe探测器配合吸收X射线和低能γ射线的Pb吸收体可有效提高²⁴⁰Am高能γ射线的探测效率。根据Geant4模拟计算的结果,Pb吸收体厚度为1 mm时,对²⁴⁰Am的888.8 keV和987.8 keV两条特征γ射线的探测效率分别为14.1%和13.3%。在中国原子能科学研究院的HI-13串列加速器上通过²⁴²Pu(p,3n)反应生产了²⁴⁰Am,制备了约700 Bq的²⁴⁰Am测量源,用上述方法跟踪测量²⁴⁰Am的888.8 keV和987.8 keV两条特征γ射线的强度,时间超过18 d,用最小二乘法拟合得到其半衰期为50.79(5) h,结果与评价结果一致,但减小了不确定度。     

220Rn子体气溶胶粒径分布测量的方法研究

应用ELPI系统、α谱仪和能量甄别法测量程序,建立了1套²²⁰Rn子体气溶胶活度粒径分布的测量方法;利用该方法收集了南华大学²²⁰Rn实验室不同粒径的²²⁰Rn子体气溶胶,并进行了²²⁰Rn子体气溶胶活度粒径分布测量。实验结果表明：ThB气溶胶的活度中位粒径(AMAD)平均值为237 nm,ThC气溶胶的AMAD平均值为245 nm。该方法简便易行、测量周期短,能实时得到²²⁰Rn子体气溶胶粒子数粒径分布的情况,能同时得到ThB和ThC气溶胶的活度粒径分布情况,且能谱法的测量精度也相对较高。     

The simultaneous neutron and photon interrogation method for fissile and non-fissile element separation in radioactive waste drums

Measuring -emitters such as (^{234,235,236,238}U, ^{238,239,240,242,244}Pu, ²³⁷Np, ^241,243Am, …), in solid radioactive waste allows us to quantify the -activity in a drum and then to classify it. The simultaneous photon and neutron interrogation experiment (SIMPHONIE) method dealt with in this paper, combines both active neutron interrogation and induced photofission interrogation techniques simultaneously. Its purpose is to quantify fissile (²³⁵U, ^239,241Pu, …) and non-fissile (^236,238U, ^238,240Pu, …) elements separately in only one measurement. This paper presents the principle of the method, the experimental setup, and the first experimental results obtained using the DGA/ETCA Linac and MiniLinatron pulsed linear electron accelerators located at Arcueil, France. First studies were carried out with U and Pu bare samples.     

低压闪烁室对220Rn浓度参考水平定值的方法

²²⁰Rn的准确测量是天然辐射照射剂量评价体系中的重要研究内容之一。普通闪烁室体积较大,对²²²Rn、²²⁰Rn及其子体衰变产生的不同能量的高能α粒子具有不同的探测效率。本文提出调低标准闪烁室内气压,使²²²Rn衰变产生的能量最小的α粒子在闪烁室内的射程大于闪烁室内任意两点间最长距离,这样,低压闪烁室对²²²Rn、²²⁰Rn及其子体衰变产生的α粒子探测效率相同。利用标准氡室可得到低压闪烁室对α粒子探测效率,进而可使用低压闪烁室对²²⁰Rn浓度参考水平定值。