182Hf的AMS测量技术研究

为实现对¹⁸²Hf岩石样品的AMS精确测量,基于HI-13串列加速器对测量技术和方法等进行了系统的改进,主要包括：¹⁸²Hf空白样品的制备、偏置束流的同时监测技术、加速器系统稳定性检验、交替测量方案的实施、¹⁸²W扣除方法的改进、模拟样品测量检验、岩石样品测量检验及测量结果可信度检验等。实验结果表明,对于1×10^-10(¹⁸²Hf/¹⁸⁰Hf)水平的模拟样品,测量结果的相对不确定度约为12%,基本达到岩石样品的测量要求。岩石样品的测量不确定度较大,主要原因是岩石样品中W的含量较高。     

基于加速器质谱测量的~(41)Ca植物示踪样品制备方法研究

基于加速器质谱测量方法研究~(41)Ca植物示踪样品的制备。~(41)Ca是宇宙成因核素,半衰期较长,且对植物的代谢具有重要的作用。加速器质谱应用长寿命核素,检测方法具有灵敏度高、放射性剂量小、精度高、测量区间大、示踪周期长等优点。离子源引出束流是衡量加速器质谱灵敏度的重要参数,而较高束流强度的引出束流可以提高加速器质谱的灵敏度。为了获得较高的束流强度,本工作系统研究了~(41)Ca植物示踪样品的湿法、干法、以及湿法和干法相结合的二次氟化法,以建立~(41)Ca植物示踪样品制备流程,确定最高束流强度引出时的最优化~(41)Ca植物示踪样品制备参数,为~(41)Ca植物示踪样品广泛应用提供实验基础。     

加速器质谱14C微量样品制备研究

虽然Zn/Fe火焰封管法能获得常规量样品（约1 mgC）的低本底高精密度的（¹⁴C）数据,但微量样品（<1 mgC）的制备主要基于H₂/Fe在线催化还原法,Zn/Fe火焰封管法却鲜有研究报道。本文基于Zn/Fe火焰封管法对现代碳标准样品OXⅡ和本底样品IHEG-Coal进行微量样品0.04～1.0 mgC制备,探讨该方法中样品量对石墨束流性能的影响,估算全实验流程中所引入的现代碳和死碳污染量,并对石墨制备真空系统的微量样品制备能力进行评估。结果表明：加速器质谱测试过程中的束流强度表现与样品质量存在明显正相关关系。全实验流程中引入的外源性现代碳污染量为1.0～3.0 μgC,外源性死碳污染量为0.5～3.0 μgC。¹⁴C测试精密度与准确度严重依赖于样品量,当样品量>0.5 mgC时,现代碳标准样品OXⅡ的现代碳比值F_m为1.342 7±0.003 9,本底样品IHEG Coal的测试年龄为（46 192±301） a,显示其测试的精密度与准确度较可靠。     

79Se的AMS测量方法研究

测定⁷⁹Se时由于⁷⁹Se尚无标准样品,需要建立⁷⁹Se/Se（⁷⁹Se、Se原子个数比,余同）的AMS测量方法。在⁷⁹Se/Se的绝对测定中,为尽可能避免测量Se的同位素之间的差异,通常利用探测器测量⁷⁹Se离子,本文用法拉第筒对⁷⁸Se和⁸⁰Se进行测量,但这造成两个测量系统之间的系统误差。为避免这种系统误差,利用同一探测器测定⁷⁹Se、⁷⁸Se和⁸⁰Se。考虑到⁷⁸Se和⁸⁰Se的计数率非常高,在CIAE-AMS系统中的静电分析器前和靶室内安装衰减片以降低⁷⁸Se和⁸⁰Se的计数率。实验结果表明：通过两个衰减片的衰减作用,能将⁷⁸Se和⁸⁰Se的束流降低到半导体探测器的检测范围内,实现了样品中⁷⁹Se/Se的绝对测定,得到⁷⁹Se/Se为(2.08±0.10)×10^-7,为准确测定⁷⁹Se半衰期奠定了基础。     

中子俘获反应截面在线测量技术研究

利用γ全吸收型4π BaF₂探测装置,对中子俘获反应截面进行了在线测量。基于HI-13串列加速器提供的脉冲化质子束,通过⁷Li(p,n) ⁷Be反应产生中子,构建了keV能区中子源实验条件,经屏蔽准直后的中子轰击样品,应用4π BaF₂装置在线测量(n,γ)反应复合核退激时释放的瞬发γ射线级联,测量了Au、C、Nb、空白等样品。通过计算⁹³Nb(n,γ)⁹⁴Nb和¹⁹⁷Au(n,γ)¹⁹⁸Au两个反应的截面数据比值并与文献数据比对,检验了4π BaF₂探测装置和(n,γ)反应截面在线测量技术,为在中国散裂中子源（CSNS）上顺利开展(n,γ)反应截面数据测量工作提供了技术支持。     

AMS-14C样品制备系统的研制及其性能研究

为了开展加速器质谱仪（accelerator mass spectrometry, AMS）在¹⁴C测量方面的研究,研制了可采用锌法、氢法、氢化钛法制备¹⁴C样品的装置,该制样系统以石英玻璃为主要结构材料,分为以下三个单元：系统真空维护单元、CO₂纯化单元和CO₂还原单元。为验证此装置的可靠性,进行了系列 ¹⁴C样品的制备实验,得到的石墨产率基本达到80%,同时对商业碳粉、树木的含碳量与实验过程中测量区域对应的CO₂量进行了线性拟合,结果呈现明显的线性关系。对一批标准样品和本底样品进行AMS测试,结果显示每个样品¹²C^-的引出束流均大于20 μA,系列空白样品的测量结果表明,¹⁴C/¹²C丰度比平均值为1.061×10^-15,样品制备系统稳定且在制样过程中引入的碳污染较小,符合制样要求,现代木头样品的AMS绝对测量值为（9.13±0.05)×10^-13,与预期值~9.0×10^-13相符合。上述结果表明,该系统结构紧凑,能避免相互污染,高效且便于操作,满足AMS对¹⁴C样品的测试要求。     

用0.5 MV端电压的串列AMS装置开展10Be测量方法研究

本文通过对¹⁰Be离子在加速器质谱计（CAMS）高能端束流传输进行模拟计算,确定了¹⁰Be离子束流传输的优化设计。设计安装了测量⁹Be束流的法拉第筒、能量吸收膜（SiN膜）装置、ΔE-E_res气体探测器等,结果表明,改进后的CAMS可进行¹⁰Be测量,¹⁰Be测量总传输效率约为2%,测量本底约为4×10^-14。     

离散纵标输运计算方法在压水堆核电厂41Ar活化源项分析中的应用

压水堆核电厂功率运行期间,反应堆压力容器外的环形空腔空气中所含的⁴⁰Ar被中子活化,形成具有放射性的⁴¹Ar。文章采用二维离散纵标输运计算程序DORT分析了反应堆堆腔区域的中子注量率分布情况,采用NJOY评价核数据处理程序,根据DORT分析得到的通量作为权重通量,利用基础评价核数据库ENDF/B-Ⅶ.0制作⁴⁰Ar中子俘获反应的微观截面,在此基础上,分析了百万千瓦级压水堆核电厂每台机组反应堆堆腔空气中⁴⁰Ar中子活化生成⁴¹Ar的生成率以及电厂⁴¹Ar的环境排放源项。文章给出的⁴¹Ar源项分析方法可作为压水堆核电厂设计中确定⁴¹Ar源项的最佳估算值的参考。     

Pt催化N2H4还原U(Ⅵ)制备U(Ⅳ)过程中N2H4断键机制研究

为优化硝酸介质下Pt催化N₂H₄还原U(Ⅵ)制备U(Ⅳ)的工艺条件,确定此反应过程的控制步骤,有针对性地提高控制步骤的反应速率,以确定N₂H₄还原U(Ⅵ)制备U(Ⅳ)过程中的反应历程以及反应机理,通过实验研究确定了N₂H₄在Pt催化剂上的断键方式和分解机理。采用气相色谱法、分光光度法、滴定法及排水法对硝酸介质下Pt催化N₂H₄还原U(Ⅵ)制备U(Ⅳ)过程中的产物进行分析,确定反应过程中N₂H₄的断键机制。结果表明,硝酸介质下Pt催化N₂H₄还原U(Ⅵ)制备U(Ⅳ)反应过程中没有叠氮酸、氮氧化物及氢气生成,产物主要是N₂,生成的N₂的量与消耗的N₂H₄的量接近1∶1;当存在U(Ⅵ)时,生成的NH⁺₄产量较低,当U(Ⅵ)反应完全后,NH⁺₄的产生速率急剧增大;N₂H₄以N-N断键和N-H断键两种方式共存;反应温度升高有利于加快由U(Ⅵ)制备U(Ⅳ)还原反应的进行。     

用于制备高纯度123I的124Xe气体靶系统研制

在CIAE-30加速器上建立了用于制备高纯度¹²³I的¹²⁴Xe气体靶系统。该系统包括¹²⁴Xe气体靶站和与之相连的30 MeV质子束流传输线、靶密封窗和束流线真空窗的He冷却循环系统、水冷却系统、靶腔真空系统、¹²⁴Xe处理系统和¹²³I化学处理系统,以及外围的¹²⁴Xe气体保留系统、液氮传输系统、氦气配送系统和¹²⁴Xe气体补充系统,还有辐射防护和检测系统、加速器束流调节、测量和气体靶控制系统。系统调试及批量试生产结果显示,该系统生产¹²³I的批产能达111~148 GBq（3~4 Ci）,产额大于296 MBq/(μA•h) (8 mCi/(μA•h))。¹²³I核纯度大于99.8%,放化纯度大于95%,满足规模化生产的要求。     

Large mass bolometric detectors for double-beta decay experiments

The authors have developed bolometric detectors with masses of 5.5 g, 20.9 g, and 34 g using TeO₂ crystals for the investigation of ¹³⁰Te, and are developing CaF₂ detectors for double-beta decay search in ⁴⁸Ca, using the luminescence properties of the crystal to improve background rejection. Scintillation of a CaF₂ crystal with 0.03% of Eu doping was observed at 20 mK. A 2.1-g, 0.01%-Eu-doped crystal was used as a bolometer, and a resolution of 50 keV for the double escape peak of ²³²Th was obtained at 60 mK, showing a negligible contribution of the Eu atoms to the crystal heat capacity. Simultaneous detection of light and phonons will allow an efficient background rejection of the ²³⁸U to ²³⁴Th α decay from the ²³⁸U natural series occurring at almost the same energy of the ⁴⁸Ca transition. Background rejection is necessary as even uranium contamination as low as 10^m-10 g/g would make the search impossible     

基于激光光谱分析的一种水中硝酸盐氮同位素比值测定新方法

稳定同位素质谱法是氮同位素分析通用的方法之一,然而水中硝态氮同位素检测涉及的前处理方法中的化学转化法或细菌反硝化法都存在样品量消耗大、操作过程复杂,难于快速测定等问题。本研究基于稳定同位素激光光谱分析技术,结合自主研发的自动样品制备和进样前端,建立一种冷冻干燥浓缩结合化学转化N₂O产生法的水体硝态氮稳定同位素丰度测定方法。利用新建的方法,分析硝酸钾参比溶液和不同来源水样中硝酸盐的δ15N值。结果表明,经冷冻干燥浓缩后的样品,通过制备前处理,N₂O产率>50%,当反应体系硝酸盐氮量在1.0~2.5 μmol范围时,转化产生的N₂O气体浓度符合仪器检测限要求,且两种硝酸钾参比溶液均能获得较好精度,标准偏差小于0.5‰,与参比溶液的给定值基本一致,无同位素分馏（差值小于0.5‰）。对于不同来源水样中硝酸盐氮稳定同位素比值的测定也可获得较好的重现性,标准偏差小于0.5‰,且与经典质谱测定值偏差小于0.5‰。新建立的方法采用激光光谱分析,可即时得到样品的氮同位素比值,避免了传统质谱法涉及的样品气低温冷阱预浓缩过程,测试时间较质谱法快速,且操作简单,可实现纳摩尔级硝酸盐浓度的水样批量检测。     

不同离子浓度对~(239)Pu在高庙子膨润土上的吸附影响

采用静态吸附法研究了239 Pu在CO2-3、HCO-3、SO2-4、Mg2+、Ca2+、Fe3+等不同离子浓度下在膨润土上的吸附。实验结果表明:随着CO2-3、HCO-3、Mg2+、Ca2+、Fe3+浓度的增大,239Pu在膨润土上的吸附分配系数Kd值逐渐减小,而随着SO2-4浓度的增加,Kd值先增加后减小,其中CO2-3、Fe3+浓度对Kd值影响较大。     

钙-铀-碳酸络合物对红土吸附铀性能的影响

采用静态实验法研究了钙-铀-碳酸络合物对红土吸附铀性能的影响。结果表明:溶液的pH值、总碳酸和钙离子浓度增大会抑制红土对铀的吸附,当pH=7.0,红土投加量为1g/L,钙离子、总碳酸根和初始铀浓度分别为0.4mmol/L、3.8mmol/L和50mg/L时,红土对铀的最大吸附容量约为4.20mg/g。铀在红土上的吸附形态为UO2(CO3)2-2、UO2(CO3)4-3和UO2CO3(aq)。利用铀-碳酸络合物总量c(UCO3)T可预测红土吸附铀的容量qe,c(U-CO3)T与qe呈非线性关系,其方程为qe=18.2(c(UO2+2)·c(CO2-3)(K1+K2c(CO2-3)+K3c2(CO2-3)))0.36。该研究成果可为铀污染土壤的修复和治理提供技术和理论参考。     

医用裂变99Mo分离纯化工艺中131I-和131IO-3的去除

为评价已建立的裂变⁹⁹Mo分离纯化工艺,即AgNO₃沉淀法、α-安息香肟沉淀法、阴离子交换色层法与活性炭色层法联用工艺流程,对放射性碘的去除效果,本研究以¹³¹I为放射性示踪剂,研究两种不同放射性碘化学形态¹³¹I^-与¹³¹IO^-₃在⁹⁹Mo分离纯化工艺中的行为及其去除效果。结果表明,对于¹³¹I^-,AgNO₃沉淀能够去除模拟溶液中98.2%¹³¹I^-,α-安息香肟沉淀法分离⁹⁹Mo工艺能够去除97.9%¹³¹I^-,AG1-×8树脂上阴离子与I-发生交换可以除去Mo样品中99.9%的¹³¹I^-,活性炭色层法通过吸附作用除去75%的¹³¹I^-,最终¹³¹I^-的累积去污系数为1.90×10⁶,¹³¹I^-的去除率大于99.99%。对于¹³¹IO^-₃,加入AgNO₃对其去除没有影响,ɑ-安息香肟沉淀法能除去99%以上的¹³¹IO^-₃,AG1-×8树脂上阴离子与¹³¹IO^-₃发生交换可以除去Mo样品中99.9%的¹³¹IO^-₃,活性炭色层法能除去约70%¹³¹IO^-₃,最终¹³¹IO^-₃的累积去污系数为2.52×10⁵,¹³¹IO^-₃的去除率大于99.99%。已建立的裂变⁹⁹Mo分离纯化工艺流程对¹³¹I^-与¹³¹IO^-₃均具有出色的去除效果。     

强流氘束引出系统与加速管束流匹配的研究

为增加传输通过加速管的束流强度,提高中子发生器的中子产额,采用Particle-in-cell(PIC)程序模拟研究了入射束强度在10～150 mA范围内,不同初始参数条件下D⁺₁束在加速管中的传输状态。结果表明,当入射束在加速管入口处的归一化发射度取0.25 πcm•mrad,Courant-Snyder参数α=-4、β=60 cm/rad时,50～100 mA D⁺₁束与加速管匹配良好。根据匹配参数,对双等离子体离子源的引出系统进行了优化,结果显示,在引出系统与加速管之间放置两个螺线管透镜和1个光阑,能有效去除D⁺₂、D⁺₃离子,实现100 mA D⁺₁束顺利传输通过加速管的目的。     

溶解硫酸盐硫同位素测试预处理方法优化

为分析水体中硫酸盐硫同位素组成,常将SO2-4转化为固体BaSO4,进行预处理,但是该方法对体积少且低浓度硫酸盐样品(0～20 mg·L-1)存在耗时长、回收率低等问题,对硫同位素测试结果的影响仍不明确.本文通过对不同Ba2+添加量、反应温度、pH和沉淀时间等条件对SO2-4回收率及δ34 SBaSO4测试影响进行研究...     

A fragment separator at LBL for the beta-NMR experiment

The Beam 44 fragment separator was built at the Bevalac of LBL for NMR studies of beta emitting nuclei. ³⁷K, ³⁹Ca, and ⁴³Ti fragments originating from ⁴⁰Ca and ⁴⁶Ti primary beams were separated by the separator for NMR studies on these nuclei. Nuclear spin polarization was created in ³⁹ and ⁴³Ti using the tilted foil technique (TFT), and the magnetic moment of ⁴³Ti was deduced. Fragment polarization was measured for ³⁷K and ³⁹Ca emitted to finite deflection angles. The beam 44 fragment separator in combination with a proper polarization technique, such as TFT or fragment polarization, has been very effective for such NMR studies.     

Isomer separation of Cu and Cu with a resonance ionization laser ion source

Radioactive copper isotopes were ionized with the resonance ionization laser ion source (RILIS) at the on-line isotope separator ISOLDE (CERN). Using the different hyperfine structure in the 3d¹⁰ 4s  ²S_1/2 – 3d¹⁰ 4p  ²P⁰_1/2 transition the low- and high-spin isomers of ⁷⁰Cu were selectively enhanced by tuning the laser wavelength. The light was provided by a narrow-bandwidth dye laser pumped by copper vapor lasers (CVL) and frequency doubled in a BBO crystal. The ground state to isomeric state intensity ratio could be varied by a factor of 30, allowing to assign gamma transitions unambiguously to the decay of the individual isomers. It is shown that the method can also be used to determine magnetic moments. In a first experiment for the 1⁺ ground state of ⁷⁰Cu a magnetic moment of (+)1.8(3) μ_N and for the high-spin isomer of ⁷⁰Cu a magnetic moment of (±)1.2(3) μ_N could be deduced.     

固相萃取片法分析土壤中的~(99)Tc

系统研究了阴离子固相萃取片分离水溶液中TcO-4的性能,包括流速、酸度、体积、土壤基质对吸附的影响。在此基础上,针对土壤中99 Tc含量的分析,建立了以固相萃取片法为主要分离手段、液闪为放射性测量方法的分析流程,并利用模拟99 Tc污染土壤样品对分析流程进行了检验。研究结果表明,土壤中含有的本底放射性核素及常见沾污核素137 Cs、90 Sr-90 Y和天然铀对分析流程均无明显干扰,全流程99 Tc的化学收率在95%以上。样品质量为10g、液闪测量能量范围本底计数率为10min-1、测量时间为10h时,方法的最小可探测浓度约为0.07min-1·g-1,即1.1Bq/kg。