238U/235U裂变截面比与俘获裂变截面比测量分析

在中国实验快堆（CEFR）中直接测量²³⁸U的截面数据较困难且误差较大,但可通过测量其与²³⁵U的截面比值来获取²³⁸U的相关数据。本工作采用活化法测量²³⁸U与²³⁵U的裂变截面比及俘获裂变截面比(即σ⁸_f/σ⁵_f与σ⁸_c/σ⁵_f),获取²³⁸U的截面数据并与MCNP计算结果进行比较。结果表明,CEFR的轴向转换区或反射层位置为最佳增殖区域。     

基于α谱的尿中237Np的测量方法

²³⁷Np属于高毒组核素,吸入人体后,会产生内照射危害。基于尿样中²³⁷Np的分析测量既是常规监测的重要手段,也是研究职业工作人员人体²³⁷Np剂量水平的关键方法,通过共沉淀预浓集,讨论了尿样中²³⁷Np的前处理过程,系统地研究了TEVA萃取色谱树脂分离纯化和电沉积过程对²³⁷Np化学回收率的影响。结果表明：该法对²³⁷Np的化学回收率可达88.5%,方法检测限为2.55×10^-5 Bq/L。该分析方法满足常规监测要求,适用于大体积尿样中²³⁷Np的监测评价。     

环境中237Np的分析技术现状

由于极长的半衰期、较高的环境迁移性及放射毒性,²³⁷Np成为环境放射性核素危害评价和高放废物地质处置中重点关注的核素。本文细致调研了目前环境中²³⁷Np的来源途径及其在各种环境介质中的活度浓度水平,并针对已报道的放射化学分析方法,着重介绍样品的消解、快速预浓集、分离纯化及测量技术的研究进展,指出目前环境中痕量²³⁷Np准确分析的难点和瓶颈,展望其分析技术的最新发展方向及²³⁷Np的应用前景。     

252Cf、238Pu与237Np三种核素的生产供应

²⁵²Cf、²³⁸Pu、²³⁷Np三种核素是用于深空探测和核能发电等领域的重要放射性同位素,国内主要依靠进口,来源有限。了解这三种核素的生产供应情况,对国内开展相关研究工作有重要参考价值。本文分别介绍了²⁵²Cf、²³⁸Pu、²³⁷Np的特性和用途,并概述了其生产供应情况。目前²⁵²Cf主要在美国橡树岭国家实验室（ORNL）和俄罗斯原子反应堆研究所（RIAR）的高中子通量反应堆辐照生产。冷战结束之后,²³⁸Pu两大生产国——美国和俄罗斯的生产能力逐渐丧失,随着深空探测任务对同位素电池的需求,近些年美俄两国正在陆续恢复生产。²³⁷Np作为²³⁸Pu生产的原材料,主要存在于裂变产物或高放废物中,通过后处理流程分离提取。为保障国内反应堆的稳定运行和深空探测任务的开展,建议尽快实现上述三种战略核素的自主供应能力。     

中国实验快堆中的238U裂变反应率测量实验研究

由于²³⁸U裂变反应率在中国实验快堆(CEFR)中是一非常关键的指标参数,因此,在CEFR的首次物理启动工作中对其进行了实验测量。在实验过程中,利用高贫化的UO₂（²³⁵U-0.002%）直接进行了²³⁸U裂变反应率的绝对测量;利用国产贫铀片（²³⁵U-0.335%）、高浓铀片（²³⁵U-90%）组合方式间接进行了²³⁸U裂变反应率的测量。给出两种方法与理论值的对比和轴向及径向的相对分布。本实验为²³⁸U裂变反应率测量提出一新的选择方案,并验证了其可靠性。     

235U快中子核反应截面协方差评价

本文基于最小二乘不确定度传递方法,建立²³⁵U中子裂变核反应截面模型依赖型与非模型依赖型协方差评价体系。通过针对实验测量较丰富的中子反应总截面、辐射俘获、(n,2n)等核反应实验数据不确定度源项分析,为协方差评价提供实验基础,并给出对应核反应截面的非模型依赖型协方差评价数据。通过开展快中子能区²³⁵U核反应理论模型参数灵敏度计算与分析,导出实验测量缺乏的核反应截面模型依赖型协方差评价数据。经上述系统评价,所得协方差数据与核反应截面中心值研究过程自洽、物理合理,并按国际标准ENDF-6格式输出,便于核工程用户使用。     

^180Hf与^235U平均俘获裂变截面比测量

利用“背靠背”双裂变电离室和活化箔片技术，在两座脉冲反应堆稳态运行的中子场条件下，测量了１８０Ｈｆ与＾２３５Ｕ的平均俘获裂变截面比。     

235U快中子核反应截面协方差评价

本文基于最小二乘不确定度传递方法,建立²³⁵U中子裂变核反应截面模型依赖型与非模型依赖型协方差评价体系。通过针对实验测量较丰富的中子反应总截面、辐射俘获、(n, 2n)等核反应实验数据不确定度源项分析,为协方差评价提供实验基础,并给出对应核反应截面的非模型依赖型协方差评价数据。通过开展快中子能区²³⁵U核反应理论模型参数灵敏度计算与分析,导出实验测量缺乏的核反应截面模型依赖型协方差评价数据。经上述系统评价,所得协方差数据与核反应截面中心值研究过程自洽、物理合理,并按国际标准ENDF-6格式输出,便于核工程用户使用。     

裂变元素中子共振反应的裂变和俘获截面的相关分析

我们曾用多能级展开的Adler-Adler公式对裂变元素的中子共振反应(裂变或俘获)截面作过分析,求出裂变或俘获截面的共振参数。本工作是进一步对同一核素的裂变和俘获截面两组实验数据作相关分析,以求取同一核素两种截面相应的共振参数。     

镎在GMZ01型缓冲材料中的迁移研究

深地质处置是国内、外公认的高放废物处置方式,高放废物中的放射性核素在处置缓冲回填材料的迁移是处置库安全评价研究的重要内容。分析了我国首选缓冲回填材料GMZ01型缓冲材料的矿物成分,并使用批式法和恒定源扩散法研究了²³⁷Np在其上的吸附和扩散行为,获得处置库安全评价所需的吸附分配比(K_d)和有效扩散系数D_e值。实验结果表明：GMZ01型缓冲材料主要成分为蒙脱石,具有较多的孔隙结构。²³⁷Np在GMZ01型缓冲材料25℃条件下的K_d值为(17±3) mL·g^-1,有效扩散系数为(1.12±0.08)×10^-11 m²·s^-1。     

高钚含量样品中α能谱法分析~(237)Np的可行性研究

通过对244 Cm的α实验谱进行拟合得到单能峰的峰形参数,采用随机抽样技术表征谱计数的统计涨落,建立了一种模拟半导体α能谱的方法。利用该方法模拟238Pu和243Am的α能谱,与实验谱基本吻合,证明了方法的可靠性。在此基础上,研究了239Pu对237Np的α能峰的影响,结果表明,当239Pu与237Np的活度比A(239Pu)/A(237Np)≤10时,通过解谱得到的A(239Pu)/A(237Np)与设定值的相对偏差≤2.0%。对于A(239Pu)/A(237Np)约为3 000的样品,如果对钚的去污系数达到300以上,则可由α能谱法测量样品中的237 Np。     

~(236)Np全套中子数据更新评价

裂变核全套中子评价数据为反应堆设计和安全运行、核燃料循环、估算高燃耗反应堆中次锕系核素的产生量及嬗变研究等提供重要的基础数据。本文基于全新的238Np中子光学模型势参数,对n+236Np核反应进行理论分析,并根据Np各同位素反应截面系统变化规律,对模型参数进行了调整,最后完成了全套中子数据的更新评价,与CENDL-3.1评价结果相比有较明显的改进。     

240Pu自发裂变气体产物产额的唯像模型研究

基于裂变多模式无规颈断裂物理思想,建立了中子诱发²³⁹Pu裂变、²⁴⁰Pu自发裂变系统裂变产额计算的唯像模型。以实验数据为基础,利用最小二乘法确定了唯像模型参数。基于唯像模型计算的产额,结合实验数据系统规律进行分析和再评价,给出²⁴⁰Pu自发裂变气体产物^87,88Kr和^133,135Xe的累积产额推荐值。     

0.57、1.0和1.5 MeV中子诱发235U裂变的99Mo产额绝对测量

用HPGe γ能谱法绝对测量了0.57、1.0和1.5 MeV中子诱发²³⁵U裂变产物⁹⁹Mo的产额,使用双裂变室测量了样品辐照过程中的裂变率,应用MCNP ⅣB模拟了铀样品中的中子能谱,并讨论了非主中子的各种来源对产额数据的影响。得到⁹⁹Mo在0.57、1.0和1.5 MeV的产额分别为6.61%、6.62%和6.28%。本工作与美国阿贡实验室的结果有15%以上的相对偏差,主要是由引用的衰变数据不同引起。对阿贡实验室数据进行校正后,本工作与阿贡实验室数据的相对偏差处于实验不确定度范围内。     

环境土壤样品中痕量237Np和241Am的分析方法研究进展

环境样品中放射性核素的分析测定是环境保护和放射性核素安全评价的关键环节,是研究放射性核素环境行为的有效途径。本文在详细总结超铀元素Np和Am化学性质的基础上,就现有分析流程中样品的预处理、目标元素化学分离纯化、样品源制备及测量等过程中所涉及的主要方法进行了综述,指出了现今分析方法的主要瓶颈,并对土壤样品中痕量²³⁷Np和²⁴¹Am的快速、准确分析进行了展望。     

利用缓发中子法测量235U裂变数的实验研究

缓发中子伴随核裂变产生,通过对它的测量估算核裂变数是一需实验检验的新方法。在中国原子能科学研究院微堆辐照²³⁵U样品,采用³He正比计数器测量缓发中子,并通过缓发中子数反推得到铀样品的总裂变数。利用高纯锗γ谱仪测量被辐照样品发射的缓发γ射线,通过缓发γ射线数得到样品总裂变数。对两种测量方法得到的结果进行了对比和分析,结果表明,用缓发中子法和缓发γ法对同一样品测量的结果一致,缓发中子法可作为一种辅助诊断方法。