干燥和焙烧条件对VPO催化剂的影响

采用ＢＥＴ、ＸＲＤ、ＴＥＭ等测试手段,考察了三种没方法对改变焙烧温度或干燥条件下制备的ＶＰＯ催化剂的比表面积、晶相结构和粒子大小的影响。研究发现同种制备方法,焙烧或干燥条件不同,对ＶＰＯ催化剂物性有一定的影响。水相法制备时,焙烧温度升高,样品的比表面积减小,结晶度增加,粒子颗粒变大。有机相法制备时,焙烧温度对样品的比表面积影响不大,但超临界条件下干燥,可使催化剂比表面积增大。     

制备方法对B2O3/ZrO2催化剂织构及其催化性能的影响

通过N2吸附-脱附技术研究了载体预焙烧温度、催化剂活化焙烧温度和B2O3含量对B2O3/ZrO2催化剂织构的影响，考察了不同制备方法的催化剂在环己酮肟气相Beckmann重排反应中的催化性能。结果表明，随着载体预焙烧温度升高，催化剂滞后回线逐渐由E型向A型转变，比表面积急剧下降，且小于相应的预焙烧温度下载体的比表面积；采用未晶化的Zr(OH）4直接作催化剂载体比采用已晶化的ZrO2作载体制备的B2O3/ZrO2催化剂的比表面积将高出1～4倍，若在负载B2O3之前，载体预先在大于350℃温度下焙烧，载体的结构基本形成，催化剂活化焙烧温度对其织构影响将较小；B2O3含量对催化剂的比表面也有一定影响，载体的预焙烧温度、催化剂活化焙烧温度和B2O3含量对催化剂在气相Beckmann重排反应中的催化性能具有重要影响。     

Al_2O_3催化剂催化呋喃与H_2S反应制备噻吩

研究了呋喃与H2S在不同温度下焙烧的Al2O3催化剂上反应制备噻吩。实验结果表明,Al2O3催化剂的焙烧温度为550℃时,在液态空速0.2h-1、n(H2S)∶n(呋喃)=10、反应温度500℃的条件下,目标产物噻吩的收率达到90.2%。采用X射线衍射和BET方法对不同温度下焙烧的Al2O3催化剂的晶相结构和比表面积进行了表征,表征结果显示,随焙烧温度的升高,Al2O3的晶相结构由γ-相向α-相转变,同时比表面积由226.13m2/g急剧减小到2.22m2/g。采用吡啶吸附傅里叶变换红外光谱对Al2O3催化剂的表面酸性进行了表征,并结合实验数据对反应机理进行了探讨,得出Al2O3催化剂表面上L酸中心是呋喃与HS反应制备噻吩的催化活性位。     

载体焙烧温度对Pd／TiO2催化剂上对羧基苯甲醛加氢性能的影响

采用浸渍法以TiO2成型载体制备了Pd/TiO2催化剂.采用BET、XRD、XPS、H2-TPR等手段对所制备的催化剂进行了表征.将不同温度下焙烧的TiO2为载体制备的Pd/TiO2催化剂用于粗对苯二甲酸(CTA)中的主要杂质对羧基苯甲醛(4-CBA)的催化加氖反应,考察了载体焙烧温度对其所制备的催化剂活性的影响.结果表明,随着TiO2成型载体焙烧温度的升高,Pd/TiO2催化剂的比表面积和孔容降低,平均孔径增大.Pd/TiO2催化剂样品XRD谱中未检测到金属Pd的特征衍射峰,同时催化剂中TiO2的晶相始终保持锐钛型结构.Pd/TiO2催化剂表面Pd的比表面积随着载体焙烧温度的升高而降低.载体焙烧温度的高低可改变PdHx物种在其所制备的催化剂表面的数量及其结合状态.当TiO2载体焙烧温度为500℃时,所制备的Pd/TiO2催化剂表面Pd的比表面积最大,催化剂的加氢活性最高,在反应温度280℃、H2分压0.6 MPa、反应时间0.3 h的条件下,4-CBA转化率可达到99.5%以上.     

CO_2加氢合成甲醇的Cu－Zn－Al－O催化剂性能与焙烧温度的关系

采用ＸＲＤ、ＢＥＴ、脉冲Ｎ２Ｏ滴定和ＴＰＲ技术对催化剂表面性质和晶相组成进行了探讨。结果表明，Ａｌ２Ｏ３的加入有助于提高催化剂时热稳定性，焙烧温度不仅改变了催化剂的表面积、催化活性、晶相组成，而且也影响了催化剂的还原性质。     

制备条件对VPO催化剂结构和催化性能的影响Ⅱ.复合助剂对VPO催化剂物性的影响

以V2 O5 和浓H3PO4为原料 ,浓HCl和柠檬酸作还原剂 ,加入一定含量不同金属离子作助剂 ,采用超临界流体干燥法制备了VPO催化剂 ,并在不同气氛下进行活化。应用BET、XRD、XPS等表征 ,考察了VPO催化剂粒子的比表面积、晶相结构及表面V离子价态等物性。试验表明 ,助剂种类和用量、活化气氛对催化剂比表面积有影响 ;助剂种类对催化剂的晶相结构也有一定的影响 ,但对催化剂表面V离子价态影响不大。     

活化气氛对钒磷氧催化剂物性的影响

采用超临界流体干燥法制备VPO催化剂,并在N2气氛或反应气氛（1．5％n-C4H10/17.0%O2/N2,体积比）下进行活化,应用BET、XRD、XPS等表征手段,考察了各VPO催化剂粒子的比表面积、晶相结合、表面性质。实验表明,活化气氛不同,对催化剂物理性质影响也不同。在N2气氛中活化的样品比表面积大于反应气氛中活化的样品;活化气氛对催化剂的晶相组成影响不大;在N2气氛中活化的样品V的2p电子结合能较反应气氛中活化有所降低,但表面P／V原子比却有所提高。     

溶胶—凝胶法制备NiO／γ—Al2O3催化剂热稳定性的考察

以工业产品ＰＵＲＡＬＳＢ粉为原料利用溶胶－凝胶法制备了γ－Ａｌ２Ｏ３载体及ＮｉＯ／γ－Ａｌ２Ｏ３催化剂,应用低温氮吸附、ＸＲＤ、ＴＰＲ等物理化学方法对不同温度焙烧及高温下焙烧不同时间的载体及催化剂进行了结构和物化性能的表征。并与常规载体及常规浸渍法制备的催化剂比较,发现溶胶－凝胶法制备的载体和催化剂具有良好的晶相稳定性和热稳定性,并且应用于甲烷部分氧化制合成气的高温反应,在反应温度８５０℃,反应空速２．７×１０５ｈ－１的条件下反应８０ｈ,仍保持良好的稳定性,ＣＨ４的转化率和ＣＯ的选择性分别在９２％和９７％以上。     

Cu-ZnO/HZSM-5催化剂的制备、表征及催化性能

采用共沉淀沉积法制备了不同Zn含量的Cu ZnO/HZSM 5双功能催化剂,利用XRD、BET、H2 TPR等手段进行表征,并应用于CO2加氢合成二甲醚的反应中。考察了Zn含量对催化剂前驱体晶相结构以及对焙烧后催化剂的比表面积、平均晶粒大小、还原性能以及催化活性等的影响。研究结果表明,催化剂中w(Zn)=28%时,前驱体中含有较多的绿铜锌矿和单斜绿铜锌矿晶相,焙烧后的催化剂比表面积较大,CuO与ZnO的平均晶粒较小,还原峰温度较低,催化活性较高。     

CO2加氢合成甲醇的Cu—Zn—Al—O催化剂性能与焙烧温度的…

采用ＸＲＤ、ＢＥＴ、脉冲Ｎ２Ｏ滴定和ＴＰＲ技术对催化剂表面性质和晶组成进行了探讨。结果表明，Ａｌ２Ｏ３的加入有助于提高催化剂的热稳定性，焙烧温度不仅变了催化剂的表面积、催化活性、晶相组成，而且也影响了催化剂的还原性质。     

升华干燥技术在催化剂制备中的应用

升华干燥法制备的催化剂(如电催化剂、稀土钙钛矿型催化剂)具有焙烧温度低、比表面积大、活性高、活性受空速影响小等突出优点。作者结合实际工作,探讨了提高升华干燥速率的途径,并改进了升华干燥装置,改进后的装置可使升华干燥速率提高18倍。     

制备方法对BaAl_(12)O_(19-α)催化剂结构和甲烷催化燃烧活性的影响

采用反相微乳液法、普通氨水共沉淀法制备BaAl12O19-α六铝酸盐催化剂及其中的Al3+部分被Mn2+取代的BaMnAl11O19-α催化剂,研究了合成方法、Mn2+取代部分Al3+对催化剂晶相结构、比表面积、粒径以及甲烷催化活性的影响。结果表明,反相微乳液法制备的催化剂经1200℃焙烧后更有利于形成六铝酸盐晶相,且具有粒径小、比表面积大、甲烷催化活性高的特点。与BaAl12O19-α相比,BaMnAl11O19-α催化剂具有更高的比表面积(42.87m2/g)和更优异的催化活性,起燃温度T10%为473℃,T90%为668℃。     

制备方法对B2O3/ZrO2催化剂结构的影响

采用XRD和TG—DTA技术对以未晶化的Zr(OH)4和已晶化的ZrOz作载体的B202／ZrO2催化剂进行了研究，考察了载体预焙烧温度、催化剂焙烧温度和B202含量对催化剂体相结构、活性组分存在状态的影响，讨论了活性组分B202对载体发生晶相变化时的作用。结果表明，在Zr(OH)4上的H3BO3使载体在焙烧时晶粒生长受阻，对载体发生的相变有明显的延迟作用；负载B203的样品在活化焙烧过程中脱水变得困难；B203含量的增加使催化剂中的ZrO2单斜晶相比例增加。     

制备条件对CoMoP加氢催化剂性质的影响

利用BET,TPR,UV-DRS物化表征方法系统考察不同制备条件对加氢催化剂CoMoP性质的影响。结果表明：较低的浸渍液温度及较低的干燥、焙烧温度有利于活性组分的还原;干燥和焙烧气氛的流动性较差时催化剂中活性组分的分散性较差;降低焙烧温度可以降低催化剂中钴铝尖晶石的数量;催化剂的孔径分布不受浸渍液温度、干燥和焙烧温度及此过程中通风状况的影响。通过精细控制催化剂制备工艺条件可以使催化剂活性组分性质稳定并达到更好地利用活性组分的目的。     

复合SO4^2—／ZrO2固体超强酸催化剂的结构表征

制备了一定焙烧温度和焙烧时间下的不同浓度系列的ＳＯ４＾２－／ＺＲＯ２－Ｆｅ２Ｏ３、ＳＯ４＾２－／ＺｒＯ２－ＮｉＯ及Ｐｔ／Ａｌ２Ｏ３－ＳＯ４＾２－／ＺｒＯ２固体超强酸催化剂,并用ＸＲＤ研究了温度、浓度及不同金属氧化上入对于ＺｒＯ２的晶型转换的影响。结果表明,高温焙烧对ＺｒＯ２晶相的生成起着决定性作用,温度升高则对四方相ＺｒＯ２的存在有抑制作用;金属氧化物的引入对ＺｒＯ２晶型的形成有定向诱导作用,使样     

溶胶凝胶法制备体相型Mo-Ni复合氧化物催化剂及其加氢脱硫性能研究

采用溶胶-凝胶法制备了体相型Mo-Ni复合氧化物加氢脱硫催化剂,并对其进行XRD,BET,NH3-TPD等表征,以二苯并噻吩质量分数2%的正辛烷溶液为原料,在连续固定床反应装置上对催化剂的加氢脱硫性能进行评价,考察催化剂焙烧温度、溶胶凝胶过程中溶液pH以及淀粉的加入量等对催化剂性质和性能的影响。结果表明：在500 ℃以上高温焙烧后的氧化态催化剂中主要存在α-NiMoO4和β-NiMoO4晶相,硫化态催化剂中则存在MoS2和Ni2S3晶相;焙烧温度的升高有利于氧化态催化剂形成α-NiMoO4晶相,溶液碱性的增加则有利于形成β-NiMoO4晶相,二者均导致催化剂的总酸量显著降低;淀粉的加入对氧化态催化剂的晶相影响很小,但有利于提高活性组分的分散性,适量淀粉的加入可提高催化剂的比表面积和孔体积;在焙烧温度为600 ℃、溶液pH为 2和淀粉加入量为 15 g/mol的条件下所制备的催化剂具有较高的加氢脱硫活性,在反应温度为 260 ℃、反应压力为 2.5 MPa、体积空速为 2 h-1和氢油体积比为 300的条件下,对于硫质量分数为3480μg/g的原料,加氢脱硫率高达98.3%,二苯并噻吩的反应以加氢脱硫路径占优势,加氢脱硫路径与氢解脱硫路径反应的比值约为1.23。     

柴油机排放碳颗粒物燃烧催化剂性能的研究

在固定床反应装置上考察了碳颗粒物燃烧催化剂的活性。以Ｃｕ－Ｖ－Ｏ催化剂为基础，添加第三金属组分后，得到活性较高的Ｃｕ－Ｖ－Ｍｎ－Ｏ催化剂。通过ＩＲ、ＢＥＴ、ＤＴＡ和ＸＲＤ等手段，研究了溶液ｐＨ值和焙烧温度对Ｃｕ－Ｖ－Ｍｎ－Ｏ催化剂性能的影响。结果表明，溶液中酸的存在对催化剂活性不利，ＣＵ３Ｖ２Ｏ８是催化剂的主要活性晶相。     

喷雾成型TS-1分子筛催化剂的制备及其性能

制备了喷雾成型TS-1分子筛催化剂,并采用FT-IR、XRD、N2物理吸附、SEM等手段对其进行了表征,考察了SiO2 质量分数、焙烧温度、焙烧时间、焙烧气氛等工艺条件对其催化环己酮氨肟化反应活性的影响。结果表明,与TS-1原粉相比,喷雾成型TS-1分子筛催化剂的骨架保留了MFI的拓扑结构,其比表面积及微孔孔体积有所降低,颗粒粒径明显增大;适宜的制备条件为焙烧温度800℃、焙烧时间4 h、焙烧气氛O2、SiO2质量分数6%,此条件下制得的成型TS-1分子筛催化环己酮氨肟化反应的环己酮转化率及环己酮肟选择性均可达99%。该成型催化剂较TS-1原粉在分离方面有明显的优势。     

重油加氢脱氮催化剂的研制 Ⅱ.钼镍磷催化剂的制备与评价

对ｐＨ摆动法制备的具有一定孔结构参数的拟薄水铝石,进行成型和焙烧制成γ－Ａｌ２Ｏ３载体,负载金属组分,制备成Ｍｏ－Ｎｉ－Ｐ重油加氢脱氮催化剂。试验考察了胶溶剂、焙烧温度对载体比表面积、孔体积、孔径分布等物化性质的影响,以及活性担载过程中催化剂的孔结构和物化性能的变化。在１００ｍＬ反应装置上,以高含氮量的重质馏分油为原料,进行了加氢脱氮活性和稳定性试验,取得了较好的结果     

共沉淀法制备LaMnAl11 O19-δ催化剂及其甲烷燃烧催化活性的研究

以甲烷催化燃烧为目标反应,分别采用了碳酸铵和氨水为沉淀剂的共沉淀法制备了Mn取代的镧六铝酸盐催化剂。在不同的焙烧温度下通过物相分析,确定了最佳焙烧温度。用BET、XRD进行了物性表征,研究了沉淀剂的种类和沉淀温度对所制备催化剂的化学结构及甲烷催化燃烧活性的影响,最后考察了不同碳酸铵加入量下所得催化剂性能。结果表明：在1200℃左右焙烧4h可以形成完整的六铝酸盐晶型。氨水做沉淀剂在不同温度下所制备的催化剂从比表面积和活性上来看均不如碳酸铵所得催化剂。当沉淀温度为90℃、n（碳酸铵）／n（M^2＋）（其中M^2＋为带两个正电荷的金属离子）1．5时,所得催化剂的活性最高,起燃温度Tm为471℃,完全转化温度T90%为662℃。