钛基复合氧化物担载的CuO催化剂上CO氧化催化性能

对几种钛基复合氧化物负载的ＣｕＯ催化剂的ＣＯ氧化催化性能进行了初步探讨。结果发现,添加不同的金属氧化物导致催化剂的活性不同。Ａｌ２Ｏ３的加入,抑制了反应的进行;ＺｒＯ２的加入,对催化剂的活性影响不大;ＳｎＯ２和ＣｅＯ２的添加则有效地促进了该反应的进行。此外,采用不同制备方法得到的催化剂的催化活性也都不同,利用浸渍法制备的催化剂均比共沉淀法得到的催化剂的催化活性高。     

Cu-K-CoOx@Al2O3催化氧化氯化氢制氯气

采用过量浸渍法制备了一系列Cu-K-CoO_x@Al₂O₃复合氧化物,利用TEM、XRD、N₂吸附-脱附等方法对制备的催化剂进行表征,考察了反应条件对催化剂催化氧化氯化氢性能的影响。表征结果显示,活性组分K₂O和CoO均匀分布在Al₂O₃载体表面,催化剂为典型的介孔结构,工业使用温度范围内(350～430℃)稳定性良好。实验结果表明,Co/Cu摩尔比的增加有利于提高催化剂的催化活性,常压下反应的最佳条件为：410℃,重时空速360 h-1,O₂/HCl进料摩尔比为1∶1,反应时间3 h,在此条件下,Cu/Co摩尔比为10∶5的催化剂活性最高,氯化氢转化率为75.2%。与传统的铜基催化剂相比,Cu-K-CoO_x@Al₂O₃催化剂具有较高的转化率。     

凹凸棒石黏土负载CuO催化剂催化CO氧化性能

以纤维状的凹凸棒石黏土为载体,采用沉积-沉降法负载CuO制备出负载型CuO/Attapulgite(CuO/APT)催化剂.采用XRD、SEM、TEM、XPS和N2 adsorption手段对所得催化剂结构性能进行表征,并在连续流动微反装置上考察了其催化CO低温氧化催化性能.结果表明,所制备的CuO/APT催化剂具有高比表面积,活性组分纳米CuO在载体表面分散均匀,并且在催化CO低温氧化反应中表现出高的催化活性.     

CO在超细SnO_2和Pd/SnO_2上的催化氧化

采用溶胶凝胶——超临界流体干燥法制备ＳｎＯ２粉体和负载Ｐｄ催化剂。考察了ＣＯ催化氧化活性、稳定性及焙烧还原条件的影响。结果表明：超细ＳｎＯ２及负载Ｐｄ催化剂的催化氧化活性明显优于一般ＳｎＯ２，它们的最佳焙烧温度和适宜的还原温度分别为６００℃和５０℃。     

逐点程序升温氧化技术及其在积炭沸石催化剂烧炭中的应用

对逐点取样分析烧炭尾气组成的程序升温氧化技术进行了探讨，并将其应用于积炭沸石催化剂的恒温和程序升温氧化烧炭与通常的连续的程序升温氧化比较，本法可由一次试验同时获取烧炭速率、Ｈ／Ｃ比、积炭量等较全面的数据，准确判断烧炭起止温度（时间），避免通常方法因色谱基线飘移所引起误差。推导了求取烧炭速率等数据的简单计算公式。按烧炭温度和Ｈ／Ｃ比将积炭初步划分为低温、中温、高温炭三种。     

钙钛矿型复合氧化物用作深度氧化催化剂

概述了钙钛矿型复合氧化物（ＡＢＯ３）用作烃类及ＣＯ深度氧化催化剂的研究进展。从Ａ位离子、Ｂ位离子和Ａ位离子取代、Ｂ位离子取代等方面，介绍了此类催化剂的结构与其催化性能的关系的研究现状。     

钨镧复合氧化物催化CO还原NO的性能

采用柠檬酸络合法制备了钨镧复合氧化物催化剂W_mLa_nO,采用XRD,H₂-TPR,XPS对其进行了表征,研究了它催化CO还原NO反应的性能。实验结果表明,在W_mLa_nO制备过程中,WO₃与La₂O₃之间共生共存、相互作用,La³⁺进入到WO₃晶格中取代部分Wⁿ⁺,引起WO₃晶格畸变、非完整性增加,导致WO₃晶胞膨胀、平均晶粒度减小;La的加入使W_mLa_nO中的W⁵⁺含量和表相吸附氧含量增加,H₂-TPR还原峰温度向低温偏移,明显提高了它催化CO还原NO的能力;在气时空速为1 800 h^-1、温度为500℃的反应条件下,W₉La₁O的CO转化率达到20.5...     

ABO_3钙钛矿复合氧化物催化剂上甲烷和乙烷选择氧化制乙烯

研究了钙钛矿复合氧化物ＣａＴｉｌ－ ｘＬｉｘＯ３ － δ催化剂用于炼厂干气中甲烷和乙烷选择氧化制乙烯的催化性能。通过加入ＭｎＣＯ３ 和负载Ｐｔ 改善催化性能,并考察了空速和催化剂装填量的影响。结果表明ＣａＴｉ０－８Ｌｉ ０－２Ｏ３ － δ中加入质量分数为３０ ％ 的ＭｎＣＯ３ ,在７７５ ℃甲烷和乙烷的转化率略有增加的同时乙烯的选择性增加１０ ％ 以上,乙烯收率可达５５ ％ 。３０ ％ ＭｎＣＯ３／ＣａＴｉ０－８Ｌｉ０－２Ｏ３ － δ催化剂再负载质量分数为０－２ ％ 的Ｐｔ 可进一步提高乙烯选择性,最佳乙烯收率可达６３ ％ 。单纯甲烷氧化偶联和单纯乙烷氧化脱氢试验表明,ＭｎＣＯ３ 的加入可以提高甲烷氧化偶联反应中甲烷的转化率和乙烷氧化脱氢反应中乙烯的选择性。     

双钙钛矿催化剂LaSrFeM_(o_(1-x))C_(o_x)O_6的制备及其催化性能研究

采用共沉淀法制备了Fe3+,Mo2+,Co2+同时作为活性组分的一系列双钙钛矿催化剂LaSrFeMo1-x Cox O6(x=0,0.1,0.3,0.5,0.7,0.9,1.0),通过XRD,BET,H2-TPR,SEM,TG-DSC方法对催化剂的结构进行了表征,并考察了Co2+掺杂量对催化剂结构及其催化甲烷燃烧活性的影响。实验结果表明,催化剂在800℃焙烧后可形成完整的双钙钛矿晶型,同时具有较高的催化活性。Co2+掺杂量对催化剂性能的影响较大,说明Fe3+,Mo2+,Co2+之间存在着一定程度的协同作用。加入Co2+时催化剂的高温活性得到明显提高,但加入过量Co2+时催化剂的高温活性有所降低,而低温活性有所提高。其中LaSrFeMo0.9Co0.1O6催化剂具有较高的活性,反应温度472℃时甲烷转化率达到90%。     

负载氧化钴的碳纳米管催化剂催化氧化环己烷

 采用浸渍-沉淀法制备出负载型碳纳米管氧化钴催化剂(Co₃O₄/CNTs),将其用于环己烷的氧化反应,考察了硝酸钴浓度对所制备的Co₃O₄/CNTs催化环己烷氧化反应效果的影响,同时考察了反应时间、温度、催化剂用量、引发剂用量等因素对环己烷催化氧化反应的影响。结果表明,硝酸钴浓度为0.5mol/L所制备的Co₃O₄/CNTs催化剂对环己烷氧化反应催化效果较好;以叔丁基过氧化氢为引发剂,空气为氧化剂,在反应温度150℃、反应时间2h条件下,环己烷的转化率可达到14.2%,环己醇、环己酮和环己基过氧化氢总选择性可达到90.2%。     

掺杂型钙钛矿氧化物催化燃烧VOCs的研究进展

催化燃烧法是一种高效、清洁的挥发性有机化合物（VOCs）末端治理技术,钙钛矿材料由于其特殊的结构、良好的催化性能、抗烧结能力以及较低的成本受到广泛关注。在钙钛矿结构中,A位元素起稳定结构的作用,B位元素对催化活性有较大影响。通过部分取代A位、B位或A和B位元素皆可进行钙钛矿结构的调控,实现对钙钛矿氧化物的催化活性、稳定性、抗中毒能力等性质的改善。综述了近年来国内外掺杂型钙钛矿氧化物催化燃烧VOCs的研究进展,对A位掺杂型钙钛矿氧化物、B位掺杂型钙钛矿氧化物以及A和B位元素同时掺杂型钙钛矿氧化物的结构,主要掺杂元素,处理污染物的类型分别进行阐述;同时对钙钛矿氧化物的稳定性、中毒性质做出分析,并对掺杂型钙钛矿催化剂催化燃烧VOCs的研究方向进行展望。     

碳纳米管载镍催化剂的制备及其催化甲烷部分氧化反应活性的研究

用自行合成的碳纳米管(CNTs)作为载体,制备了高分散催化剂NiO／CNTs。通过TEM,XRD,TGA及表面积与孔径测定仪等测试手段对该负载型催化剂的物相、粒子的形貌和粒度进行了表征。研究了催化剂催化CH4部分氧化反应的活性。结果证明,在实验条件下载镍碳纳米管催化剂中镍以NiO的晶相存在,呈球状小颗粒,并均匀地分布在碳纳米管上;NiO／CNTs催化剂是CH4部分氧化反应的良好催化剂。     

碳纳米管负载非晶态NiP合金的催化性能

以碳纳米管(CNTs)为载体,用诱导-化学还原法制备了负载型非晶态 NiP 合金(NiP/CNTs)催化剂,并在相同条件下制备了非负载型非晶态 NiP 合金催化剂。用透射电子显微镜、X 射线衍射、等离子体发射光谱、低温氮吸附、X 射线光电子能谱和氢-程序升温脱附方法对这两种催化剂进行了表征。表征结果显示,NiP 合金和 NiP/CNTs 催化剂均具有非晶态结构;CNTs 的分散作用有效防止了 NiP 合金晶粒的团聚;NiP/CNTs 催化剂中的 CNTs 能将部分电子转移到 Ni 上,形成富电子 Ni;富电子 Ni 上形成的 Ni—H吸附键较弱。苯加氢实验结果表明,NiP/CNTs 催化剂的苯加氢活性较 NiP 合金催化剂低,但前者的比活性高,这与CNTs 载体的分散作用、CNTs 载体对 NiP 的给电子作用以及 CNTs 载体的贮氢性能有关。     

用于天然气催化部分氧化制合成气的钙钛矿型催化材料的研究

对钙钛矿型晶格氧催化剂用于天然气部分氧化制合成气进行了研究,考察了AFeO3(A=La,Nd,Sm,Eu)型催化剂的性能以及A位元素,反应温度,催化剂的再氧化时间等对催化性能的影响。结果表明,由稀土金属(La,Nd,Sm,Eu)制得的AFeO3催化剂中以LaFeO3选择氧化性能最好,当其具有甲烷部分氧化活性时,基本不存在H2与晶格氧之间的氧化反应,少量的CO可在催化材料上被氧化为CO2。     

二甲醚在SnO2/CaO催化剂上催化氧化制备碳氢化合物

考察了SnO2/CaO催化剂对二甲醚（DME）催化氧化制碳氢化合物的催化性能及可能的反应机理。结果表明,SnO2负载量为11%时,SnO2/CaO催化剂在275℃～300℃有良好的催化性能;DME转化率在300℃时可达到21.8%,产物甲酸甲酯（MF）和乙二醇二甲醚（DMET）的选择性在275℃时分别可达59.0%和19.1%。XRD结果表明,SnO2/CaO体系催化剂中,活性组分SnO2高度分散于催化剂的表面,仅有少量的SnO2进入了催化剂的体相中。说明活性组分SnO2与CaO载体之间可能形成较好的协同作用,可促进活性氧物种的形成,从而有利于二甲醚催化氧化反应的进行。     

CH_4/C_3H_8部分氧化-CO_2重整反应的积碳研究

研究了Ni基催化剂在CH4/C3H8部分氧化-CO2重整反应中的催化性能和抗积碳性能。采用程序升温表面反应-质谱示踪、透射电子显微镜、热重-差热分析和Raman光谱等方法研究了反应后Ni基催化剂上的积碳物种和形态;采用程序升温氧化和程序升温加氢方法研究了Ni基催化剂上CH4裂解所形成的积碳。研究结果表明,O2可消除不与CO2反应的积碳;降低催化剂表面酸性有利于提高催化剂的抗积碳性能;CH4在Ni基催化剂上裂解形成3种氢含量不同的积碳Cα,Cβ,Cγ,800℃时H2只能消除反应活性较高的C,而O可消除全部积碳;C可形成类石墨碳,导致催化剂失活。     

铈钛氧化物载体对La0.8Ce0.2MnO3催化燃烧甲苯性能的影响

以复合氧化物CeO2 TiO2为载体、La08Ce02MnO3为活性组分,采用等体积浸渍法制备了氧化物负载型催化剂La08Ce02MnO3/CeO2 TiO2(记为La/CexTi)。以甲苯为模型污染物,考察了载体的制备方法、nCe/nTi、焙烧温度、钙钛矿负载量对催化剂活性的影响。并采用XRD对催化剂进行了表征分析。结果表明,以共沉淀法制备的CeO2 TiO2作为载体负载钙钛矿活性组分制备的La/CexTi催化剂表现出较高的催化活性;当采用载体中nCe/nTi为05、活性组分负载质量分数为20%、焙烧温度为600℃时制备的La/CexTi催化剂,甲苯完全转化温度为240℃。CeO2 TiO2复合氧化物载体以非晶态CexTi1 xO2固溶体形式存在,钙钛矿均匀分散在载体的表面,载体对于催化剂活性的提高起到协同效应。