负载锡的水滑石类化合物催化合成碳酸丙烯酯

通过浸渍法制备了负载Sn的镁铝水滑石类化合物Sn/HT.利用X-射线衍射(XRD)技术对催化剂的结构进行了表征.研究了其对尿素与1,2-丙二醇合成碳酸丙烯酯的催化性能.考察了催化剂制备条件、反应条件和催化剂的再生性能.结果表明,负载Sn的镁铝水滑石的焙烧产物对尿素与1,2-丙二醇合成碳酸丙烯酯具有比较好的催化活性.当水...     

镁铝水滑石固体碱催化棕榈油醇解工艺研究

研究了镁铝水滑石固体碱催化棕榈油醇解反应,探索了镁铝水滑石固体碱的制备工艺.在镁铝摩尔比为2的条件下,水滑石固体碱的活性最好.最佳制备条件:料液pH=9,干燥温度为85℃,焙烧温度为500℃.考察了反应温度、反应时间、催化剂用量及反应物配比对醇解反应转化率和产物收率的影响.筛选出了固体碱催化醇解反应的最佳反应条件:温度为78℃,催化剂的质量分数为3%,反应时间为8 h,甘油得率质量分数为9%.     

新型催化热分解脱酸催化剂研究

催化热分解脱酸是一种方便且成本低廉的脱酸方法，但脱酸率较低，限制了工业化。通过采用氧化镁、氧化锌、镁铝水滑石和H-ZSM-5作为催化剂活性组分进行脱酸实验，发现镁铝水滑石对催化热分解脱酸具有较高的活性，可作为催化剂的活性组分，从机理方面证明具有催化石油酸分解的作用。对不同制备工艺制备的催化剂进行评价，得出最佳的催化剂制备工艺为：采用机械混合制球法，镁铝水滑石用量为催化剂质量的30%，活性氧化铝为载体，焙烧温度500 ℃。将中海油减二线馏分油与脱酸后油品进行红外分析，表明脱酸后油品中的环烷酸消失，证明镁铝水滑石催化剂具有良好的脱酸效果。     

镁铝物质的量之比对水滑石纳米材料及其催化性能的影响

采用尿素法制备不同镁铝比的水滑石,利用X射线衍射(XRD)、傅立叶红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、能谱仪(EDS)和低温N2吸附技术(BET)等对水滑石进行表征,探讨了镁铝物质的量之比对水滑石晶体结晶度的影响.以合成丙二醇甲醚的反应为探针,考察了不同镁铝比对水滑石氧化物催化性能的影响.结果表明,水滑石的结晶...     

固体碱负载Ru催化山梨醇氢解制备低碳二元醇

采用羟基磷灰石和镁铝水滑石两种固体碱为载体制备了Ru催化剂,通过N₂物理吸附、扫描电子显微镜、高分辨透射显微镜、X 射线衍射分析表征了形貌和物理化学性能,并与纳米碳纤维负载的Ru催化剂（Ru/CNFs）在无碱促进剂及有碱促进剂存在下催化山梨醇氢解制备二元醇的活性进行了比较。结果表明,固体碱负载的Ru催化剂,在无碱促进剂的条件下在山梨醇氢解中均表现出与Ru/CNFs相当的催化活性。其中镁铝水滑石负载的Ru催化剂在优化的制备条件下,其催化活性优于加入碱促进剂的Ru/CNFs催化体系,乙二醇和丙二醇等目标产物选择性更高,副产物减少,同时还免除了碱助剂的后续分离和回收,具有良好的应用前景。     

固体碱负载Ru催化山梨醇氢解制备低碳二元醇

采用羟基磷灰石和镁铝水滑石两种固体碱为载体制备了Ru催化剂,通过N2物理吸附、扫描电子显微镜、高分辨透射显微镜、X射线衍射分析表征了形貌和物理化学性能,并与纳米碳纤维负载的Ru催化剂(Ru/CNFs)在无碱促进剂及有碱促进剂存在下催化山梨醇氢解制备二元醇的活性进行了比较。结果表明,固体碱负载的Ru催化剂,在无碱促进剂的条件下在山梨醇氢解中均表现出与Ru/CNFs相当的催化活性。其中镁铝水滑石负载的Ru催化剂在优化的制备条件下,其催化活性优于加入碱促进剂的Ru/CNFs催化体系,乙二醇和丙二醇等目标产物选择性更高,副产物减少,同时还免除了碱助剂的后续分离和回收,具有良好的应用前景。     

固体碱KF/MgAl-LDO催化苯酚与碳酸二甲酯合成苯甲醚

以Mg(NO3)2?6H2O和Al(NO3)3?9H2O为原料,共沉淀法制备了镁铝水滑石(MgAl-LDHs),以MgAl-LDHs为前驱体,高温焙烧得到类水滑石MgAl-LDO和不同碱金属卤化物(MX)掺杂的固体碱催化剂MX/MgAl-LDO.对其进行XRD表征和Hammett法碱性滴定,并考察了其催化苯酚与碳酸二甲酯(DMC)合成苯甲醚的活性.结果显示,前驱体MgAl-LDHs的Mg/Al物质的量比、沉淀pH及焙烧温度均影响KF/MgAl-LDO的结构和碱性;KF的掺杂大幅增加了催化剂的碱量,且碱强度(H0)在11.0～15.0区间强碱的碱量提升更为显著,KF/MgAl-LDO增加的强碱性位主要是由KMgF3和K2CO3提供.当KF掺杂量为KF/MgAl-LDO质量的33％时,KF/MgAl-LDO具有最好的催化性能.在DMC/苯酚物质的量比为2:1,KF/MgAl-LDO用量为苯酚质量1％,200℃下反应4 h,苯甲醚收率为95.2％.对催化剂催化活性与碱性关系分析发现,催化剂的活性与总碱量正相关,而碱强度在11.0～15.0区间的强碱性位具有最高的催化效率.     

晶种诱导法水热合成滑石

以乙酸镁、偏硅酸钠为原料、低品位滑石矿为晶种，采用晶种诱导法水热合成滑石。研究了低品位滑石矿焙烧产物在不同焙烧温度和时间条件下的活性，得出适宜的低品位滑石矿焙烧温度并获得高活性滑石矿晶种；以低品位滑石焙烧矿为晶种，考察原料配比、醋酸用量、水热温度、水热时间、晶种用量、p H等对合成滑石的纯度、结晶度的影响。结果表明：在焙烧温度为700℃、焙烧时间为1.5 h条件下获得的低品位滑石焙烧矿晶种的活性最佳；在乙酸镁与偏硅酸钠的物质的量比为3∶4、pH为7、水热温度为180℃、水热反应时间为48 h、加入一定量的低品位滑石焙烧矿晶种的条件下，可以制备出结晶度良好的滑石。     

复原镁铝水滑石固体碱在Aldol反应中的应用

以镁铝水滑石为前体焙烧制得镁铝复合氧化物,在含水体系中水合催化取代苯甲醛和丙酮的aldol反应。结果显示,水滑石前体经过复原处理后活性高于普通Mg/Al水滑石;Mg/Al比为4∶1,NaOH/Na2CO3为沉淀剂,镁铝的硝酸盐作为金属盐来源制备的催化剂对对硝基苯甲醛和丙酮之间的aldol反应具有最好的催化效果。     

镁铝复合氧化物负载NaAlO2催化剂制备及其催化性能研究

以恒定pH共沉淀法制备的镁铝水滑石为前驱体,NaAlO₂为活性组分,在一定温度下焙烧得到镁铝复合金属氧化物负载铝酸钠催化剂。利用XRD、SEM、BET、CO₂-TPD、DSC-TG等手段对催化剂进行表征,发现通过高温焙烧可实现铝酸钠在镁铝复合金属氧化物表面的稳定分散。该催化剂可在温和反应条件下催化碳酸乙烯酯和甲醇酯交换反应合成碳酸二甲酯（DMC）和乙二醇（EG）,表现出高催化活性及对产物的高选择性。在醇酯物质的量比为10∶1、4 h、65 ℃条件下,DMC收率为74.8%,对DMC和EG的选择性均为100%。循环实验过程中,催化剂表现出较好的稳定性,使用5次后催化活性未见明显下降。该催化剂制备方法简单、成本低,催化剂易与产物分离,可多次重复使用,是一种低温高活性酯交换固体碱催化剂,具有一定的工业应用前景。     

Mg-Al类水滑石催化大豆油酯交换制备生物柴油

采用共沉淀法制备了不同n(Mg)/n(Al)比的Mg-Al类水滑石,在不同温度下焙烧得到复合氧化物,作为大豆油与甲醇反应制备生物柴油的催化剂。结果表明,未焙烧Mg-Al类水滑石的催化活性较差,而n(Mg)/n(Al)=3的类水滑石在450℃焙烧时具有极高的催化活性。在反应温度65℃,醇/油15,催化剂用量为大豆油质量的2%,反应3 h,生物柴油产率可达97.4%。催化剂回收再用性能良好,重复使用3次,生物柴油收率仍在90%左右。     

Cu掺杂的Mg-Al类水滑石的制备、表征及其催化性能

采用浸渍法制备了Cu掺杂的镁铝水滑石类化合物Cu/HT,经过400 ℃焙烧得到Cu掺杂的镁铝复合金属氧化物Cu/ Mg-Al LDO,利用X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、热重分析（TG）、N₂吸附-脱附等技术对催化剂的结构进行了表征。研究了其对尿素与1,2-丙二醇合成碳酸丙烯酯的催化性能。考察了Cu掺杂量、镁铝比、不同催化剂载体等催化剂制备条件对催化剂活性的影响,同时考察了催化剂的再生性能。结果表明,当Cu掺杂量为1%、镁铝比摩尔为3∶1时的Cu/Mg-Al LDO（3）对尿素与1,2-丙二醇合成碳酸丙烯酯具有比较好的催化活性,在170 ℃、1,2-丙二醇与尿素的摩尔比为4∶1、催化剂用量为原料总质量的1%、反应3 h时,碳酸丙烯酯的收率达到96.1%,且催化剂经4次再生重复使用,催化活性稳定。     

分子筛负载TiO_2/SO_4~(2-)催化合成乙二醇单乙醚乙酯

采用液相沉积法制备了由分子筛负载TiO2 /SO2 -4 的固体超强酸催化剂 ,考察了该催化剂对乙二醇单乙醚与乙酸酯化的反应条件 :反应物醇酸摩尔比 1∶1 3,催化剂用量 5 % (以乙二醇单乙醚质量为基准 ) ,催化剂活化温度 5 5 0℃ ,并以此条件合成了乙二醇单乙醚乙酯 ,产率为 84 6 %。     

水滑石衍生固体碱催化制备生物柴油的研究

采用共沉淀法制备了一系列Mg／Al水滑石,并以此为前体经焙烧制得其衍生固体碱,对该类催化剂催化菜籽油和甲醇酯交换反应制备生物柴油的性能进行了研究。考察了催化剂的焙烧温度、Mg／Al比例等制备条件以及酯交换反应中醇油比和反应温度等条件对反应的影响。     

Biodiesel production from soybean oil and methanol using hydrotalcites as catalyst

Esters of fatty acids, derived from vegetable oils or animal fats, and known as biodiesel, are a promising alternative diesel fuel regarding the limited resources of fossil fuels and the environmental concerns. In this work, methanolysis of soybean oil was investigated using Mg-Al hydrotalcites as heterogeneous catalyst, evaluating the effect of Mg/Al ratio on the basicity and catalytic activity for biodiesel production. The catalysts were prepared with Al/(Mg + Al) molar ratios of 0.20, 0.25 and 0.33, and characterized by X-ray diffraction (XRD), textural analysis (BET method) and temperature-programmed desorption of CO₂ (CO₂-TPD). When the reaction was carried out at 230 °C with a methanol:soybean oil molar ratio of 13:1, a reaction time of 1 h and a catalyst loading of 5 wt.%, the oil conversion was 90% for the sample with Al/(Mg + Al) ratio of 0.33. This sample was the only one to show basic sites of medium strength. We also investigated the reuse of this catalyst, the effect of calcination temperature and made a comparison between refined and acidic oil.     

焙烧温度对双金属催化剂甲苯加氢重整反应催化性能的影响

以类层柱Ni-Co/Mg(Al)O水滑石为前驱体,经不同温度焙烧制备了系列焦炉煤气中焦油模型化合物甲苯加氢重整制合成气催化剂. 在常压、反应温度800℃、水/碳摩尔比0.7和体积空速12000 h-1的条件下,在35 h评价时间内850℃焙烧的催化剂可完全转化甲苯,CH4和CO的平均产率分别为34%和66%,而低于750和高于950℃焙烧的催化剂活性较差. 850℃焙烧时催化剂比表面积较大,形成了尖晶石和固溶体,活性金属与载体间的相互作用较强,还原后活性金属颗粒小且均匀分布. 催化剂上有少量须状碳生成,绝大部分积碳可被H2消除,积碳是可逆过程.     

窄分布聚醚合成用催化剂的研究

研究了不同碱催化剂催化合成聚氧乙烯(PEG)与聚氧乙烯-丙烯共聚醚(PEPG)的反应,考察了镁铝复合氧化物的制备条件对催化性能的影响,通过凝胶色谱仪(GPC)对产品分子量及分布情况进行了分析。结果表明,催化制备聚氧乙烯研究中,以KOH、镁铝复合氧化物的催化效果较好;催化制备氧化乙烯-氧化丙烯共聚醚研究中,以NaOH、镁铝复合氧化物的催化效果较好;制备镁铝复合氧化物催化剂时,当以Na2CO3,NaOH为共沉淀剂,镁铝物质的量比3∶1,煅烧温度550℃时,制备的镁铝复合氧化物催化剂催化性能最佳。     

四水硫酸铈催化合成乙二醇单乙醚乙酸酯

以乙二醇单乙醚和乙酸为主要原料,以四水硫酸铈为催化剂,环己烷为带水剂,合成了乙二醇单乙醚乙酸酯。采用IR、1HNMR等对其结构进行了确证,考察了乙二醇单乙醚和乙酸的摩尔比、催化剂种类和用量、带水剂用量、反应温度、反应时间等因素对反应的影响,得到了适宜的反应条件为:以0.2 mol乙二醇单乙醚为基准,n(乙酸)∶n(乙二醇单乙醚)=1.5∶1,m(四水硫酸铈)∶m(乙二醇单乙醚)=0.05∶1,环己烷9 mL,反应温度130℃,反应时间2.5 h。在该条件下,乙二醇单乙醚乙酸酯收率达97%以上。     

分子筛负载TiO2／SO4^2—催化合成乙二醇单乙醚乙酯

采用液相沉积法制备了由分子筛负载TiO2/SO4^2-的固体超强酸催化剂，考察了该催化剂对乙二醇单乙醚与乙酸酯化的反应条件：反应物醇酸摩尔比1：1.3，催化剂用量5％（以乙二醇单乙醚质量为基准），催化剂活化温度550℃，并以此条件合成了乙二醇单惭醚乙酯，产率为84.6％。