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采用常规的H2S/H2混合气硫化方式和硫粉改性的硫化方式对15%(w)Mo/Al2O3和20%(w)Mo/25%(w)CeO2-Al2O3催化剂进行硫化处理,并考察了两种硫化方式处理的催化剂的耐硫甲烷化性能。实验结果表明,在600℃下,硫粉改性硫化处理的15%(w)Mo/Al2O3和20%(w)Mo/25%(w)CeO2-Al2O3催化剂上的CO转化率分别为60.3%和71.0%,而常规硫化方式处理的两种催化剂上的CO转化率仅为49.8%和61.2%,硫粉改性硫化的效果明显优于常规硫化。结合N2吸附-脱附、XRD、Raman光谱、XRF等表征手段对两种不同硫化方式处理的催化剂进行物相和结构分析的结果表明,两种硫化方式均能实现MoO3的完全转化,而硫粉改性的硫化方式可以促进Mo的硫化,提高n(S)∶n(Mo),使催化剂中出现晶态的MoS2。 相似文献
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《天然气化工》2017,(2):9-14
制备非Mo基的CeO_2-ZrO_2催化剂,在固定床反应器于650℃,3MPa,GHSV=5000h~(-1),V(H_2)/V(CO)=1.0且含有体积分数为0.6%的H_2S的合成气中考察催化剂制备方法、成分比例和热稳定添加剂(La、Mg、Y)对其高温耐硫甲烷化性能的影响。采用N_2物理吸附、H_2程序升温还原、X射线衍射对催化剂进行了表征。结果表明,共沉淀法制备的催化剂(CeO_2-ZrO_2)比浸渍法制备的催化剂(CeO_2/ZrO_2)的高温甲烷化活性高,稳定性好。XRD表征发现,共沉淀法制备的CeO_2-ZrO_2催化剂能形成类合金。共沉淀过程中添加La助剂有利于提高催化剂的热稳定性。 相似文献
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以仲钼酸铵(AHM)和硫粉为原料,利用热分解法制备了非负载型钼基催化剂,并考察了添加三种助剂对钼基催化剂耐硫甲烷化性能的影响。结果表明,添加Co助剂抑制了甲烷化反应活性,添加Zr、Al助剂既维持了催化剂原有活性又提高了催化剂的稳定性。进一步考察了不同Al2O3添加量对钼基催化剂反应性能的影响,发现m(Al2O3)/m(AHM)为0.2时所制备的钼基催化剂的稳定性最好。采用BET、XRD、TEM 技术对催化剂进行了表征,发现添加Al2O3可以提高MoS2的分散度,防止MoS2的聚集,这是导致催化剂稳定性提高的主要原因。 相似文献
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使用内循环式无梯度反应器 ,研究了QCS— 0 1耐硫变换催化剂 4 0MPa压力下的宏观反应动力学行为 ,按正交设计法 ,在 5 0 0~ 72 0K范围内测定了不同组成原料气的变换反应速率 ,采用线性回归法得出反应速率方程式的各参数。统计检验表明 ,该方程式可信度高 相似文献
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采用中和成胶法制备出不同组分的耐硫变换催化剂载体,考察制备工艺条件对载体性能的影响,从而开发研制出具有良好物性及热稳定性的载体。 相似文献
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以浸渍法制备得到的CeO2-Al2O3复合氧化物载体于500℃或700℃焙烧处理,浸渍Co和Mo物种后得到Co-Mo/(CeO2-Al2O3)催化剂前驱体,再于500℃或700℃进行焙烧处理得到催化剂。采用N2物理吸附、H2程序升温还原、X射线衍射及扫描电子显微镜对催化剂进行了表征,在固定床上于550℃,3MPa,5000h-1,n(H2)/n(CO)为1.0且含有H2S的合成气中对催化剂的甲烷化性能进行了测试。结果表明CeO2-Al2O3载体的焙烧温度对催化剂比表面积有较大影响,而催化剂表面Co与Mo物种的分散度主要受催化剂前驱体焙烧温度的影响。当CeO2-Al2O3载体于500℃焙烧催化剂前驱体于700℃焙烧后,Co与Mo物种的分散度最好,催化剂甲烷化活性最高。 相似文献
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Mo/Tio_2-Al_2O_3催化剂加氢脱硫性能的研究 总被引:4,自引:1,他引:4
在中压反应装置上以环己烷70w%、环己烯25w%和噻吩5w%混合液为反应物,考察了Mo/TiO_2-Al_2O_3催化剂的噻吩加氢脱硫(HDS)和环已烯加氢(HYD)活性。催化剂采用三种预处理条件:(1)400℃H_2S/H_2硫化;(2)500℃H_2还原;(3)不处理。结果表明,预硫化处理的催化剂活性最高,且HYD/HDS大于1。Mo/TiO_2-Al_2O_3的HYD和HDS的活性总是比Mo/Al_2O_2高。当TiO_2的含量超过单分子层时,不经任何处理的Mo/TiO_2-Al_2O_3催化剂就具有很高的HDS和HYD性能,表明TiO_2-Al_2O_3载体有显著改善Mo催化剂加氢脱硫性能的作用。 相似文献
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MoO_3/TiO_2-SiO_2催化剂的阈值效应 总被引:3,自引:0,他引:3
采用气相流动吸附法制备TiO2 /SiO2 复合载体 ,浸渍法担载一定量MoO3。用XRD、LRS和TPR等考察了MoO3在TiO2 /SiO2 表面的分散状态 ,中压固定床反应装置测定MoO3/TiO2 SiO2 、MoO3/SiO2 催化剂的噻吩加氢脱硫(HDS)、环己烯加氢 (HYD)和苯加氢 (BHD)活性。结果表明 ,(1 )TiO2 的加入有利于加强MoO3与载体之间的相互作用 ,促进MoO3在载体表面的分散 ,提高其分散阈值 ;(2 )当MoO3载量低于分散阈值时 ,其HDS、HYD和BHD活性随MoO3载量的增加而明显增大 ,但在高于分散阈值后 ,几乎保持不变 ,能明显体现负载型Mo催化剂在HDS、HYD和BHD反应中的阈值效应 ;(3 )MoO3 TiO2 /SiO2 催化剂的HDS、HYD和BHD活性都较MoO3/siO2 催化剂高 ,TiO2 能很大程度地改善MoO3/SiO2 催化剂的HDS、HYD活性。 相似文献
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用低硫原料气及含硫高、硫形态多的工业气体在改进后的钴系甲烷化催化剂上进行耐硫试验。结果证明,该催化剂既保持足够的甲烷化活性和选择性,且硫中毒失活速率常数小,耐硫性明显优于镍催化剂。 相似文献
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以γ-Al_2O_3为载体,NiO为活性组分,MgO和CeO_2为助剂,制备出完全甲烷化催化剂,考察了载体中Si物种,MgO和CeO_2助剂对催化剂活性的影响,并对甲烷化反应的工艺条件进行了优化。结果表明:添加MgO有利于提高催化剂的高温稳定性,添加CeO_2可以抑制CO加氢反应中积炭的产生;催化剂载体中Si物种的存在不利于甲烷化反应;甲烷化反应最佳反应温度为300℃,反应压力为3 MPa。 相似文献