磁性生物炭材料在含油废水处理中的应用研究

以天然废弃物柚子皮为原料,采用共沉淀法制备出磁性生物炭材料,考察了其处理模拟含油废水的性能,同时利用SEM、FT-IR和XRD等对其结构进行了表征。结果表明,所制备的磁性生物炭材料为柚子皮生物炭与Fe_3O_4的复合物,在这种复合物中Fe_3O_4得到均匀分布。该磁性材料为三维网状多孔结构,具有较大的比表面积与较好的磁性,易于分离和再生,有较好的除油性能与重复利用性能。在室温、反应时间为30 min、含油废水质量浓度为260 mg/L、磁性生物炭材料质量浓度为3g/L时,材料的除油率可达83.9%,材料对废水中油的去除是生物炭和Fe_3O_4协同作用的结果。     

新型油田污水除油剂的制备及性能研究

采用共沉淀法合成出Fe_3O_4/氧化石墨烯(GO)纳米复合材料,然后通过静电作用将聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA)修饰在Fe_3O_4/GO表面,制备出一种新型除油剂PDDA/Fe3O4/GO,并考察了Fe3O4与GO配比、p H、温度、反应时间和除油剂投加量等因素对除油效果的影响。实验结果表明:PDDA/Fe_3O_4/GO不仅除油性能良好,而且除油速度快;在室温20℃、反应时间10 min、投加质量浓度为300 mg/L的条件下,可将油田污水中的油降至50 mg/L以下。该除油剂具有制备方法简单、除油速度快、易于操作、可重复利用等特点,为油田污水处理提供了一种新的研究思路。     

异相类Fenton降解活性艳橙X-GN研究

以偶氮染料活性艳橙X-GN作为降解对象,以共沉淀法制备纳米四氧化三铁颗粒(Fe_3O_4NPS)为催化剂,并构建了高效Fe_3O_4NPS/H_2O_2异相类Fenton体系用于对活性艳橙X-GN降解的降解。实验结果显示:在[Fe_3O_4NPS]=500 mg/L,[H_2O_2]=5 mmol/L和pH=7的条件下,Fe_3O_4NPS/H_2O_2反应体系对活性艳橙X-GN的降解率高达84. 8%,矿化率也达到56. 09%。这表明此体系在中性条件下也能够达到较为理想的降解效果,有效拓宽了Fenton反应pH范围。另外,该反应体系的铁离子的溶出浓度为0. 231 mg/L,有效减少铁泥产生,材料具有一定稳定性。     

强界面活性聚季铵盐清水剂的合成及性能评价

以Fe SO_4·7H_2O和Fe Cl_3·6H_2O为原料合成纳米级Fe_3O_4,再依次与硅酸钠、3-氨丙基三乙氧基硅烷进行包覆,合成纳米磁性氧化铁即Fe_3O_4-Si O_2-NH_2,最后通过聚季铵盐与纳米Fe_3O_4-Si O_2-NH_2进行化学反应包覆负载,合成强界面活性磁性聚季铵盐清水剂,并用于处理油田含聚污水,结果表明,在p H=7,温度为60℃,停留时间10 min,强界面活性聚季铵盐清水剂投加质量浓度为250 mg/L的条件下,含聚污水的除油率为90%,处理后含油悬浮物凝结上浮速度快。     

Fe_3O_4/三维石墨烯非均相Fenton催化降解酸性红B

采用原位氧化还原法制备了三维石墨烯负载型Fe_3O_4(Fe_3O_4/3D GN)非均相Fenton反应催化剂,对其进行了表征,并用于酸性红B染料废水的Fenton氧化降解。表征结果显示:制备的Fe_3O_4/3D GN具有相互贯通的独特三维网状结构,Fe_3O_4纳米颗粒均匀分散在石墨烯片层中。实验结果表明:Fe_3O_4/3D GN具有较高的催化活性和稳定性。Fe_3O_4/3D GN非均相Fenton催化降解酸性红B的最佳工艺条件为:H2O2投加量0.67 m L/L,催化剂投加量1 g/L,初始溶液pH为6。在此最佳工艺条件下反应30 min,酸性红B染料废水的脱色率达到95.64%。     

一锅法和两步法合成磁性羟基磷灰石重金属吸附材料的研究

分别采用一锅法和两步法工艺制备了磁性羟基磷灰石复合材料(HAP/Fe_3O_4复合磁性材料)。通过X射线衍射(XRD)对两种方法合成的HAP/Fe_3O_4复合磁性材料进行微观结构表征与分析,并研究了HAP/Fe_3O_4复合磁性材料对Cd~(2+)的吸附性能。结果表明:羟基磷灰石均匀负载在Fe_3O_4微粒表面,HAP/Fe_3O_4复合磁性材料对Cd~(2+)的吸附性能比HAP明显提高,且一锅法合成的HAP/Fe_3O_4复合磁性材料中HAP在Fe_3O_4表面分布更均匀,更牢固,且比表面积更大,较两步法好,具有更好的磁分离能力。随着Cd~(2+)初始浓度由0. 02 mg/L增大到0. 1 mg/L,去除率均呈下降趋势,吸附量呈上升趋势,当Cd~(2+)初始浓度为0. 1 mg/L时,一锅法制得HAP/Fe_3O_4复合磁性材料对Cd~(2+)的去除率在90%以上,其吸附量较HAP吸附量提高30%以上,两步法制得HAP/Fe_3O_4复合磁性材料对Cd~(2+)的去除率在85%以上,其吸附量较HAP吸附量提高了20%以上。HAP/Fe_3O_4复合磁性材料在外加磁场的作用下具有良好的分离回收和循环利用性能,是一种潜在的重金属高效吸附材料。     

GO/Fe_3O_4/ZnO的制备及其光助Fenton降解苯酚

采用水热法制备了GO/Fe_3O_4/ZnO复合材料,并用SEM、FT-IR、XRD等手段对其进行了表征。以苯酚为降解目标,探讨了GO/Fe_3O_4/ZnO复合材料用量、H_2O_2投加量、苯酚浓度和pH等因素对降解苯酚效果的影响。实验结果表明,在GO/Fe_3O_4/ZnO投加量为200 mg/L,H_2O_2投加量为12 mmol/L,pH=7.2的条件下,利用该复合材料对苯酚质量浓度为88.85 mg/L的油田污水进行光催化Fenton降解,60 min后,苯酚降解率可达98%。     

三种不同方式制备纳米磁性Fe_3O_4颗粒及光催化性

笔者采用了3种不同方式制备了磁性纳米Fe_3O_4颗粒,以光催化降解亚甲基蓝和罗丹明溶液为模型反应,对其光催化活性进行了探讨。试验制备出来的纳米Fe_3O_4颗粒具有良好的磁性能,且不同的方法制备出的纳米Fe_3O_4颗粒的光催化活性不同。用水解法制备出的纳米Fe_3O_4颗粒的光催化活性最差,无降解发生;用低温相转化法制备出的纳米Fe_3O_4颗粒的降解性能比较好,降解率达到70%～80%;共沉淀法制备出的纳米Fe_3O_4颗粒最好,粒径最小,其降解率高达96%。共沉淀法制备出的纳米Fe_3O_4颗粒具有磁性的特点,也易于分离回收,具有良好的应用前景。     

Fe_3O_4-H_2O_2类Fenton法降解亚甲基蓝

以Fe Cl_3·6H_2O和Fe SO_4·7H_2O为原料,氢氧化钠溶液为沉淀剂,制备了磁性Fe_3O_4粒子。采用XRD、SEM方法表征,并研究了Fe_3O_4粒子对亚甲基蓝的降解作用。结果表明,Fe_3O_4粒子平均粒径为5μm,以Fe_3O_4-H_2O_2组成类Fenton反应体系降解10 mg/L的亚甲基蓝溶液,当溶液p H值为3,浓度3%的H_2O_2用量为4 m L和0.2 g Fe_3O_4粉末,9 h内亚甲基蓝的降解率可达98.69%。     

Fe_3O_4@SiO_2@TiO_2-AC光催化降解水源水中腐殖酸

采用共沉淀法耦合溶胶-凝胶法制备了核壳结构的磁性颗粒Fe_3O_4@SiO_2@Ti O_2,将其负载在活性炭(AC表面,制得新型光催化剂Fe_3O_4@SiO_2@Ti O_2-AC。采用SEM、FTIR、XRD、VSM对材料进行表征,并探究该催化剂对水中腐殖酸(HA)的去除效能。结果表明,以400 W高压汞灯作为光源,投加量为200 mg/L时,60 min内对初始质量浓度为5 mg/L、pH为7的含HA水样去除率可达96.1%。Fe_3O_4@SiO_2@Ti O_2-AC对HA的光催化降解符合LangmuirHinshelwood(L-H)动力学模型。Fe_3O_4@SiO_2@Ti O_2与AC存在协同作用,可有效增强复合光催化剂的催化效能。材料具有较好的催化稳定性,5次重复使用后,对水样中HA的去除率仍能达到84.7%。     

pH敏感型纳米粒子的制备及其对含油污水的净化

首先采用共同沉淀法制备了Fe_3O_4磁性纳米粒子,再通过正硅酸四乙酯水解包覆在其表面形成SiO_2壳层,最后将硅烷偶联剂KH-550在Fe_3O_4@SiO_2上进行接枝改性,得到了表面氨基功能化的磁性纳米粒子(A-MNPs)。通过TEM、FTIR、VSM对纳米粒子的微观形貌、化学组成、磁学性能进行了测试,并将其应用于油田含油污水的净化处理。结果显示:表面氨基化的结构使A-MNPs具有pH敏感性,因此可通过改变pH实现A-MNPs的重复使用,当pH=4时A-MNPs达到最佳除油效果。当A-MNPs浓度为200 mg/L时便可将模拟含油污水透光度提高到99.4%;500mg/L的A-MNPs重复使用10次后仍可使净化后含油污水的透光度保持在80%以上;A-MNPs对由不同浓度的氯化钠、高岭土、乳化油、部分水解聚丙烯酰胺(HPAM)组成的多种模拟污水也有较好的净化效果,375 mg/L的A-MNPs可使含油质量浓度10 g/L复杂模拟污水透光度达到86.5%以上。     

撞击流-旋转填料床制备纳米Fe3O4颗粒及其对重金属离子的吸附性能

FeCl2×4H2O和FeCl3×6H2O为原料、NaOH为沉淀剂,采用撞击流-旋转填料床制备Fe3O4纳米颗粒,考察了超重力因子、液体流量和反应物浓度对Fe3O4颗粒粒径的影响及其对Pb(II)和Cd(II)的吸附性能. 结果表明,随超重力因子、液体流量及反应物浓度增加,Fe3O4颗粒的粒径减小,最佳制备条件为超重力因子65.32、液体流量60 L/h及FeCl3×6H2O浓度0.321 mol/L,该条件下所制超顺磁性单分散Fe3O4纳米颗粒的平均粒径约为10 nm,饱和磁化强度为60.5 emu/g. Fe3O4纳米颗粒对Pb(II)和Cd(II)吸附过程符合Langmuir吸附等温模型,计算的最大吸附容量分别为30.47和13.04 mg/g.     

表面改性磁种-磁滤技术处理含油废水的研究

将表面改性后的磁粉,磁性颗粒分别作为磁种和磁滤材料,以出水含油量、除油率为试验指标,采用磁种-磁滤技术处理江苏油田废水.试验结果表明,经改性后的Fe3O4磁种粒度小、比表面积大,与油滴的吸附亲和力增强,且包覆在Fe3O4表面的偶联剂能阻止Fe3O4微粒聚结,减缓沉降速度,从而提高除油效果.当进水含油量为140.3mg/L,磁种投加量300mg/L、搅拌强度250r/min,搅拌时间20min、磁滤速度25m/h、磁感应强度0.0839T时,出水含油量降为19.8mg/L,除油率迭85.9%.     

微波/催化剂/H2O2降解酸性红B的研究

以颗粒活性炭为载体,分别负载Fe3+、Cu2+或Fe3+-Cu2+制备出催化剂,采用微波/催化剂/H2O2工艺对酸性红B进行降解研究,并考察了各种因素对酸性红B降解效果的影响。研究结果表明,活性炭负载Fe3+-Cu2+型催化剂对酸性红B的处理效果最好,适宜的Fe3+、Cu2+负载量均为1.0%;对于100 mL初始质量浓度为100 mg/L的酸性红B模拟染料废水,适宜的处理条件为初始pH=3、催化剂投加量0.1 g、H2O20.05 mL、微波功率300 W。在此条件下处理4 min后酸性红B去除率超过99%,说明微波/催化剂/H2O2工艺能够有效去除酸性红B。     

混凝+铁炭微电解/H2O2+活性炭处理化学清洗废水

利用混凝+铁炭微电解/H2O2+活性炭吸附法对高浓度的化学清洗废水进行联合处理,同时简单分析了反应机理及影响因素。通过实验确定了混凝最佳条件(pH=8、PAC投加量为50 mg/L、PAM投加量2 mg/L、沉淀时间40 min),铁炭微电解/H2O2最佳条件〔pH=2、(Fe+C)总投加量60 g/L、m(Fe)∶m(C)为1∶1、H2O2投加量4 mL/L、反应时间60 min〕,活性炭吸附最佳条件(吸附时间120 min、pH=6、活性炭投加量20 g/L)。结果表明,在上述最佳工艺条件下对化学清洗废水进行处理,COD去除率可达98%以上,达到国家一级排放标准(GB 8978—1996)要求。     

Fe3O4/δ-MnO2纳米片的制备及其对 亚甲基蓝的吸附研究

采用拓扑氧化法制备δ-二氧化锰六边形纳米片,通过共沉淀法控制pH=10,使Fe2+与Fe3+发生共沉淀形成四氧化三铁沉积于δ-二氧化锰纳米片表面,形成Fe3O4/δ-MnO2磁性六边形纳米片。研究了铁用量对Fe3O4/δ-MnO2结构和晶相的影响。利用X射线衍射（XRD）、场发射扫描电子显微镜（FESEM）等技术手段对其进行表征分析。研究了Fe3O4/δ-MnO2磁性纳米片对亚甲基蓝溶液的吸附行为,系统分析了吸附剂用量、亚甲基蓝初始浓度和吸附时间对吸附效率的影响。Fe3O4/δ-MnO2六边形纳米片尺寸大小均一,边长约为100 nm。该材料对亚甲基蓝表现出良好的吸附性能,当吸附时间为1 h时吸附量约为2.7 mg/g,去除率约为86.3%。     

纳米Fe3O4对沼液MFC产电特性与有机物降解影响

为了提高微生物燃料电池（MFC）对沼液中有机质的降解和产电效率，将纳米Fe3O4与MFC结合，对比研究了纳米Fe3O4以Fe3O4@生物炭和Fe3O4@碳毡两种不同介入方式对MFC性能的影响。结果表明，两种方式均可成功启动MFC，且产电效率远高于无纳米Fe3O4介入的空白实验，最高电压分别为699和707 mV，最高电压均持续时间长达10 d。Fe3O4@碳毡与Fe3O4@生物炭介入下MFC最大功率密度分别为700和578 mW/m2，相较于未使用纳米Fe3O4的MFC提高了43%和31%。将Fe3O4@碳毡作为阳极电极得到的化学需氧量（COD）降解率最高，为51.76%；直接投加Fe3O4@生物炭对NH4+-N的降解影响最大，投加Fe3O4@生物炭后NH4+-N含量由（6800.14±57.86） mg/L降至（689.14±37.29） mg/L，NH4+-N降解率达到89.87%。纳米Fe3O4参与的MFC微生物群落结构合理，两种介入方式均刺激了主要水解细菌梭菌纲（Clostridia）的生长富集。随着纳米Fe3O4的位置变化，Clostridia的相对丰度在以Fe3O4@生物炭和Fe3O4@碳毡介入的MFC中分别达到61.11%、50.98%。二者的电活化细菌中β-变形菌纲（Betaproteobacteria）含量最高，并且在反应后碳毡上发现了反硝化细菌芽孢八叠球菌属（Sporosarcina）。     

共沉淀法合成小粒径单分散Fe3O4纳米颗粒

研究以FeSO4·7H2O和FeCl3·6H2O为原料,NH3·H2O作为沉淀剂,采用共沉淀法制备纳米Fe3O4颗粒,利用IR（红外光谱）、XRD（X射线衍射）等表征手段对割得的纳米颗粒进行了表征。结果表明：制备的纳米Fe3O4粒子粒径较细,且粒径分布较窄。据此找出制备纳米Fe3O4粒子的最佳实验条件为：铁盐溶液浓度为0．5mol／L,沉淀剂溶液浓度为0．2mol／L,Fe^2＋：Fe^3＋：OH^-=1．00：1．00：6．00,反应温度为30℃。制备纳米Fe3O4粒子粒径在10-20mm,且分散性较好;通过XRD谱图可以得出产物为具有立方晶系的纳米Fe3O4粒子。     

Fe2+协同H2O2/O3氧化降解水中邻苯二甲酸二甲酯

采用Fe2+协同H2O2/O3氧化处理水中的邻苯二甲酸二甲酯(DMP),研究表明Fe2+的存在消除了H2O2对O3的抑制作用,并使H2O2/O3对DMP的去除率大幅提高了31.75％.DMP质量浓度为50 mg/L、初始pH为10、H2O2投加量为0.049 mol/L、O3投加量为1.82 g/h、Fe2+投加量为0...