CoFe2O4@MIL-100(Fe)复合催化剂活化Oxone降解金橙Ⅱ废水的研究

利用溶剂热法合成CoFe₂O₄@MIL-100(Fe)复合催化剂,并采用扫描电镜、红外光谱等对其进行表征。以CoFe₂O₄@MIL-100(Fe)为催化剂,活化Oxone降解金橙Ⅱ,考察了MOFs包覆情况、污染物初始浓度、pH、氧化剂浓度、催化剂投加量等因素对其降解率的影响。加入CoFe₂O₄@MIL-100(Fe)、增加氧化剂的用量、保持弱酸性条件均可以显著提高金橙Ⅱ的降解率。     

Fe3O4/SnS2的制备及其催化性能研究

为提高Fe₃O₄的类芬顿效果,基于光助类芬顿催化氧化技术,在共沉淀法制备Fe₃O₄的基础上采用醇热法制备能高效降解亚甲基蓝的Fe₃O₄/SnS₂催化剂。建立了以Fe₃O₄/SnS₂为催化剂的光助类芬顿催化氧化体系,分析不同制备及降解条下Fe₃O₄/SnS₂的类芬顿活性,并通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等对Fe₃O₄/SnS₂材料进行表征。结果表明：当Fe₃O₄和SnS₂物质的量比为1∶1时,Fe₃O₄/SnS₂的催化效果最好;亚甲基蓝溶液pH为3.0、Fe₃O_...     

CuCr2O4催化剂形貌特征与其SCR脱硝性能的关系

分别制备形貌为多面体状、颗粒状、球状的尖晶石型CuCr₂O₄催化剂,测试对比不同形貌CuCr₂O₄催化剂的SCR脱硝性能. 结果表明,多面体状CuCr₂O₄的催化活性最好,且在157 ℃时脱硝效率达到50%,在225~320 ℃脱硝效率超过99%,具有良好的抗硫、抗水性能. 脱硝活性由大到小依次为多面体状CuCr₂O₄、颗粒状CuCr₂O₄、球状CuCr₂O₄. 采用表征技术分析微观形貌对CuCr₂O₄脱硝性能的影响. N₂吸附-脱附结果显示,多面体状CuCr₂O₄具有最大的比表面积(25.5 m²/g)和最大的孔容积(0.154 cm³/g);X射线光电子能谱(XPS)结果显示,多面体状CuCr₂O₄相较于其他形貌拥有更高比例的表面活性氧(49.5%)和Cu⁺(16.2%);NH₃-程序升温脱附(NH₃-TPD)结果显示,多面体状CuCr₂O₄拥有最高表面酸浓度(0.12 mmol/g)及酸强度;H₂-程序升温还原(H₂-TPR)结果显示,多面体状CuCr₂O₄表面活性物种最易还原且数量最多(3.69 mmol/g),使得SCR反应在低温段更易进行. 多面体状CuCr₂O₄的高表面酸性与氧化还原性,使其具有良好的脱硝性能.     

用环境友好催化剂合成乙酸环己酯的研究

阐述了以SO₂^-4 -TiO₂/Al₂O₃ 固体超强酸为催化剂, 以乙酸和环己醇为原料合成乙酸环己酯, 探讨了影响酯化反应的各种因素, 得出了酯化反应的最佳合成条件:催化剂的焙烧温度为500 ℃, n(乙酸)∶n(环己醇)为2.0 ∶1 , 催化剂质量为2 .0 g , 带水剂环己烷15 mL , 反应时间2 h 。在最佳合成条件下, 酯收率达到94 .1 %。     

NiCo2O4/Ru复合催化剂的制备及锌空电池的应用

以六水合硝酸镍（Ni(NO₃)₂·6H₂O）为镍源、六水合硝酸钴（Co(NO₃)₂·6H₂O）为钴源、尿素为沉淀剂,采用水热法制备NiCo₂O₄纳米棒,然后浸渍还原RuCl₃,得到了NiCo₂O₄/Ru复合催化剂。利用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）等测试技术,对复合催化剂的物相、形貌进行了表征。通过线性扫描伏安法（LSV）、电化学阻抗谱（EIS）等电化学测试手段,对催化剂的氧还原反应（ORR）和析氧反应（OER）的催化性能进行了研究。将NiCo₂O₄/Ru复合催化剂作为正极组装锌空电池,使用蓝电电池测试仪评价了其开路电压、充放电性能和循环稳定性等指标。结果表明,NiCo₂O₄/Ru复合催化剂在电流密度为10.0 mA/cm²时,析氧过电位为420 mV,氧还原半波电位为0.77 V,且具有较高的ORR/OER双功能催化活性;由NiCo₂O₄/Ru复合催化剂组装的锌空电池开路电压为1.37 V,峰值功率密度为143 mW/cm²,且能稳定循环50 h。     

典型煤灰组分与热解产物相互作用的研究

以CaSO₄、Fe₂O₃作为煤灰典型组分,开展典型煤灰组分与热解产物(热解气、半焦)相互作用的实验研究,并针对一些新反应、新结论利用HSC进行热力学验证.结果表明,热解温度范围内热解还原气(H₂、CO)与CaSO₄或Fe₂O₃发生氧化还原反应,降低了H₂和CO浓度,升高了CO₂浓度.半焦与CaSO₄或Fe₂O₃混合物在高温下逸出大量CO和CO₂.结合热力学分析,可以推断固体碳基还原剂被CaSO₄或Fe₂O₃大量氧化成CO和CO₂,且随着温度的升高,气体产物中CO比例逐渐增加,而CO₂比例一直下降.此外,实验及热力学研究均证明Fe₂O₃氧化活性高于CaSO...     

汽车尾气中碳烟在钛酸钾上的催化氧化性能及动力学研究

采用溶胶-凝胶法合成了K₂ T_i4O₉ , K2 Ti₆O₁₃ 和K₂ Ti₂O₅ 钛酸钾型催化剂。利用X 射线衍射 (XRD)、智能重量分析仪(IGA)等手段进行了表征, 同时采用固定床对钛酸钾催化脱除柴油机尾气中碳烟颗粒的性能进行了测试, 并对钛酸钾催化氧化碳烟的动力学进行了研究。结果表明, 钛酸钾与传统催化剂相比具有更高的碳烟颗粒氧化性能, 在松散接触下依然能保持良好的活性, 且钾钛物质的量比为1 ∶1 的钛酸钾催化剂的脱除碳烟颗粒的效果最好。钛酸钾作用下碳烟的氧化为一级动力学反应, 且所建立的碳烟燃烧动力学方程与实验数据拟合较好。     

等离子体辅助制备的Co3O4光催化甲苯净化性能研究

等离子体改性是提高催化材料性能的有效途径。利用水热法合成了Co₂(OH)₂CO₃前驱体，通过氧气低温等离子体技术，制备了表面改性的Co₃O₄催化剂(Co₃O₄-P)，并对其进行了XRD、O₂-TPD、H₂-TPR、SEM、TEM、XPS、FTIR、Raman和UV-Vis等表征。结果表明，等离子体处理可以降低Co₃O₄中Co元素的平均价态，在其表面形成更多的缺陷点位，降低Co₃O₄的Co-O键能，增强其低温还原性能；在全太阳光谱的光强为776 mW/cm²、反应空速为30 000 mL/(g·h)、甲苯质量分数为500μg/g的测试条件下，Co₃O₄-P的甲苯降解率为100.0%,其值约为通过焙烧法制备的Co₃O     

修复多环芳烃污染地块的土壤氧化剂需求量

为了解化学氧化剂在多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)污染土壤修复过程中的添加用量,分别选用KMnO₄、Na₂S₂O₈和H₂O₂为氧化剂,以中国成都市4个石油化工厂区表层土壤为研究对象,考察了3种氧化剂的反应动力学规律和在不同场地条件下的土壤氧化剂需求量(soil oxidant demand,SOD)及影响因素．结果表明,KMnO₄和H₂O₂在反应1 d内迅速消耗,反应1 d后消耗速率迅速下降,Na₂S₂O₈在反应中的消耗速率则较为稳定,3种氧化剂的反应规律基本符合1级反应动力学;当KMnO₄、Na₂S₂O₈和H₂O₂的施加剂量分别为1、2和12...     

Na对Fe-Zn催化剂结构及CO2加氢制烯烃的影响

二氧化碳加氢制备烯烃是实现二氧化碳转化的有效途径之一,二氧化碳先后通过逆水煤气反应和费托合成反应生成高附加值产品。铁基催化剂具有很好的逆水煤气以及费托合成活性,然而CO₂加氢制备烯烃过程中存在多种副反应,导致烯烃选择性较低。如何提高铁基催化剂性能成为工业化的重要问题。通过定量浸渍法制备一系列不同Na含量的Fe-Zn催化剂,采用稳态反应速率测定、原位X射线光电子能谱(In-situ XPS)、原位X射线衍射(In-situ XRD)以及原位漫反射红外傅里叶变换光谱(In-situ DRIFTS)技术,探究碱金属Na对铁基催化剂结构及CO₂加氢直接合成烯烃活性的影响。研究发现：在Fe-Zn催化剂CO还原过程与CO₂加氢反应过程中,碱金属Na的引入导致Fe₃O₄含量降低,Fe₅C₂含量提高,表明碱金属Na有利于Fe₅C₂生成,同时XPS结果表明Na与Fe₅C₂     

氨基酸DES催化3-苯基环丁酮的不对称Baeyer-Villiger氧化反应

以手性氨基酸与Br?nsted酸为原料合成了一系列新型酸性低共熔溶剂(DES)催化剂,以环境友好的H₂O₂为氧化剂,首次将DES应用于环酮的不对称Baeyer-Villiger氧化反应中。以3-苯基环丁酮为模板底物,探究了不同DES的催化活性,其中以L-亮氨酸(L-Leu)为氢键受体(HBA)、以H₃PO₄为氢键供体(HBD)合成的DES为最优催化剂。研究了HBA与HBD的比例、催化剂用量、氧化剂用量、反应温度、反应时间等对催化反应的影响。较佳条件：n(HBD)∶n(HBA)=4∶1,n(DES)∶n(H₂O₂)∶n(底物)=2.6∶7∶1,反应温度25℃,反应时间5 h。较佳条件下,苯基环丁酮转化率98.59%,苯基丁内酯产率78.08%,对映体过量百分数69.26%。水相中的DES经过干燥后可以重复使用,经过6次循环使用后催化活性有些许下降(DES在每次分离时有少量损失所致)。DES催化剂L-Leu/4H₃PO₄     

V2O5/g⁃C3N4催化剂的制备及其模拟油中硫化物的脱除

以三聚氰胺、偏钒酸铵、硼酸为前驱体,通过煅烧法制备V₂O₅/g⁃C₃N₄催化剂。采用XRD、FT⁃IR、XPS、SEM和BET等技术对催化剂的结构与形貌进行表征。以V₂O₅/g⁃C₃N₄为催化剂,乙腈为萃取剂,H₂O₂为氧化剂对模拟油中二苯并噻吩（DBT）的脱除进行考察。探究了反应温度、催化剂质量、萃取剂体积、n(H₂O₂)/n(S)以及不同硫化物等因素对脱硫效果的影响。在模拟油体积为5.0 mL、萃取剂乙腈体积为3.0 mL、n(H₂O₂)/n(S)=8、催化剂质量为0.02 g、反应温度为30 ℃和反应时间为60 min的最佳条件下,DBT的脱除率达到91.9%,经过5次催化剂再生后脱硫率仍可以达到85.7%。     

S、P、Si掺杂对钒钛催化剂活性物种状态调控及脱硝性能影响

依次采用溶胶?凝胶法和浸渍法制备了一系列S、P、Si掺杂的TiO₂载体和相应的VO_x/TiO₂催化剂,以提高催化剂的SCR性能。其中,S掺杂的VO_x/TiO₂催化剂具有最佳的中低温SCR性能和最宽的工作温度窗口。根据各种表征分析结果可知,掺杂元素通过促进VO_x团聚生成具有较高的SCR反应活性的聚合态VO_x;而S⁴⁺和Si⁴⁺取代TiO₂中的Ti⁴⁺生成了Ti-O-S和Ti-O-Si键,这使催化剂中产生了更多的低价态V(V⁴⁺+V³⁺)和表面化学吸附氧。两者协同作用可促进NO氧化生成NO₂,产生的NO₂可通过加速VO_x物种在Redox过程中的重氧化来参与快速SCR反应,进而提升VO_x/TiO₂催化剂的中低温脱硝性能。由于P掺杂的VO_x/TiO₂催化剂中产生了较多的磷酸盐,从而导致其氧化还原性能和中低温活性相对较低。S、P、Si掺杂虽然对催化剂的酸性性能产生了显著的影响,但这并不是影响催化剂SCR活性的决定性因素。     

熔喷非织造布用磁性Fe3O4@SiO2/PLA共混材料的性能分析

采用溶剂热法制备磁性四氧化三铁(Fe₃O₄)纳米粒子,随后利用改进的溶胶-凝胶法制备四氧化三铁与二氧化硅复合纳米粒子(Fe₃O₄@SiO₂),再以聚乳酸(PLA)为基体,通过熔融共混工艺制备Fe₃O₄@SiO₂/PLA共混材料。采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、差示扫描量热仪(DSC)、万能拉伸试验机、熔体流动速率仪(MFR)和振动样品磁强计(VSM)等对共混材料的形貌、结晶结构、热性能、力学性能、熔体流动速率和磁性能进行表征分析。结果表明：添加量为1%(以质量分数计)的Fe₃O₄@SiO₂纳米粒子可在PLA基体中均匀分散,与基体有良好的界面相容性。相比于纯PLA,Fe₃O₄@SiO₂/PLA共混材料的热性能变化不大,当Fe₃O_4<...     

α-Fe2O3的掺杂改性和降解性能

利用水热法制备α-Fe₂O₃,再以α-Fe₂O₃为活性组分,利用浸渍法制备Ag/α-Fe₂O₃、Al/α-Fe₂O₃、Zn/α-Fe₂O₃、Cu/α-Fe₂O₃催化剂,比较4种催化剂的催化活性,通过XRD、SEM、FT-IR等表征手段对Al/α-Fe₂O₃催化剂的结构和形貌进行分析,与纯的α-Fe₂O₃催化剂相比,负载铝的α-Fe₂O₃催化剂的催化活性更好,稳定性也更高。考察了Al掺杂量、煅烧温度、煅烧时间等制备条件对催化剂催化活性的影响,确定了最佳制备条件。结果表明:当Al掺杂量为40%,煅烧温度为700℃,煅烧时间为2 h,催化剂的催化活性最高,且Al/α-Fe₂O₃降解酸性大红符合伪一级动力学方程,催化剂在连续使用7次后,仍然保持较高的催化效果。     

磷钼酸根和金属/氢-氧-三苯基膦单元构筑的杂化材料

采用水热合成手段，以磷钼酸为多金属氧酸盐(简称多酸)建筑块，三苯基膦为有机配体，通过自组装的方式制备了一种无机-有机杂化化合物，通过X-射线单晶衍射技术确定其分子式为H₁₅{(PMo₁₂O₄₀)₂[MoO₄-(PPh₃)₄]₂[NaO₃-(PPh₃)₃][(H₂O-PPh₃)₃](化合物1)。该化合物是由[PMo₁₂O₄₀]^3-、[MoO₄-(PPh₃)₄]^2-、[NaO₃-(PPh₃)₃]^5-和H₂O-PPh_3<...     

基于Mn-MOF制备MeOx/MnOx催化剂的低温NH3-SCR活性研究

采用不同金属硝酸盐浸渍Mn-MOF前体制备一系列MeO_x/MnO_x(Me=Co,Cr)复合金属氧化物催化剂用于低温NH₃-SCR反应。分析金属掺杂和空速对锰基催化剂脱硝效率和N₂O生成量的影响。通过XRD、SEM、N₂吸附-脱附、XPS、H₂-TPR、NH₃-TPD等表征测试对制得的催化剂物理化学性质进行分析,结果表明,两种金属掺杂可不同程度上改善MnO_x脱硝性能和抗硫性能。与MnO_x催化剂相比,掺杂催化剂的外观呈现无规则的多孔结构。更大的比表面积为活性分子提供更多的活性位点,有利于脱硝反应进行。掺杂催化剂中Mn元素相以Mn₃O₄相为主,且峰强度较低,表明Mn元素相呈现高分散态。掺杂金属与锰氧化物产生相互作用,改变了锰元素的价态,提高了Mn⁴⁺和表面氧的含量。金属离子掺杂增强了催化剂的氧化还原性能,改善了MnO_x     

亚硫酸镁对NO2的液相吸收及产物离子分布

以亚硫酸镁模拟氧化镁湿法脱硫浆液对NO₂进行吸收,考察不同操作条件下的NO₂吸收效率及吸收液中主要离子的分布情况. 结果表明,O₂对吸收过程的影响很大,NO₂主要通过与SO₃^2?之间发生的链式反应在液相中产生SO₄^2?和NO₂^?,O₂会与NO₂发生竞争作用,极大地消耗了SO₃^2?,导致脱硝效率迅速下降. 抗氧化剂邻苯二酚的添加可以抑制SO₃^2?的氧化,且添加的浓度越高,抑制效果越好. 溶液的pH值主要通过影响S（IV）的存在形态来影响吸收反应,当pH值较低时,吸收反应的速率降低,且在酸性条件下,NO₂^?易发生歧化反应转化为NO₃^?. NO₂^?的累积将会在一定程度上降低NO₂的吸收,其他阴离子NO₃^?、SO₄^2?及Cl^?对NO₂的吸收无明显影响. 金属阳离子例如Mn²⁺及Co²⁺会加速SO₃^2?的氧化,在一定程度上影响NO₂的吸收.     

C-N共掺杂TiO2电极电解水产H2O2的催化机制(英文)

在两电子电解水产H₂O₂过程中,电极表面存在四电子和一电子水氧化等竞争反应,同时在强氧化环境中电催化剂会发生表面重构,这对其活性位点的解析带来了很大困难。本文基于Ti/TiO₂基电极,在空气、氮气或尿素不同环境煅烧后作为H₂O₂电催化剂,通过电化学测试评估其催化的活性与反应选择性;借助扫描电化学显微镜和XPS氩离子束溅射等手段,分析了电极表面形貌和电流变化,以及在深度上化学组分的演变。结果表明,Ti/TiO₂纳米管阵列作为基底,其与尿素共热解得到的羰基和吡咯氮官能团是电解水产H₂O₂的关键活性位点。研究结果为设计高效的H₂O₂电催化剂提供了新的借鉴。     

还原氧化石墨烯/四氧化三铁复合气凝胶的制备与染料吸附性能

为改进四氧化三铁（Fe₃O₄）复合材料吸附工业染料废水的性能,先制备了表面油酸修饰的Fe₃O₄,再以氧化石墨烯（GO）及表面油酸修饰的Fe₃O₄作为前驱物,通过水热法制备了还原氧化石墨烯/四氧化三铁（rGO/Fe₃O₄）复合水凝胶,最后冻干得到rGO /Fe₃O₄复合气凝胶。采用X射线衍射仪、扫描电子显微镜表征产物的微观形态和结构,并通过紫外-可见分光光度计对复合气凝胶对于亚甲基蓝染料（MB）的吸附性能进行研究。结果表明,rGO /Fe₃O₄复合气凝胶在微观上复合均匀,与单独的石墨烯和Fe₃O₄纳米粒子相比,rGO/Fe₃O₄复合气凝胶对MB染料的吸附性能更优,吸附能力达到108 mg·g^-1,而且rGO /Fe₃O₄复合气凝胶可以方便地从废水中移出进行重复使用。研究其吸附动力学和吸附等温发现,该复合气凝胶的吸附行为符合拟二级动力学方程和Langmuir吸附模型。