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针对基于过氧化氢的丙烯环氧化制备环氧丙烷(HPPO)工艺中试装置中钛硅催化剂的失活问题,对失活后的钛硅催化剂进行了再生研究,采用XRF、XRD、XPS、IR、Py-IR、TG、DTA方法对失活及再生前后的催化剂进行了分析表征。结果表明,反应过程中钛硅催化剂的孔道发生部分堵孔,导致活性有所下降,是其失活的主要原因。催化剂器内低温再生技术和焙烧再生技术效果相当,可以满足中试或工业化试验的要求。 相似文献
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采用水热法合成了TS-1分子筛,并在间歇反应器中研究了TS-1分子筛催化氯丙烯/H2O2环氧化反应.考察了TS-1分子筛的活性随其使用次数增加而变化的规律.采用焙烧法对失活的TS-1分子筛进行再生,并用XRD,SEM,FTIR方法对新鲜、失活及再生的TS-1分子筛进行表征.实验结果表明,失活的TS-1分子筛表面被覆盖,结晶度和骨架钛含量都有较大幅度的下降.再生TS-1分子筛的结晶度、骨架钛含量和催化性能恢复.失活的主要原因是反应物沉积和钛流失. 相似文献
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低温浆态合成甲醇催化剂的失活原因 总被引:2,自引:0,他引:2
提出了低温液相合成甲醇催化剂失活的主要原因是羰化催化剂甲醇钠的失活。原料中水和二氧化碳对甲醇钠的失活影响小于3%,反应中甲醇脱水的影响也不大。甲醇钠失活的主要原因是反应体系中的甲酸甲酯与甲醇钠发生副反应生成了甲酸钠,该副反应随反应温度的增加而增加,随甲酸甲酯浓度的增大而增大。 相似文献
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探索了改性 β沸石催化剂在合成二苯胺过程中的失活原因 ,对催化剂的再生工艺进行了研究。结果表明 ,催化剂失活的主要原因是催化剂积碳和高分子副产物碱性氮化合物堵塞催化剂孔道 ,催化剂经再生后活性及稳定性可恢复到新鲜催化剂水平 相似文献
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非临氢降凝ZSM-5分子筛催化剂的失活原因探讨 总被引:4,自引:0,他引:4
利用XRD、IR、TG—DTA、NH3-TPD、BET、N2吸附等技术,测试和表征新鲜的、失活的和再生后工业非临氢降凝ZSM-5分子筛催化剂的性能,并对上述几种催化剂进行活性评价,找出该催化剂失活的主要原因。经研究发现,非临氢降凝催化剂主要失活原因是积炭和原料杂质中毒,并由此引起催化剂比表面和孔隙率的变化;其中,积炭和有机硫、氮化合物的中毒使催化剂暂时失活,而重金属中毒使催化剂永久失活。探讨了在实验室利用马弗炉焙烧法对催化剂进行再生的过程,并由此提出了再生温度是影响催化剂烧炭、烧硫、烧氮过程以及再生后催化剂性能的主要因素。 相似文献
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Pd-Fe/α-Al_2O_3催化CO偶联制草酸二乙酯催化剂临氢失活研究 总被引:1,自引:1,他引:0
一氧化碳常压气相催化偶联制草酸二乙酯的反应中,由于氢的引入致使偶联反应催化剂Pd-Fe/α-Al2O3失活。研究了不同氢含量条件下催化剂失活以及失活催化剂再生规律,发现催化剂的失活为可逆的,且失活速率随原料气中氢含量的增加而加快。应用X射线光电子能谱、程序升温还原等方法对催化剂中Pd的形态变化进行了分析,发现临氢失活催化剂比反应后催化剂的Pd2+含量要低得多。结果表明,原料气中氢的存在抑制了二价钯的烷氧基中间体Pd(OC2H5)2在催化剂上的产生,从而抑制了草酸二乙酯的生成,导致了催化剂的失活。 相似文献
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选取乙酸作为生物质裂解油的模拟物,在600~900℃下进行蒸汽催化重整反应,研究了乙酸在Ni/Al_2O_3、Al_2O_3和Ni催化剂上的蒸汽重整行为。实验结果表明,在Al_2O_3催化剂中加入Ni可显著提高H_2收率,使反应向重整制氢的方向进行;在Ni/Al_2O_3和Al_2O_3催化剂上的乙酸重整反应中,通入蒸汽可提高H_2收率,而在Ni催化剂上的乙酸重整反应中,通入蒸汽对H_2收率影响不大。反应前后催化剂的BET和SEM表征结果显示,反应后催化剂的比表面积和孔体积明显降低,平均孔径增大,说明催化效率降低的原因是积碳覆盖了催化剂表面的活性位,堵塞了催化剂的孔道,特别是堵塞了微孔,导致催化活性逐渐丧失。 相似文献
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采用γ-Al2O3为载体通过浸渍法制备了AuCl3-CuCl2/γ-Al2O3催化剂,考察其对乙炔氢氯化反应的催化性能,并用比表面积及孔径分析、扫描电镜、能谱仪、傅里叶变换红外光谱、电感耦合等离子体原子发射光谱等表征方法对催化剂的失活原因进行分析。结果表明:在温度150 ℃、压力0.1 MPa、空速120 h-1、V(HCl):V(C2H2)=1.05的工艺条件下,乙炔转化率达到97% 以上,氯乙烯选择性达到99% 以上,但反应3 h后催化剂活性迅速降低;催化剂表面积炭为其失活的主要原因。将失活催化剂在空气氛围、500 ℃下焙烧1 h后,其活性基本能恢复至新鲜催化剂水平,说明该催化剂具有优异的再生性能。 相似文献
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分子筛重整催化剂Pt/HZSM-5积炭失活研究 总被引:1,自引:0,他引:1
以正辛烷为模型化合物,在固定床连续微型反应装置上进行分子筛重整催化剂的积炭失活试验。利用热重-差示扫描量热分析(TG-DSC)、低温氮吸附、X射线衍射(XRD)、氨程序升温脱附(NH3-TPD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、透射电镜(TEM)等技术,对新鲜剂和失活剂进行表征,研究了积炭量对催化剂物化性质的影响。结果表明:失活Pt/HZSM-5上的积炭主要为纳米管状积炭。积炭主要沉积在孔径小于4 nm的小孔内,造成催化剂比表面积和孔体积下降,平均孔径增大;同时发现ZSM-5的晶系由单斜晶系转变为正交晶系;积炭反应优先发生在强酸中心上,随积炭含量的增加,B酸和L酸中心大幅减少,尤以B酸中心更甚。 相似文献
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研究环己烯水合制备环己醇过程中HZSM-5催化剂的失活现象,通过FT-IR,XRD,ICP-AES和低温N2物理吸附等方法对失活催化剂结构进行表征,发现失活催化剂的分子筛骨架结构没有发生变化,极少的骨架脱铝并不是催化剂失活的主要原因,而形成的积炭有机物沉积在催化剂表面及堵塞孔道是导致催化剂失活的主要原因。通过FT-IR,TG-DTG,GC-MS等方法对积炭有机物进行分析,结果表明,积炭有机物主要成分是二聚环己基醚及烯烃低聚物;失活催化剂经适当方法再生活化后,仍具有较好的催化活性,可重复使用。 相似文献
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对在流化床反应器中生物油重组分模拟物(简称模拟物)与水蒸气催化重整制氢进行了研究。考察了温度、水蒸气与模拟物中C的摩尔流率之比(S/C)和模拟物的重时空速(WHSV)对催化重整制氢的影响。适宜的反应条件为:工业级镍基催化剂(w(NiO)=7.2%)200g、温度700℃、S/C=14、WHSV=0.6h-1、反应时间3h。在此条件下,H2产率、潜在H2(H2+CO)产率和总的C元素选择性达到最大值,分别为79.9%,86.0%,90.3%。SEM表征发现,烧结是造成催化剂失活的原因之一。 相似文献
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在流化床反应器中生物油轻组分模拟物催化重整制氢 总被引:2,自引:2,他引:0
对在流化床反应器中生物油轻组分模拟物(简称模拟物)与水蒸气催化重整制氢进行了研究。考察了温度、模拟物中H2O与C的摩尔流率之比(S/C)和模拟物的重时空速(WHSV)对催化重整制氢的影响。适宜的反应条件为:工业级镍基催化剂(w(NiO)=7.2%)200g、温度650℃、S/C=11、WHSV=0.7h-1、反应时间3h。在此条件下,H2产率、潜在H2(H2+CO)产率和总的C元素选择性达到最大值,分别为89.3%,94.8%,96.3%。SEM表征发现,烧结是造成催化剂失活的原因之一。 相似文献
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3-羟基丙醛加氢制1,3-丙二醇催化剂的失活研究 总被引:1,自引:0,他引:1
采用固定床连续流动反应器考察了Nj-M/HM催化剂在3-羟基丙醛两段加氢制1,3-丙二醇的一段加氢反应中的稳定性,利用X射线衍射、BET、热重-差热分析、电感耦合等离子体原子发射光谱、X射线荧光光谱和元素分析等方法对该催化剂的失活原因进行了研究。实验结果表明,在反应压力5.0 MPa、3-羟基丙醛液态空速2.0 h~(-1)、氢气与3-羟基丙醛摩尔比为8.0、反应温度50.0~72.0℃的条件下,催化剂连续运行3 300 h后失活。表征结果显示,催化剂失活后,分子筛骨架结构没有明显变化,比表面积和孔体积变化,表面有积碳且表面Nj物种有少量流失;催化剂失活的主要原因是低聚物的沉积,次要原因是表面活性组分Ni的流失。再生后催化剂的活性中心基本恢复到新鲜催化剂的水平。 相似文献