电沉积LEU UO_2靶件生产医用~(99)Mo的工艺研究

~(99)Mo是一种重要的医用放射性同位素。采用低浓铀(LEU)靶件生产裂变~(99)Mo是发展趋势。本工作进行了电沉积UO_2靶件制备、靶件溶解以及99Mo化学分离等工艺研究,确定了电沉积LEU UO_2靶件制备医用裂变99Mo的工艺流程。研究表明,于不锈钢管内壁上电沉积UO_2,在p H=7、电流0.5~2 m A/cm2、温度75~90℃、镀液中U浓度5 mg/mL条件下,经过约210 h电沉积,不锈钢管内壁上UO_2沉积层质量达到42 mg/cm~2;采用6 mol/L HNO_3溶解UO_2镀层。采用α-安息香肟沉淀法实现~(99)Mo与大量裂变产物的初步分离,采用阴离子交换法与活性炭色层法联用实现99Mo的纯化;纯化后的99Mo溶液中,杂质~(131)I、~(90)Sr、~(95)Zr、~(103)Ru、~(238)U活度与~(99)Mo活度比值分别为4.47×10~(-6)%、7.40×10~(-7)%、8.67×10~(-7)%、2.57×10~(-6)%、1.69×10~(-14)%,均小于《欧洲药典》规定值,满足医用要求。本工作建立了电沉积LEU UO_2靶件生产高纯医用裂变99Mo的工艺流程,为今后采用LEU技术生产医用裂变99Mo,进而实现其自主规模化生产打下了基础。     

裂变~(99)Mo生产工艺中~(131)I~-的去除

正当前,医用~(99) Mo主要从~(235)U裂变产物中提取。~(235)U裂变产物含有100多种核素,其中~(131)I(T_(1/2)=8.02d)裂变产额为2.84%,相对于~(99) Mo(T_(1/2)=2.747d),其半衰期较长。因而,在医用裂变~(99) Mo生产工艺研究中,~(131)I的去除是关键技术之一。中国原子能科学研究院正在进行低浓缩铀(LEU)生产裂变~(99) Mo的工艺研究,~(99) Mo的化学分离工艺为:用HNO_3溶解辐照过的铀靶件,首先采用α-安息香肟(α-BO)沉淀法从铀靶模拟溶解液中分离~(99) Mo,实现~(99) Mo与其他裂变杂质的分     

~(99)Mo衰变率的绝对测量

本文叙述了用4πβ-γ符合方法测量~(99)Mo-~(99m)Tc平衡体的绝对衰变率。着重讨论了~(99m)Tc的影响,给出了合理的实验条件和实验数据。用4πβ正比管测量~(99)Mo的半衰期为66.0±0.2小时。     

医用裂变~(99)Mo分离纯化工艺中~(131)I~-和~(131)IO_3~-的去除

为评价已建立的裂变~(99) Mo分离纯化工艺,即AgNO3沉淀法、α-安息香肟沉淀法、阴离子交换色层法与活性炭色层法联用工艺流程,对放射性碘的去除效果,本研究以~(131)I为放射性示踪剂,研究两种不同放射性碘化学形态~(131)I~-与~(131)IO_3~-在~(99) Mo分离纯化工艺中的行为及其去除效果。结果表明,对于~(131)I~-,AgNO3沉淀能够去除模拟溶液中98.2%~(131)I~-,α-安息香肟沉淀法分离~(99) Mo工艺能够去除97.9%~(131)I~-,AG1-×8树脂上阴离子与I~-发生交换可以除去Mo样品中~(99).9%的~(131)I~-,活性炭色层法通过吸附作用除去75%的~(131)I~-,最终~(131)I~-的累积去污系数为1.90×106,~(131)I~-的去除率大于~(99).~(99)%。对于~(131)IO_3~-,加入AgNO3对其去除没有影响,ɑ-安息香肟沉淀法能除去~(99)%以上的~(131)IO_3~-,AG1-×8树脂上阴离子与~(131)IO_3~-发生交换可以除去Mo样品中~(99).9%的~(131)IO_3~-,活性炭色层法能除去约70%~(131)IO_3~-,最终~(131)IO_3~-的累积去污系数为2.52×105,~(131)IO_3~-的去除率大于~(99).~(99)%。已建立的裂变~(99) Mo分离纯化工艺流程对~(131)I~-与~(131)IO_3~-均具有出色的去除效果。     

凝胶型~(99)Mo-~(99m)Tc发生器研究现状

与裂变型~(99)Mo-~(99m)Tc发生器相比,凝胶型~(99)Mo-~(99m)Tc发生器制备~(99m)Tc具有工艺简单、产生的放射性废物容易处理、对环境影响小等优点。本文主要论述了凝胶型~(99)Mo-~(99m)Tc发生器与裂变型~(99)Mo-~(99m)Tc发生器的区别,堆照生产~(99)Mo原料和凝胶材料的研究进展,凝胶结构以及凝胶组分等多种条件因素对凝胶型~(99)Mo-~(99m)Tc发生器性能的影响等,并对低比活度~(99)Mo生产~(99m)Tc的研究进展进行综述。     

~(99)Mo-~(99m)Tc平衡源中~(99m)Tc和~(99)Mo强度比测定

本文用4πβ-γ符合方法中的外推吸收法测定了~(99)Mo-~(99m)Tc平衡源中的总“β”强度,用准确标定过的~(99m)Tc标准源刻度好效率的S-80多道高纯锗γ谱仪测定平衡源中~(99m)Tc的绝对强度,从而测定了~(99m)Tc和~(99)Mo的强度比。结果为0.974±0.0023。并将结果和编评值比较,为~(99)Mo的绝对标定提供了~(99m)Tc的修正量为0.1088±0.0023的实测值。     

从铀和裂变产物中提取~(99)Mo和~(132)Te

本文介绍用氧化铝色层法直接从铀和混合裂变产物中提取~(99)Mo和~(132)Te的方法。提取的~(99)Mo和~(132)Te经过纯化后分别可以制成~(99m)Tc和~(132)I发生器。     

Study on Production Procedure of 1000 Ci Fission ~(99)Mo with Electroplating ~(235)UO_2 Target

正~(99)Mo is the most important medical isotope whose daughter is ~(99)Tc~m which plays a vital role in nuclear medicine.Medical diagnostic imaging techniques using ~(99)Tc~m account for over 70%of all nuclear medicine procedures.The current demand for ~(99)Mo is rough 600 000Ci(6 days)per year.Currently,the global sale of ~(99)Mo is over     

用于医用核素钼-99的制备方法

~(99)Mo的衰变子体核素~(99m)Tc是核医学中应用最为广泛的放射性同位素,其使用量约占所有放射性同位素的70%。基于对目前国内外~(99)Mo制备方法的文献调研,阐述了医用~(99)Mo的主要制备方法,包括反应堆生产~(99)Mo、加速器制备~(99)Mo和中子发生器制备~(99)Mo。从靶件形式与化学提取等方面重点分析了以高浓铀(HEU)或低浓铀(LEU)为靶材料,利用反应堆生产裂变~(99)Mo的方法。鉴于近年来使用加速器与中子发生器制备~(99)Mo的方法已取得了较大进展,本文亦对此进行了较详细的阐述,并对进一步的研究工作提出建议。     

同位素技术研究进展

<正>1核素制备研究为推进裂变~(99)Mo的生产工艺研究,继续开展LEU-Al合金靶件生产裂变~(99)Mo关键技术研究和铀箔靶件生产裂变~(99)Mo的工艺研究。为去除铅铋堆因中子辐照产生的~(210)Po,继续开展铅铋冷却剂中~(210)Po处理技术研究。为解决~(99)Mo分离新技术的关键问题,"功能性离子液体萃取分离~(99)Mo及其辐射稳定性研究"获得了基金的批准立项。     

~(252)Cf自发裂变中子诱发~(235)U裂变~(99)Mo累计产额测量

一、引言 裂变谱中子诱发~(235)U裂变~(99)Mo累计产额一直存在较大分歧。首先,苏联在五十年代测量的两个结果就相差8％。以后的测量结果虽然差距减小,但仍分为两组,彼此相差5％;一组接近苏联的高值6.4,另一组接近并稍低於热中子诱发~(235)U裂变的~(99)Mo累计产额6.14。在裂变产物产额的测量中,~(99)Mo往往被取作参考核,其产额数据的上述分歧,影响其他裂变产物产额的取值。因此,我们对其进行了测量。     

食品中微量~(99)Tc的分析方法研究

正针对食品样品中微量~(99) Tc的分析,建立了一种高效、定量分离~(99) Tc,并能有效除去电感耦合等离子体质谱测量过程中干扰~(99) Tc的钼、钌元素的方法。该方法采用聚乙二醇-4000涂覆的C18-U柱分离锝、钼和钌,用2mol/L碳酸钠溶液体系上柱后,用2mol/L碳酸钠溶液去除Mo和Ru,使用去离子水洗脱吸附在柱上的Tc。C18-U柱上Mo、Ru、Tc的淋洗曲线示于图1。该方法对~(99) Tc的平均回收率接近100%,钼的去污因子为1.3×10~4,钌的去污因子为6.2×10~3,极大地减少了钼、钌对     

二(2-乙基己基)磷酸酯从硝酸体系中萃取Mo(Ⅵ)

用低浓缩铀靶代替高浓缩铀靶辐照进行~(99)Mo的生产是一个必然的趋势,但采用低浓缩铀靶辐照后裂变体系的组成可能发生改变,从而影响~(99)Mo的分离提取过程。为此,本工作以低浓缩铀辐照后溶解的模拟溶液为研究对象,在U(Ⅵ)大量存在的情况下,考察了二(2-乙基己基)磷酸酯(P_(204))从硝酸体系中萃取Mo(Ⅵ)的行为,重点研究了不同Mo(Ⅵ)浓度下萃取时间、萃取剂浓度、硝酸浓度、温度、其他主要元素(Cs(Ⅰ),Zr(Ⅳ),Y(Ⅲ),Nd(Ⅲ),Al(Ⅲ))等因素对萃取的影响。实验结果表明,不同Mo(Ⅵ)浓度下,P_(204)-磺化煤油对硝酸体系中Mo(Ⅵ)的萃取行为相似;在相比为1时,φ=10%P_(204)-磺化煤油对Mo(Ⅵ)即有较好的萃取效果;硝酸浓度不大于2mol/L时分配比随着硝酸浓度的增加而减少,但硝酸浓度进一步增大时对萃取无显著影响;萃取反应的ΔH和ΔG均为负值,表明该萃取是一个常温下能自发进行的放热反应;溶液中U(Ⅵ)和本工作考察的其它主要元素存在及其浓度的改变不会显著影响P204对Mo(Ⅵ)的萃取行为,且采用P_(204)可将Mo(Ⅵ)与Y(Ⅲ)、Nd(Ⅲ)、Al(Ⅲ)选择性地分离。     

用聚酰胺树脂从~(99)Mo中提取~(99)Tc~m

固相分离材料是色层法从低比活度~(99)Mo料液中分离医用同位素~(99)Tc~m的关键。采用静态吸附和动态吸附淋洗实验,研究了聚酰胺树脂从~(99)Mo中吸附分离其衰变子体~(99)Tc~m的工艺,评价了其性能。结果表明:在NaOH浓度为3mol/L的钼酸钠溶液中,聚酰胺树脂能够在10s内选择性地吸附高锝酸根离子,并具有3.85mg/g的饱和吸附容量。2.0g装柱量的聚酰胺色层柱的漏穿体积约为70 mL,可用25 mL 3 mol/L NaOH溶液洗涤柱上残留的钼酸根离子,最后20mL水即可将吸附在聚酰胺色层柱上的锝淋洗下来。本研究为开发基于色层法的全自动~(99)Mo/~(99)Tc~m发生器装置提供了一种新型钼锝固相分离材料,其提取锝的淋洗效率为98%,洗脱液中钼的残留为0.6mg/L。     

~(99)Mo的裂变产额及产额分布的结构现象

我们多次测定了裂变谱中子引起~(235)U裂变中~(99)Mo的产额值Y_(fo)分别用放化法及Ge(Li)直接γ能谱法测定了绝对产额及与热中子裂变产额Y_(th)的相对比值R=Y_f/Y_(tho) 。其中,对~(99)Mo都得到R>1的结果,即裂变谱中子引起~(235)U中裂变时的~(99)Mo产额比热中子裂变的产额值高。这种在产额质量分布峰上的产额与入射中子能量有明显依赖、而且随能量而增高的现象是与以前实验及编评数据以及峰上产额值不随能     

Removal of ~(131)I~- in Production Process of Fission ~(99)Mo

<正>Currently,~(99) Mo for medical application is mainly extracted from ~(235) U fission products.However,there are more than 100species of nuclides in fission products.~(131)I is one of the fission products with half life of 8.02 dand yield of2.58%.Therefore,the removal of ~(131)I is crucial for the production process of medical ~(99) Mo.     

高浓铀靶裂变法生产钼-99发展的综述

随着放射性药物化学和核医学的快速发展,放射性诊断核素~(99m)Tc在临床的应用越来越广泛,从而使得当前全球对其母体核素~(99)Mo的需求量不断增加。目前高浓铀靶裂变法生产~(99)Mo仍是最广泛使用的方法。本文系统介绍了国内外采用高浓铀靶裂变法生产~(99)Mo的发展历史和生产工艺。     

Evaluation of ~(235)U Fission Product Yield Data and Study of the Dependence of Fission Yield Data on Neutron Energy

The ~(235)U(n,f) fission product yield data were evaluated for some important product nuclides ~(95)Zr, ~(99)Mo, ~(144)Ce and ~(147)Nd. The dependence of fission yield data on incident neutron energy was studied.     

用活性碳纤维从~(99)Mo中提取~(99)Tc~m

使用色层法从有载体~(99)Mo料液中提取医用同位素~(99)Tc~m是应对当前裂变~(99)Mo供应危机的新途径。本研究采用静态吸附实验和动态吸附淋洗实验,研究了利用活性碳纤维从~(99)Mo中吸附分离其衰变子体~(99)Tc~m的工艺和性能。结果表明:活性碳纤维可以在3mol/L NaOH体系的钼酸钠溶液中选择性吸附高锝酸根离子,静态吸附平衡时间约500s,吸附过程符合准二级动力学模型,饱和吸附容量为32.47mg/g。在动态吸附淋洗实验中,1.0g装柱量的活性碳纤维色层柱的漏穿体积为70mL,使用40mL水即可将活性碳纤维色层柱上吸附的锝淋洗下来。本实验结果表明,不使用有机溶剂即能用活性碳纤维色层柱完成钼和锝分离,锝的淋洗效率为98%,洗脱液中钼的残留为3.5mg/L。     

裂变产物~(99)Mo-~(99m)Tc发生器

本文记述了裂变产物~(99)Mo-~(99m)Tc发生器的研制过程。将从~(235)U裂变产物中经过氧化铝色层法和阴离子交换法分离纯化的无载体、高浓度的~(99)Mo进行消毒处理;然后,装入经过消毒处理的负载量为2毫克/克酸性氧化铝(pH=5—6)色层柱上制成发生器。~(99m)Tc的淋洗效率>90%,淋洗全峰体积<10毫升,淋洗全峰所需时间2—3分钟。