球磨制备C/CoPc复合材料电催化CO2还原反应

电催化CO_2还原(CO_2RR)可以将大气中的CO_2有效转化为CO或碳氢化合物等一系列增值化学品,可有效缓解温室效应导致的环境问题。酞菁钴(CoPc)因其优异的二氧化碳还原产物选择性,近年来被广泛应用于电催化CO_2RR反应中,然而,CoPc自身的不良导电影响了其催化活性。为此,选用CoPc及简单易得的乙炔炭黑(C)通过简便球磨法制备得到乙炔炭黑包裹的CoPc催化剂(CoPc/C),将其置于DMF中进行搅拌处理来制备CoPc/C_s。在0.1 mol/L KHCO_3中,CoPc/C_s表现出最好的电催化CO_2还原性能,其过电位低至190 mV,在-0.6～-0.9 V vs RHE的宽电势下CO的法拉第效率高于90%,为简便制备高性能酞菁类催化剂提供了一种新思路。     

CoPc/N-C催化剂的制备及CO2电催化还原

金属酞菁(MePcs)因其易得性和结构可调性被认为是一种很有前途的CO2减排催化剂.其中,酞菁钴(CoPc)基杂化材料用于电催化CO2还原(CO2-RR)近年来受到了广泛关注.通过制备简便的2-甲基咪唑锌盐MOF材料为前驱体,N2气氛下热解后的N-C作为载体,在DMF的超声作用下与CoPc混合制备CoPc/N-C.在三...     

CO_2电催化还原制烃类产物的研究进展

应用可再生能源驱动CO_2电催化还原制备燃料,是目前清洁能源发展最具前景的方向之一。本文综述了以气态烃类(CH_4、C_2H_4)为目标产物的CO_2电催化还原的研究进展,分别介绍了电催化材料、电解质溶液以及反应机理的研究现状。指出在水溶液电解质中,电催化材料需兼具烃类产物的高选择性与电化学析氢反应的抑制能力,Cu与Cu基材料是电催化材料的首选,Cu的氧化物由于其丰富的结构特征拓宽了电催化材料优选范围。水溶液电解质的性质会显著影响CO_2电催化还原产物的选择性;非水溶液或痕水溶液电解质由于可以显著抑制析氢反应,将会进一步拓宽电催化材料的优选范围。最后介绍了CO_2电催化还原机理研究的现状,指出原位电化学谱学方法的应用与CO_2电催化还原机理模型研究工作的开展,将成为人们深入认识以烃类为目标产物的CO_2电催化还原反应的关键,并有利于指导电催化材料与电解质材料的研究开发。     

中空碳基材料在电解水中的研究进展

氢能所具有的清洁、高能量密度特点,使其成为一种未来的理想能源。相较于石油、天然气等的热解制氢技术,利用可再生清洁能源进行电催化分解水制氢具有高效和清洁无污染的特点,且获得氢气产物纯度高,具备大规模发展的潜力。而在大规模水电解过程中,电催化剂是不可或缺的元素之一。它能有效地加速电解水在阴阳两极反应的动力学过程。传统的贵金属基催化剂具有良好的电催化析氢、析氧活性,但成本高昂、储量稀缺,从而限制了其规模化地推广及应用。开发新型高效廉价的非贵金属基电催化剂已成为时下研究热点。中空碳基纳米材料集成了中空材料和碳基材料的优势,作为电催化剂,在电解水方面有着潜在的应用价值。本文总结了近年来微纳米结构碳基中空材料作为新型电解水催化剂的研究进展,介绍了高效碳基中空析氧/析氢催化剂的设计原则和相应的设计策略,并对开发持久高效的中空碳基电解水催化剂进行了总结和展望。     

基于金属有机框架(MOFs)材料的光催化CO_2还原研究进展

为了构建可持续发展的碳资源循环网络,人们将目光投向了CO_2的存储和转换,目前主要的转换方式是光催化CO_2还原,但实现CO_2的转换需要相应的催化剂。金属有机框架(MOFs)具有大的比表面积、可调控的孔尺寸和形状,以及可修饰的孔壁官能团,因此,MOFs材料在催化领域得到了广泛的研究和应用。本文主要介绍了MOFs相关催化剂的制备,及其在光催化CO_2还原方面的应用,并对其存在的问题和解决策略进行了论述。     

多孔碳吸附分离CO_2研究进展

多孔碳材料由于其高比表面积、低密度、较高的热稳定性以及化学稳定性而被广泛应用于气体吸附、储存与分离、催化剂载体和电极材料等诸多领域,因此多孔碳材料成为研究人员关注的焦点。本文综述了活性炭、碳分子筛和碳纳米管等多孔碳材料对CO_2吸附分离性能的研究进展。还介绍了多级孔碳在吸附CO_2中的研究进展。指出了多孔碳材料作为CO_2的吸附剂的不足,并对CO_2吸附分离及其吸附剂的发展进行了展望。     

电催化还原二氧化碳制一氧化碳催化剂研究进展

电催化还原CO₂作为缓解能源危机和全球变暖的有效途径已成为催化领域的研究热点。然而,不同反应途径的氧化还原电位较为接近,使产物的选择性成为电催化还原CO₂所需解决的主要问题。迄今为止,在水性电解质中可实现CO₂选择性地转化为一氧化碳（CO）和甲酸（HCOOH）。本文简述了电催化还原CO₂制CO的机理,包括CO₂吸附过程、二电子转移过程和CO脱附过程。从贵金属的晶面设计、形貌调控和表面功能化对反应活性和产物选择性的影响,铁卟啉、钴酞菁和镍三嗪在还原CO₂为CO反应中的电子转移途径,非金属碳基材料中杂原子和碳基质间的耦合效应等方面,重点介绍了近年来贵金属催化剂、过渡金属络合物催化剂和非金属碳基材料催化剂的研究进展,总结了各类催化剂的优缺点。指出在三类电催化还原CO₂制CO的催化剂中,非金属碳材料具有较高的CO法拉第效率,尤其是非金属碳材料成本较低、制备简单、结构易调控,在电催化还原中具有潜在的应用优势,是有望实现商业化应用的新型催化剂的候选材料之一。     

电极对电化学处理废水效率及处理过程产气的影响

电极材料是影响电化学废水处理体系性能的关键因素之一。介绍了电极材料对电化学处理废水反应机制的影响,重点介绍了电极材料对电化学处理废水效率及处理过程产气的影响和电极的改性技术的研究进展。电极材料不仅影响电化学降解过程中的反应类型,而且影响直接电化学氧化和间接电化学氧化在整个电催化氧化作用中的比例、电化学处理废水效率,还影响电极表面的产气种类(如析H_2、O_2、Cl_2及产CO_2、N_2、NH_3等),并因此影响能耗;电极表面涂层的元素掺杂及添加中间层可以提高电极的电催化氧化性能。为电化学处理废水技术合理选择电极提供了技术参考。     

铜基催化剂电催化二氧化碳合成醇类研究进展

利用电催化方法还原CO2制备基础化学品,是当前清洁能源发展的方向之一.然而,在转化CO2为有价值的产品过程中,电催化材料面临的最大挑战是抑制析氢副反应的同时实现高效率、高选择性.铜基催化剂因其在电催化还原CO2过程中优异的催化性能而得到广泛关注.本文探究了CO2还原反应的基本原理,综述了以Cu基催化剂电化学还原CO2为...     

异质结构碳材料的金属空气电池应用研究进展

金属空气电池在可穿戴电子产品和能源储存领域中具有巨大的应用潜力,然而稳定性差和能量效率低的问题限制其性能的进一步提高。电化学氧还原反应（ORR）和氧析出反应（OER）对于金属空气电池的性能起着至关重要的作用。发展催化活性高、稳定性好的空气电极催化剂是未来的研究趋势。碳材料因具有导电性优异、结构多样等优势已被广泛用作金属空气电池的导电骨架支撑材料和电催化材料,成为研究的热点。对非金属原子掺杂碳材料、过渡金属及其衍生物掺杂碳材料以及单原子催化剂作为单功能或双功能催化剂的研究进行综述,着重介绍了其在金属空气电池中的应用,对空气电极催化剂存在的问题进行总结,并对未来的发展方向进行展望。     

木质素基碳材料催化剂的制备及应用研究进展

木质素具有三维网状苯环结构、来源丰富、含碳量高、官能团丰富可控等特点,是一种理想的碳材料前体。通过化学改性和微结构调控制备具有特殊功能的木质素基碳材料,其在能源催化转化、电化学储能和环境修复等领域应用广泛。本文介绍了木质素基碳材料催化剂的国内外最新研究进展,总结了木质素基碳材料催化剂的制备方法,重点综述了木质素基碳材料催化剂在氧化反应、氢解反应、酯化反应、水解反应、脱水反应、费托合成等热催化反应、电解水析氢和锌空气电池氧还原等电催化反应、有机污染物降解等光催化反应的研究进展,但如何构筑高效、稳定、廉价、可规模生产的木质素基碳材料催化剂仍然是一个具有挑战性的课题。文章总结：今后研究中应加强对木质素的基础化学结构和微结构调控、活性组分与木质素碳材料载体间的相互作用、木质素基碳材料催化剂在催化反应中的作用机理等的研究,更好地发挥其低成本、三维结构易成型和微结构可调控等优势,拓展木质素生物质资源的高值化利用领域。     

可控设计的Co-N/C电催化剂及其氧还原反应活性

能源问题是事关国家发展和安全的重大问题,氧还原反应作为燃料电池阴极半反应近年来成为能源和电催化领域的研究热点之一。通过利用2,9-二甲基-1,10-邻菲啰啉与钴离子的配位形成配合物,将该配合物与炭黑混合均匀,经过中温热解和浓硝酸氧化后得到钴、氮表面修饰的碳负载纳米催化剂Co-N/C。实验首先利用旋转圆盘电极和旋转环盘电极(RRDE)考察了催化剂在不同pH值下的电催化氧还原性能。电化学测试结果表明,在碱性条件下,该催化剂具有与商业Pt/C相近的4电子氧还原催化性能。随后,通过SEM、TEM、XPS、XRD和FT-IR等设备对催化剂进行表征,以揭示Co-N/C催化剂4电子氧还原催化活性增强的来源。运用功能化修饰策略调控碳材料表面的催化活性位点和碳的电子结构,克服了本征碳材料催化活性不高的缺陷,为设计新型非贵金属氧还原反应催化剂提供了一种新的思路。     

碳毡负载Sn气体扩散电极CO_2电化学还原性能

针对CO_2电化学还原中气体扩散电极可强化CO_2的传质,基于碳毡制备了负载锡-石墨烯催化层的新型气体扩散电极,研究了CO_2反应条件、电极厚度、催化剂载量及反应电位对CO_2电化学还原性能的影响。实验结果表明:与溶解态CO_2反应条件相比,采用气相CO_2反应条件电化学还原性能更好;一定范围内增加电极厚度和催化剂载量可以增加气-液-固三相反应界面,提升CO_2电化学还原性能;随着电解电位负移,甲酸产量增加,电流效率先增大后减小;实验中使用厚度为5 mm、载量为5 mg·cm-2的电极,在-1.8V(vs Ag/AgCl)条件下进行电化学还原时,平均电流密度为(12.79±1.27)mA·cm-2,甲酸电流效率达到最佳为41.55%±2.50%。     

木质素碳纳米材料制备及在催化中的应用研究进展

木质素是自然界储量丰富的可再生资源,含碳量高且具有三维网状结构和大量共轭结构。碳材料是一类具有极大应用价值的催化材料,特别是在电催化、热催化和光催化领域。以木质素为原料制备高活性的木质素碳基催化剂是实现木质素高附加值利用有效的途径之一。木质素碳催化材料研究涉及化学、化工和物理等多个学科领域,制备性能优异和稳定性良好的木质素碳基催化剂仍充满挑战。本文主要总结了木质素碳材料的制备研究进展,以及介绍了木质素碳材料在光催化、热催化和电催化等领域的应用研究现状。此外,还分析了当前木质素碳基催化材料存在的问题,并展望了未来的发展趋势和重点研究方向。     

铜基催化剂电还原CO2制乙醇的研究

综述了CO₂电化学还原为乙醇的反应机理及用于该反应的铜基催化剂研究进展,包括Cu单质、Cu-M合金、Cu基氧化物及其衍生物和Cu基复合材料;同时介绍了影响催化性能的主要因素,如催化剂粒径、催化剂形貌、电解液组成等,最后展望了Cu基催化剂在CO₂电化学还原为乙醇领域的研究前景,通过优化电极材料和探究金属与载体相互作用,同时结合理论计算来探明反应机理,将有助于开发更高效的电催化材料。     

电极改性强化微生物燃料电池产电同步降解有机污染物研究进展

微生物燃料电池(MFC)是一种利用微生物作为催化剂就能实现同步产电及降解有机污染物的绿色能源装置.电极作为MFC的重要组成部分,在提高污染物降解及产电能力方面发挥着至关重要的作用.介绍了MFC电极,主要包括碳基/合成材料修饰电极、导电聚合物/复合物修饰电极、金属/金属氧化物修饰电极及其他材料修饰电极及其最新研究进展,对MFC电极材料在废水处理领域的应用进行了展望.     

铜基材料电催化还原硝酸盐制氨研究进展

人类工农业活动导致环境中硝酸盐浓度升高,利用电催化技术将硝酸盐还原合成氨(NO₃RA)符合“双碳”政策,可达到去除硝酸盐污染和制备氨(NH₃)的双重目的。该文综述了铜(Cu)基材料电催化硝酸盐还原的反应机理,从反应机理角度分析了不同Cu基催化材料优势性能的起源。围绕Cu单原子、单金属Cu、Cu基合金、Cu基氧化物和Cu基金属有机框架材料的大量研究实例,对不同Cu基催化材料催化NO₃RA反应的性能进行归纳总结。通过对Cu基材料催化NO₃RA反应影响因素的分析,针对目前存在的问题展开探讨,以期为未来Cu基催化剂电催化NO₃RA反应的开发与实际应用提供参考。     

多孔铜电极催化CO_2合成碳酸二甲酯的研究

采用氢气泡模板法制备了多孔铜作为电催化还原CO_2的电极材料。通过控制电镀时间、电镀液中十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)的浓度及HCl的加入量实现了电极活性层厚度、孔径、孔隙率以及微观形貌的有效调节,并研究了其对CO_2电催化还原活性的影响。结果表明,电极层多孔铜厚度、孔径大小以及孔隙率对电极的催化活性有一定的影响,而多孔的形貌不是影响电极催化活性的关键因素。当电沉积时间为20 s、CTAB的加入量为10 mmol/L时,得到的孔隙率为60.261%的多孔铜电极具有最佳的CO_2电催化还原活性;将得到的多孔铜电极用于合成碳酸二甲酯(DMC),优化了DMC的合成反应温度及电还原电位。DMC产率在最优条件下可达到84%。     

多孔铜电极催化CO_2合成碳酸二甲酯的研究

采用氢气泡模板法制备了多孔铜作为电催化还原CO_2的电极材料。通过控制电镀时间、电镀液中十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)的浓度及HCl的加入量实现了电极活性层厚度、孔径、孔隙率以及微观形貌的有效调节,并研究了其对CO_2电催化还原活性的影响。结果表明,电极层多孔铜厚度、孔径大小以及孔隙率对电极的催化活性有一定的影响,而多孔的形貌不是影响电极催化活性的关键因素。当电沉积时间为20 s、CTAB的加入量为10 mmol/L时,得到的孔隙率为60.261%的多孔铜电极具有最佳的CO_2电催化还原活性;将得到的多孔铜电极用于合成碳酸二甲酯(DMC),优化了DMC的合成反应温度及电还原电位。DMC产率在最优条件下可达到84%。     

MoS2基单原子催化剂的合成及其在电催化中的应用

电催化由于反应条件温和、反应速率较快等优势,在能源存储与转化、高值小分子合成等领域具有极大应用前景。因此,设计开发高效的电催化剂是推动电催化反应工业化的核心问题。二硫化钼(MoS₂)以其低成本、可调的电子性质和优异的化学稳定性,被认为是用于电催化的最有前景的候选材料之一。同时,单原子催化是一种功能强大、极具吸引力的技术,成本显著降低,且具有优异的催化活性。本文首先综述了MoS₂基单原子催化剂的制备策略,包括电化学沉积、湿化学浸渍、水热/溶剂热和氢气等离子体还原。其次,在此基础上重点介绍了相应催化剂在电催化领域的应用。最后,从单原子改性、机理研究、合成工艺三个方面讨论了新的研究方向和未来趋势,即制备多金属MoS₂基单原子催化剂,深度表征和计算澄清反应机理,开发绿色环保的合成工艺等。