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电催化还原CO2生成含碳产物技术,能有效解决CO2过量导致的温室效应及能源短缺问题。但是,电催化还原CO2会生成多种产物,因此,研究制备催化活性较好的高选择性催化剂是研究重点。本文简述了电催化还原CO2的基本原理、不同还原产物的形成途径、活性中间体、速控步及活性催化剂,分析了电催化还原CO2生成不同产物存在的问题。并且针对催化剂催化活性及催化反应过程中的这些问题,提出了提高催化剂催化活性的方法,总结了催化剂发展趋势,一般策略包括制造纳米结构材料、催化剂负载在高比表面积的载体上、杂原子掺杂、合金化、引入缺陷等,分析了这些方法通过改变电子传输等因素对催化剂活性及选择性的影响。 相似文献
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可再生电能驱动CO2电催化合成化学品或燃料,具有反应条件温和、产物选择性可调且可利用分布式可再生能源优势。合成气作为一类重要的化工原料气,可制备甲醇、乙醇、烯烃等大宗化学品,是CO2电催化转化的重要途径,如何高电流密度、高选择性且精准调控碳氢比例(CO/H2)是需要解决的关键科学技术难题。本文从提升电流密度和效率、拓宽合成气比例角度出发,综述了CO2电催化还原制合成气的最新研究进展,包括电极材料设计、电解液开发、电解槽结构创新等;论述了利用原位表征和理论模拟(DFT、MD)方法对CO2电催化还原制合成气反应机理的研究进展。在此基础上,提出可通过催化剂多级形貌调控、多活性位点设计、CO2捕集与转化系统集成、CO2还原与阳极反应耦合等途径,提升CO2电催化还原制合成气效率的策略。最后,探讨和展望了实现CO2电催化还原制合成气工业化的挑战和问题。 相似文献
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CO2能源化利用面临的主要问题是能耗问题和氢源问题。光电催化实现CO2的能源化利用的核心为利用光催化剂的催化活性,光激发条件下产生光电子,减少外界能量输入,同时利用电催化活性提高CO2还原产物的选择性和可控性。文章主要从光电催化的优势、反应机理、研究现状、催化剂、最新研究成果等方面综述了光电催化CO2能源化利用的研究进展。具体阐述了光电催化体系的组成、CO2的电子还原过程及目前存在的问题,重点探讨了光电体系的电极材料组成、电解液组分以及常见的光电催化剂类型对整个光电催化体系催化性能的影响。此外,指出了当前光电催化CO2能源化利用方面存在的不足:转化效率低、产物选择性差等。并对光电催化实现CO2能源化利用的研究重点,即高效光电催化剂的开发、催化过程动力学反应机理进行了展望。 相似文献
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电催化二氧化碳减排(CO2RR)通过将可再生能源转化为增值燃料和化学品,是实现可持续能源经济和全球气候变化目标最有潜力的途径之一。采用简单易行的水热法合成了不同掺杂比例的In-SnS2催化剂,对催化剂结构进行表征以及测试电催化CO2还原性能,对比了不同掺杂量In-SnS2催化剂对CO2RR的影响。结果表明,元素In的掺杂调节了Sn元素的电子结构,促进CO2活化过程;掺杂量也是影响催化剂电化学活性的重要因素之一,其中原子含量为3%的In-SnS2催化剂表现出最佳的电化学活性,在-1.2 V vs.RHE下该电极电催化CO2为甲酸盐的法拉第效率(FE)为95.48%,且在较宽的电压范围内甲酸盐FE均在80%以上。这项工作为电催化还原CO2领域中硫化物催化剂的开发提供了新思路。 相似文献
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综述了近年来离子液体介质中CO2电活化合成有机碳酸酯的研究进展, 着重概述了电催化合成碳酸二甲酯(DMC)和环状碳酸酯的研究现状, 并简述了CO2间接电活化和直接电活化技术, 以及反应介质、电极材料等因素对反应产物的影响, 对电催化还原CO2的关键技术和今后研究重点进行了探讨。离子液体具有不易挥发、可循环使用、导电性好、对CO2有较高溶解度等优点, 在CO2固定和有机资源化研究中日益受到重视。电化学作为一种环境友好的绿色合成新技术, 在CO2有机资源化方面有很好的应用前景, 对缓解日益严峻的温室效应、实现CO2的资源化利用具有十分重要的现实意义。 相似文献
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随着全球经济增长,对能源需求不断攀升,进而推动了能源的开发与利用,不可避免导致CO2排放量的持续上升。为有效应对这一环境挑战,电催化CO2还原(CO2RR)技术应运而生,并迅速成为研究热点。该技术不仅可将CO2转换为燃料和化学品,而且有助于实现可再生能源储存。在众多催化剂中,铜基催化剂因其能高效将CO2直接转化为高价值多碳化学品(如乙烯和乙醇)而受到关注。近年来,铜基CO2RR催化剂优化设计进展显著,主要集中在提高催化活性、选择性和稳定性上。重点综述了近年来电催化CO2RR用铜基催化剂的优化设计策略研究进展。从调控催化活性和选择性以及稳定性2方面,分别讨论了晶面工程、合金化处理、铜氧化态调节、催化剂表面功能化和缺陷工程等代表性调控策略的研究进展,探讨了电催化剂的核心参数(组成、微观结构、形貌、尺寸等)对催化剂性能的协同效应。最后对未来电催化CO2RR技术的发展前景进行展望,并分析当前面临的挑战。 相似文献
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电化学还原二氧化碳(CO2)可实现CO2的资源化转化,是实现自然界“碳循环”、缓解因CO2过度排放所引起诸多环境问题的关键技术。本文综述了CO2电还原反应器的研究发展现状,并依据电解质的不同对比分析了各反应器的结构、传质特征及与之匹配阴极的CO2转化活性与选择性。研究指出膜电极构型反应器是当前CO2电还原反应器发展的主要方向,其电解质材料的优选不仅决定于其离子选择性与电导率,还需考虑电催化材料的性质与膜电极效率。最后,提出膜电极构型反应器内的过程强化技术与自支撑结构的阴极设计将成为CO2还原研究发展的新方向。 相似文献
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大气中日益增加的CO2浓度导致了气候变化等环境问题。将CO2催化转化为有价值的化学品具有重要意义。利用太阳能、风能等可再生能源产生的电能,通过电化学方法将CO2还原转化为有价值的碳基化合物是最具有应用前景的方式。分子催化剂具有明确的结构和清晰的活性位点,可实现基于机理的性能优化。综述了近年来金属酞菁/卟啉分子在电催化CO2还原为CO的实验和理论方面的最新研究进展。首先,介绍了金属酞菁/卟啉分子电催化CO2还原为CO的详细机理。然后,重点介绍了如何通过分子分散和配体修饰提升金属酞菁/卟啉分子电催化CO2还原为CO的活性和选择性。最后,讨论了金属酞菁/卟啉分子电催化CO2还原存在的挑战及其可能的解决方案。 相似文献
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电催化还原CO2作为缓解能源危机和全球变暖的有效途径已成为催化领域的研究热点。然而,不同反应途径的氧化还原电位较为接近,使产物的选择性成为电催化还原CO2所需解决的主要问题。迄今为止,在水性电解质中可实现CO2选择性地转化为一氧化碳(CO)和甲酸(HCOOH)。本文简述了电催化还原CO2制CO的机理,包括CO2吸附过程、二电子转移过程和CO脱附过程。从贵金属的晶面设计、形貌调控和表面功能化对反应活性和产物选择性的影响,铁卟啉、钴酞菁和镍三嗪在还原CO2为CO反应中的电子转移途径,非金属碳基材料中杂原子和碳基质间的耦合效应等方面,重点介绍了近年来贵金属催化剂、过渡金属络合物催化剂和非金属碳基材料催化剂的研究进展,总结了各类催化剂的优缺点。指出在三类电催化还原CO2制CO的催化剂中,非金属碳材料具有较高的CO法拉第效率,尤其是非金属碳材料成本较低、制备简单、结构易调控,在电催化还原中具有潜在的应用优势,是有望实现商业化应用的新型催化剂的候选材料之一。 相似文献
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随着全球工业化快速发展,化石燃料大量使用导致碳排放量急剧增加,造成严重环境问题。因此,寻找有效方法降低CO2浓度以遏制全球变暖成为紧迫任务。目前,减少CO2主要策略包括限制传统化石能源使用和将多余CO2转化为高附加值化学品。由于经济发展仍极度依赖化石能源,简单地限制其使用存在显著困难。因此,高效转化CO2成为高附加值化学品显得尤为关键。在众多CO2转化技术(生物还原、热化学加氢还原、光电化学及电化学还原CO2)中,电化学还原CO2因其高效性和良好的工业应用前景而显得尤为突出。基于此,对CO2转化技术、电催化还原CO2原理、主要产物、反应途径、评价参数及目前发展迅速的金属基及非金属碳基材料电催化剂的研究现状进行了综述。金属基和非金属碳基材料的结合能够提高催化剂的催化活性,具有良好的研究前景。从新型高效低成本催化剂开发及其形貌和表面活性位点的微观调控,利用原位表征技术和密度泛函理论计算加深对反应... 相似文献
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CO2还原电催化剂已成为近几年催化领域的研究热点,但CO2还原常伴随着竞争析氢反应,这直接导致了能源的浪费。本文通过水热合成制备出一种高效还原CO2为CO的锌镁双金属氢氧化合物[ZnMg(OH)4],并引入阳离子表面活性剂来抑制析氢副反应。以ZnMg(OH)4为载体通过喷涂法将阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(C19H42BrN,CTAB)涂覆在催化剂表面,形成ZnMg(OH)4-CTAB复合催化剂,并对催化剂的晶体结构、形貌进行表征,通过一系列电化学测试对催化剂电催化CO2还原性能进行评估。在电势-1.5V (vs.RHE)下,表面涂覆阳离子表面活性剂CTAB能使样品的CO法拉第效率从78.2%提高至87.25%。结果表明,在催化剂表面涂覆阳离子表面活性剂形成的复合催化剂ZnMg(OH)4-CTAB具有较高的CO2还原性能,这与阳离子表面活性... 相似文献
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电催化二氧化碳还原(CO2RR)利用电场作用在温和的条件下将二氧化碳转化为高值化学品。将CO2RR与热力学电势较低的阳极反应耦合,可以降低槽电压,在阳极和阴极同时生成高值化学品,提高能量效率。本文介绍了CO2RR与氧化合成反应耦合策略,探究了电解池、离子交换膜等电解装置对CO2RR耦合电催化性能的影响,归纳了常用于CO2RR耦合氧化合成体系中阴阳极电催化剂的种类,重点综述了CO2RR与氯碱过程、醇类和含氮有机物氧化等典型阳极氧化合成反应耦合的最新进展。最后,针对目前存在的阳极催化剂成本高、全电解阳极产物的分离检测困难、反应物转化率低等问题,提出开发更加高效、稳定和低成本的阳极电催化剂、升级电极结构和电解装置以及拓展新型CO2RR耦合体系等是未来的研究方向。 相似文献
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由于二氧化碳(CO2)过度排放导致全球变暖日益严峻,发展零碳技术已成为人类社会面向可持续发展的战略选择。将CO2捕集并转化为高附加值化学和能源产品,可以优化化石能源为主体的能源结构、有效缓解环境问题,并实现碳资源的充分利用,是一项可以大规模实现低碳减排的技术。本文重点介绍了CO2高效利用新途径,通过二氧化碳-合成气-高附加值化学品的产品工艺路线,实现CO2的资源化利用。对比综述了热催化法、电催化法和光催化法高效转化合成气的最新进展,总结了热、电、光催化制备合成气过程中催化剂的设计原理和方法以及目前工业化应用前景;简单概述了合成气作为重要平台分子,进一步通过费托合成路线或接力催化路线转化为低碳烯烃和液态燃料或芳烃等化学品过程中催化剂设计研究进展。最后,总结了大规模工业化CO2转化为合成气及高附加值产品过程催化剂设计和反应器优化的技术难题,并对未来CO2高效转化利用方向进行了展望。同时指出目前各技术还普遍存在反应机理不清晰、催化剂成本高以及缺乏大规模合成等问题,未来开发出高效、高活性、低成本且稳定的催化剂是各技术推广应用的关键。 相似文献
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由于CO2的过量排放而引发的温室效应已成为当今世界面临的重要环境问题,将CO2还原转化为高附加值化学品和燃料是解决这一问题的有效途径。其步骤包括吸收入射光子;电子-空穴对的产生、分离和转移;CO2分子在表面上的吸附、活化和转化。基于MgO可增强CO2在表面的吸附进而促进后续的光催化还原,介绍了光催化还原CO2的机理以及MgO在CO2还原与吸附等方面的应用研究。MgO表面化学吸附的CO2分子变得不稳定,其反应活性高于线性CO2分子,因此显著提高CO2的转化效率,可见其在CO2吸附与转化等方面具有良好的发展前景。 相似文献
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微生物电解池可以利用含产甲烷菌的生物阴极还原CO2产甲烷。通过化学镀镍法制备导电的镍基聚偏氟乙烯(Ni-PVDF)中空纤维膜,将Ni-PVDF中空纤维膜组装为膜组件电极,充当微生物电合成系统阴极。阴极镍层催化的析氢反应产生的H2与CO2被氢营养型产甲烷菌利用,并通过间接电子传递生产甲烷。结果表明,系统运行稳定之后,Ni-PVDF中空纤维膜组件阴极的CO2直接传输系统的累积甲烷产量(2 176.24 mmol/(L·m2))远大于该膜组件仅作为阴极的CO2间接传输系统的累积甲烷产量(613.94 mmol/(L·m2))。膜组件阴极的高比表面积以及膜组件阴极直接CO2传输降低了气液传质阻力,确保了直接CO2传输系统的高甲烷产量。 相似文献
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以产电微生物为核心的微生物电催化系统在能源、环境等诸多领域有着广泛的应用,然而自然环境中野生型产电微生物可利用底物谱窄、底物摄取代谢强度弱,胞内电子池容量小、还原力再生效率差,胞外电子传递速率慢、电子通量小,这已成为限制其工业化应用的主要瓶颈。本文基于产电微生物介导的化学能到电能的能量转化路径,总结阐明了产电微生物的胞内电子生成过程与胞外电子传递机制,系统综述了近五年国内外利用合成生物学增强产电微生物底物摄取利用、强化胞内电子生成、加速胞外电子传递方面的研究进展,并对未来设计构建高效产电细胞研究进行了展望。 相似文献
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电还原二氧化碳(CO2RR)是降低CO2含量的有效途径之一,且构筑高活性的电催化剂是该技术的核心。锌基沸石咪唑骨架(ZIF-8)因其制备简单、形貌可控和高CO2吸附性能备受关注。然而,ZIF-8自身CO2还原性能不佳。基于此,该工作通过调控ZIF-8的形貌,得到花状ZIF-8(F-ZIF-8),F-ZIF-8表现出优异的CO2电催化活性,在不加额外导电剂的前提下,生成CO的法拉第效率(FE)达到83%,是传统菱形十二面体ZIF-8(R-ZIF-8)(FECO=52%)的1.6倍。F-ZIF-8良好的催化活性与其独特的形貌密切相关,实验证明具有分级孔结构的花状形貌不仅有利于CO2分子的吸附和传输,同时可以改善导电性,加速电子转移。此外,该电催化剂还表现出优异的稳定性,可持续稳定还原CO2 8 h。这种通过调节ZIF-8的形貌提高其电催化活性的策略,对于开发廉价高效的电催化剂具有重要意义。 相似文献