常量铀钚的硝酸溶液中微量草酸的分析

<正>在Purex流程中,草酸主要用于硝酸钚的沉淀,获得钚产品,为减少废物体积,草酸钚沉淀母液需蒸发浓缩10倍至几十倍,浓缩后的母液需回收其中的钚。浓缩后的母液组成为:大于8mol/L硝酸,0.001 mol/L草酸,克升级的Mn~(2+)、UO_2~(2+)和Pu~(4+)。异常工况下过量草酸进入钚纯化循环后,影响钚收率。因此,需要建立一种硝酸溶液中微量草酸的测量方法,来测定浓缩后草酸钚沉淀     

大量铀中微量镎钚的分析

乏燃料后处理铀产品中对镎和钚的控制要求极其严格。现有方法难以满足铀产品的质量控制要求（样品中镎和钚的含量极低而铀-镎和铀-钚的含量比值又极高,经过有效分离后方能准确测定）,因此,建立满足铀线质量控制的镎钚的测定方法对于我国乏燃料后处理铀产品的质量控制具有重要的现实意义。     

铀钚溶液设备外中子探测效率研究

中子探测技术作为一种非破坏性分析技术,是铀钚溶液系统钚含量监测的一个较好的选择.基于典型的盛放铀钚溶液的圆柱形设备和典型的热中子探测器,开展了设备外中子探测效率研究,以实现对铀钚溶液系统的钚含量监测.对探测器的位置、慢化体及屏蔽体布置、料液浓度和料液分段对探测响应计数的影响进行了研究,获得了优化的探测效率以及不同轴向段...     

铀基体中痕量钚的分离

为了从铀基体中分离痕量钚,采用由TBP 色层柱和7402季铵盐色层柱组成的萃取色层法及低本底α谱仪对模拟铀样品中铀钚分离方法进行了研究,并确定了分离流程的条件;对影响流程分离效果的主要因素,如料液和洗涤液酸度、流速、解吸液浓度等进行了研究,确定了最佳分离流程.当料液中铀和钚分别为0.1 g和6 ng时, 对铀的去污因子大于107,钚的收率大于95%,满足了质谱法测量铀基体中杂质钚同位素丰度比值的要求.使用该流程对后处理铀产品进行了铀钚分离及质谱测量.     

草酸-硝酸体系中铀、镎、钚、镅、锔的同时电沉积

本文叙述了五种锕系核素同时电沉积的方法。本方法采用8ml 草酸-硝酸(含有20mg 硝酸钠)的电解液体系,加入1∶6氨水,调节 pH 值为1—2。以铂棒(φ2mm)作阳极,不锈钢片作阴极,电极间距为4mm,阴极电流密度为630—700mA/cm~2,电沉积90min。~(233)u、~(237)Np、~(239)Pu、~(241)Am 和~(242)Cm 的痕量混合物(或单个)同时电沉积,电沉积回收率为99%;精密度为±1%;镀层牢固。在Si(Au)面垒α谱仪上测得的分辨率,对~(241)Am 是34keV。并研究了 Fe~(3 )、Al~(3 )、Ca~(2 )、Mg~(2 )对电沉积的干扰。     

1AP中铀钚在线分析

为及时监测后处理台架实验1AP中铀和钚浓度,设计加工了1套用于铀钚浓度在线测量的X射线荧光装置,该装置几何光路入射光线与出射光线夹角为60°。为保护光管和探测器不受环境腐蚀,对装置进行了密封。采用已定值的铀和钚配制不同浓度的系列溶液作标准溶液,绘制工作曲线,在此基础上,建立了测量铀钚浓度的分析方法。经测试,本装置测量铀浓度的相对标准偏差为0.42%;连续测量3 h,相对极差为1.6%,说明该装置稳定性良好。应用该装置对台架实验1AP中铀浓度进行在线测量,能及时检测铀浓度的波动,测量值与滴定法得到的值较一致。     

Reillex-Reillex阴离子交换分离克量级铀中微量钚北大核心CSCD

采用Reillex-Reillex串联阴离子交换色层柱,建立了高铀钚比样品中微量钚的高效分离方法。考察了树脂类型、淋洗条件、价态调节等对钚分离效果的影响,确定了分离流程的条件。当铀钚质量比为106时,经两级Reillex柱分离后,钚的平均回收率为99.35%,铀的去污因子大于107。最后使用该方法从克量级辐照铀靶中分离出了微克量级超纯239 Pu,(^(238)U+^(238)Pu)/^(239)Pu原子比为(3.60±1.15)×10^(-5)(n=6)。     

钚沉淀母液中残留草酸根的分析

采用离子色谱作为检测仪器,建立了简便、灵敏的测定草酸钚沉淀母液中残留草酸根的新方法。样品稀释后,首先用羟基脲(HU)还原破坏MnO-4,再过H柱去除阳离子,然后采用5L/min氮吹55℃蒸发的方法去除硝酸干扰,离子色谱仪进行检测。标准曲线在0.01~50mg/L范围内线性良好,相关系数r2=0.996,草酸根的检出限为5.3μg/L。采用建立的方法对模拟样品进行重加回收实验,草酸根回收率在88%~92%之间,0.5mg/L草酸根6次测定的sr=4.0%。该方法操作简单、灵敏度高,为草酸钚沉淀母液中残留草酸根的检测提供了可行的分析方法。     

草酸体系中镎、钚的阴离子交换分离

用阴离子交换法研究了TRPO流程中镎和钚的浓缩和分离。在适宜条件下,Np、Pu以草酸络阴离子被阴离子交换树脂吸附。用稀硝酸将镎、钚同时洗脱后,调节洗脱液为8mol/LHNO3,使镎和钚转成硝酸络阴离子,再用一阴离子交换柱吸附镎和钚后,用氨基磺酸亚铁-硝酸溶液还原解吸钚,最后用稀硝酸洗脱镎。在实验基础上,建立了镎、钚的离子交换分离流程。本流程的镎、钚浓缩倍数为840,它们的浓度达到约20g/L,镎和钚的分离系数βPu/Np＞100;βNp/Pu＞300;Np和Pu的回收率分别为97.6％和97.4％。     

环境水样品中痕量铀与钚的ICP-MS分析

在环境监测和军控核查中,环境水中痕量铀、钚的精确测量是判断周围环境污染程度和进行社会活动的重要依据。文中详细介绍了环境水样的采样及制备方法,着重比较了几种常用的测量方法,根据现有条件选用ICP MS方法并从分析过程及校正方法等方面对该方法进行了详细的介绍。     

Analysis of Trace Oxalic Acid in Nitric Acid Solution Containing Constant Uranium and Plutonium

<正>In Purex process,oxalic acid is mainly used for precipitation of plutonium to obtain plutonium products.In order to reduce the volume of waste,the mother liquor of plutonium oxalate precipitation needs to be evaporated and concentrated about 10 to dozens of times,and the plutonium needs to recovery from the concentrated solution.The mother liquor after enrichment is composed of more than 8 mol/L nitric acid,     

1BP中铀钚价态及其含量的分析方法

建立了1BP工艺点铀钚价态及其含量的分析方法。通过研究不同价态铀钚的可见吸收光谱,采用多点斜率法拟合了不同价态铀钚在414、480、600、659 nm波长下的摩尔吸光系数ε。利用摩尔吸光系数ε结合多元线性回归法（MLR）,建立了1BP中Pu(Ⅲ)、U(Ⅳ)、U(Ⅵ)及Pu(Ⅳ)分析的数学模型。该方法测量了1BP模拟样品：在工艺正常情况下,Pu(Ⅲ)的质量浓度范围为0.50～8.00 g/L,测量精密度优于3.0%(n=6),回收率为94.5%～103.9%;U(Ⅳ)的质量浓度范围为0.45～38.15 g/L,测量精密度优于3.0%（n=6）,回收率为95.3%～104.7%;U(Ⅵ)的质量浓度范围为0.45～38.59 g/L,测量精密度优于3.0%（n=6）,回收率为96.5%～103.0%;Pu总量的回收率为87.2%～100.6%。方法简单快速,精密度高,属于无损分析。     

1BP中铀钚价态及其含量的分析方法

建立了1BP工艺点铀钚价态及其含量的分析方法。通过研究不同价态铀钚的可见吸收光谱，采用多点斜率法拟合了不同价态铀钚在414、480、600、659 nm波长下的摩尔吸光系数ε。利用摩尔吸光系数ε结合多元线性回归法（MLR），建立了1BP中Pu(Ⅲ)、U(Ⅳ)、U(Ⅵ)及Pu(Ⅳ)分析的数学模型。该方法测量了1BP模拟样品：在工艺正常情况下，Pu(Ⅲ)的质量浓度范围为0.50～8.00 g/L，测量精密度优于3.0%(n=6)，回收率为94.5%～103.9%；U(Ⅳ)的质量浓度范围为0.45～38.15 g/L，测量精密度优于3.0%（n=6），回收率为95.3%～104.7%；U(Ⅵ)的质量浓度范围为0.45～38.59 g/L，测量精密度优于3.0%（n=6），回收率为96.5%～103.0%；Pu总量的回收率为87.2%～100.6%。方法简单快速，精密度高，属于无损分析。     

Preparation of Uranium and Plutonium Metals

A new process for preparing uranium and plutonium metals has been developed. The process is based on the high extractability of the elements with sodium amalgam from aqueous solutions. After extracting the uranium or plutonium with sodium amalgam, the resulting amalgam was heated in vacuum so that mercury and sodium were separated to produce uranium or plutonium metal. The mercury and sodium remaining in the uranium metal thus produced were found to be less than 5 and 15 ppm, respectively. The proposed process for preparing uranium and plutonium metals is applicable to other actinoids extracted with sodium amalgam from aqueous solutions.     

含草酸的硝酸溶液对锆合金的腐蚀行为

本工作模拟草酸钚沉淀母液蒸发浓缩工艺的运行条件,依据GB/T 4334.3-2000的实验要求,开展了含草酸的硝酸溶液对锆合金板材和焊件的腐蚀行为研究。采用称重法获得了腐蚀速率数据,采用扫描电镜观察金属表面的腐蚀形貌,并测定了腐蚀溶液中金属离子的浓度。结果表明:模拟实验条件下锆合金各腐蚀样品腐蚀速率均极低,测得的锆合金板材的最大平均腐蚀速率为0.001 0 g/(m²·h),焊件的最大平均腐蚀速率为0.000 7 g/(m²·h),硝酸浓度和温度变化不增加锆的腐蚀速率,腐蚀性能显著优于不锈钢。这些初步解释了法国后处理厂选择Zr-702为草酸钚沉淀母液蒸发浓缩设备材料的原因。     

絮凝沉淀处理含盐量较高的铀、钚低放废水

针对含盐量较高的低放废水开展了絮凝沉淀处理技术研究.结果表明,钚在碱性条件下可被有效去除,增大絮凝剂投加量及降低废水初始pH可以提高铀的絮凝效果.pH的控制是获得铀的高去除率的关键.当Fe2 投加量为100 mg/L、废水初始pH为6时,铀的去除率可达95.5%以上.采用两次絮凝沉淀的方法,第二次沉淀时调节pH<7.0,Fe2 投加量控制在80 mg/L左右,可以使出水铀质量浓度降到10 μg/L以下.     

含草酸的硝酸溶液对316L不锈钢的腐蚀行为

模拟金属材料在草酸钚沉淀母液蒸发浓缩工艺的服役条件,按GB/T 4334.3-2000要求,开展了含草酸的硝酸溶液对316L不锈钢板材和焊件的腐蚀行为研究。实验采用称重法获得了腐蚀速率数据,采用扫描电镜观察金属表面的腐蚀形貌,通过能谱分析腐蚀前后样品的表面元素分布,并测定了腐蚀溶液中金属离子的浓度。结果表明:模拟实验条件下316L不锈钢各腐蚀样品腐蚀速率较低,为均匀腐蚀。在103℃、8.0 mol/L硝酸条件下,316L不锈钢板材和焊缝的平均腐蚀速率分别为0.049 6 g/(m²·h)和0.068 6 g/(m²·h)。研究结果为草酸钚沉淀母液蒸发浓缩设备的材料选择提供了数据参考,优化焊缝工艺是316L不锈钢作为草酸母液蒸发浓缩设备材料使用重要的改进方向。     

TIMS测定模拟1AF料液中铀钚同位素组分

采用溶剂萃取/离子交换分离-热表面电离质谱法,对模拟1AF料液中铀钚同位素组分测定技术进行了研究。通过对化学分离条件、仪器测量参数、信号强度、各种干扰等测定条件的研究和选择,实现了铀、钚同位素组分的精密测定。在选定的条件下,测定了模拟1AF料液中的铀钚同位素,主要同位素235U和239Pu测定精密度(sr)均优于0.05%。