丙烷脱氢制丙烯Cr_2O_3/Al_2O_3催化剂的失活研究

以三氧化二铝为载体,通过浸渍法制备了Cr_2O_3/Al_2O_3催化剂并应用于丙烷脱氢制丙烯反应,研究Cr_2O_3/Al_2O_3催化剂的失活原因。借助XRF、强度测试、BET、XRD、TPD、TPR、UV、TG等表征手段考察了新鲜催化剂和使用后催化剂的物性、晶型、酸性、组分作用、价态及积炭的变化。结果表明,随着Cr_2O_3/Al_2O_3催化剂的长时间使用,活性组分三价铬离子和氧化铝晶相发生变化且催化剂表面的活性组分三价铬离子逐渐由催化剂表面进入催化剂的体相,导致晶型转变,进而导致催化剂的活性降低。     

异丁烷脱氢Cr-Mg/Al_2O_3催化剂的研究

采用等体积浸渍法制备了一系列异丁烷脱氢Cr-Mg/Al2O3催化剂,研究了铬源、氧化铬含量、氧化镁含量、焙烧温度对催化剂性能的影响,并对催化剂进行了BET表征。研究结果表明,以Cr(NO3)3·9H2O或(NH4)2Cr2O7作为铬源时,催化剂具有较优的活性稳定性以及初始选择性,最优的氧化铬质量分数为20%;氧化镁的引入提高了催化剂的活性、活性稳定性以及选择性,最优的氧化镁质量分数为2.0%;焙烧温度的提高降低了催化剂的比表面积,提高了催化剂的活性稳定性以及选择性。     

环己醇脱氢CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂的制备及性能

研究了用于环己醇脱氢生产环己酮的ＣｕＯ／ＺｎＯ／Ａｌ２Ｏ３催化剂的制备及性能，采用ＢＥＴ、ＤＴＡ、ＸＲＤ对催化剂结构如比表面、孔结构、晶相组成及晶粒大小进行了表征，并对结构与催化剂的制备和性能间的关系进行了研究。     

Fe_2O_3-Co_3O_4/Al_2O_3催化剂催化含氯尾气脱氢性能研究

研究了Fe_2O_3-Co_3O_4/Al_2O_3催化剂催化含氯尾气脱氢性能,分别考察了在不同反应温度、不同铁钴氧化物负载量和不同焙烧温度下尾氯脱氢性能,并采用XRD、SEM、FTIR和BET等手段对催化剂进行表征。结果表明,Fe_2O_3和Co_3O_4是催化剂的主要活性组分,在催化剂用量为0.5 g,Fe_2O_3负载量为2.0%,Co_3O_4负载量为1.2%,400℃焙烧和150℃反应温度下,催化剂表现出较好的脱氢性能,H_2转换率为96%,且总体上H_2-Cl_2反应选择性>H_2-O_2反应选择性。     

丙烷脱氢Cr_2O_3/Al_2O_3催化剂烧焦再生过程的模型化与模拟(英文)

A heterogeneous model is developed for the regeneration of the Cr2O3/Al2O3 catalyst for the propane dehydrogenation process by considering the internal mass transfer and external mass/heat transfer during the coke combustion. Simulation shows that under practical operating conditions, multi-steady states exist for the catalyst pellets and the catalyst temperature is sensitive to gas temperature. However, at increased mass flow rate or lowered oxygen concentration, multi-steady states will not appear. Under the strong influences of film diffusion, the coke in the packed bed reactor will first be exhausted at the inlet, while if the film diffusion resistance is decreased, the position of first coke exhaustion moves toward the outlet of the reactor.     

K_2O-CuO-Cr_2O_3/Al_2O_3催化剂上异丁烷脱氢制异丁烯的催化性能研究

以Cr2O3为活性组分,K2O和CuO为助剂,γ-Al2O3为载体制备负载型催化剂,并考察了其对异丁烷直接脱氢制异丁烯的催化活性。探讨了活性组分Cr2O3及助剂K2O、CuO对催化剂活性的影响,结果表明,金属Cr含量与催化活性直接相关,K对催化剂选择性有改进作用。实验结果还表明了该催化剂适用于高空速下的催化反应。对含不同助剂的Cr系催化剂进行了N2吸附-脱附、XRD等表征。N2吸附-脱附发现催化剂比表面积与异丁烷脱氢的初始活性存在一定的对应关系;XRD的表征说明各组分能很好地分散负载在载体上;其中,在优化的反应条件温度853 K、空速1000 h-1下,K2O-CuO-Cr2O3/Al2O3催化剂有最佳的异丁烷的转化率和异丁烯的收率,分别达64.76%和57.24%。     

Pd-Ga/Al_2O_3催化剂上正丁烷脱氢反应的研究

<正> 本文研究了Al_2O_3负载Pd-Ga催化剂上正丁烷脱氢反应的性能研究。采用等体积浸渍的方法合成催化剂,Pd质量分数为0.66%,并通过PdCl_2和Ga(NO_3)_3水溶液调节Ga与Pd的原子比。通过X射线荧光光谱、N_2吸附、程序升温还原、CO、H_2化学吸附和O_2/H_2滴定等测试手段对新鲜(未焙烧)催化剂和焙烧后催化剂进行了表征。正丁烷脱氢反应在500℃、常压和H_2与C_4H_(10)物质的量比为10的条件下进行。 CO化学吸附结果显示,随着Ga含量的增加,Pd在新鲜催化剂表面上的分散度增加。H_2化学吸     

Pd/Al_2O_3与Pd-Cr/Al_2O_3催化剂的X-射线衍射分析

金属钯(Pd)催化剂是结晶型催化剂。用X-射线衍射分析法可以测定载体上Pd的衍射结晶度(X_c)、晶粒大小(d)及其分布等参数。 通常Pd催化剂中的Pd含量小于1％,且结晶极不完整,给X-射线衍射分析带来了一定困难。我们从实验得知,用活性炭或α-Al_2O_3为载体的Pd催化剂,在X-射线     

CeO_2-ZrO_2-La_2O_3/Al_2O3催化剂CO_2氧化乙苯脱氢研究

采用沉淀法制备了CeO_2-ZrO_2-La_2O_3/Al_2O_3催化剂,评价其CO_2气氛下的乙苯脱氢性能,并进行了催化剂的寿命实验,探讨了催化剂的失活和再生。最佳反应条件为:反应温度600℃,进料比CO_2∶EB=10∶1,接触时间163 h·g(cat)/mol(EB),反应100 h后,乙苯转化率由最高值47. 4%降为24%。催化剂失活主要原因是过量积炭和催化剂烧结,活性组分Ce~(4+)的还原在CO_2气氛下乙苯脱氢反应中并不明显。     

Ni-Mn/Al_2O_3催化剂在浆态床中CO甲烷化催化性能

采用共浸渍法制备了Ni-Mn/Al2O3催化剂,考察了助剂Mn的含量对催化剂结构及浆态床CO甲烷化性能的影响。采用XRD、H2-TPR、BET、TEM、H2-化学吸附等表征对催化剂进行了测试分析,结果表明,Mn助剂的引入能够促进Ni物种在载体表面的分散,减弱Ni物种与载体的相互作用,降低催化剂的还原温度,提高催化剂的比表面积,减小活性金属Ni的晶粒尺寸。随着Mn含量的增加,Ni-Mn/Al2O3催化剂的甲烷化性能先升后降,其中以Mn含量为4%(质量分数)时的催化甲烷化性能最佳,添加过量的Mn导致活性组分Ni被部分覆盖,催化甲烷化性能下降。通过对16Ni4Mn/Al2O3催化剂样品的浆态床反应温度及反应压力的研究发现,当反应温度为280℃、反应压力为1.5 MPa时,催化剂样品16Ni4Mn/Al2O3的CO转化率及CH4选择性分别达到96.2%和88.8%。     

CeO_2-ZrO_2-La_2O_3/Al_2O3催化剂CO_2氧化乙苯脱氢研究

采用沉淀法制备了CeO_2-ZrO_2-La_2O_3/Al_2O_3催化剂,评价其CO_2气氛下的乙苯脱氢性能,并进行了催化剂的寿命实验,探讨了催化剂的失活和再生。最佳反应条件为:反应温度600℃,进料比CO_2∶EB=10∶1,接触时间163 h·g(cat)/mol(EB),反应100 h后,乙苯转化率由最高值47. 4%降为24%。催化剂失活主要原因是过量积炭和催化剂烧结,活性组分Ce⁽⁴⁺⁾的还原在CO_2气氛下乙苯脱氢反应中并不明显。     

Ce对Pt-Sn/Al_2O_3催化剂在H_2/O_2体系中丙烷催化脱氢的影响

提出在丙烷临氢催化脱氢过程中引入少量氧,让氧和氢燃烧提供催化脱氢过程所需热量,同时使反应向脱氢方向移动的脱氢过程.脱氢测试表明,在H_2/O_2体系中催化剂的稳定性最为关键.以Pt-Sn/Ce-γ-Al_2O_3为催化剂,氧的引入可以显著提高丙烷的转化率、消除积碳、提高催化剂活性和补偿反应所需的部分热量,并获得较高的丙烯收率.积碳定量分析,氢脉冲吸附的测试表明,Ce的存在是维持催化剂稳定性的关键因素,它的存在可以增强Pt粒子抗烧结的能力和稳定催化剂的表面结构,同时还可以通过参与反应提高丙烷脱氢反应速率.     

B_2O_3／Al_2O_3催化剂结构和性能的研究

采用溶胶凝胶法和浸渍法,在500℃下焙烧2 h,制备不同组成的B2O3／Al2O3催化剂。通过X射线衍射、热失重、傅立叶红外光谱等测试方法对所制备的催化剂的结构进行表征。通过催化剂与二苯甲酰基甲烷(DBM)配位情况对催化剂的性能表征。研究表明:焙烧获得的主催化剂晶型为γ-Al2O3,添加第二组分B2O3,可以提高与DBM的配位能力,以改善Al2O3的催化活性。     

重整重芳烃选择加氢Ni-M/Al_2O_3催化剂性能

为提高镍基催化剂对萘系化合物的加氢活性和单环芳烃的收率,本研究以Al_2O_3为载体采用浸渍法制备了不同金属助剂修饰的系列Ni-M/Al_2O_3加氢催化剂,对催化剂的物性结构和形貌进行了表征,并考察了其在重整重芳烃中萘系化合物的加氢反应性能。结果表明,含Cu助剂的催化剂具有较佳的织构性能,金属活性组分高度分散,在C_(10)~+重芳烃加氢中具有良好的反应选择性和活性。在反应温度为140℃,压力为1.5 MPa,氢油体积比为300,新鲜油体积空速为1.0 h~(-1)的条件下,萘的转化率和四氢萘的选择性分别达到98%和99%,反应1 000 h稳定性良好。     

Pt/Al_2O_3与Pt/MgO-Al_2O_3催化剂制备及其催化氢能载体甲基环己烷脱氢反应性能

以碱共沉淀法制备Mg-Al水滑石,然后采用浸渍法负载活性组分Pt,经焙烧、氢气还原得到Pt/Al_2O_3与Pt/Mg O-Al_2O_3催化剂,采用XRD、N2吸附-脱附、FT-IR、H2-TPR和Py-IR等分析Mg O的加入对Pt/Al_2O_3催化剂结构性能的影响,并在甲基环己烷连续脱氢反应中对比两种催化剂活性。结果表明,Pt/Mg O-Al_2O_3催化剂比表面积小于Pt/Al_2O_3催化剂,且表面基本无酸性活性中心,但表现出与Pt/Al_2O_3催化剂相同的脱氢活性。在Pt负载质量分数2%、催化剂用量0.5 g、甲基环己烷0.1 m L·min-1纯样进料和325℃反应10 h后,原料平均转化率79.9%,脱氢产物只有甲苯,对应的产氢速率192.8 mmol·(g-metal·min)-1,表现出优良的脱氢活性。     

助催化剂Sn、Ga、In和K对丙烷脱氢催化剂Pt/Al_2O_3性能的影响

利用廉价的丙烷脱氢制丙烯是解决丙烯供应紧张问题的途径之一,研究优异性能的丙烷脱氢催化剂具有重要意义。采用分步浸渍法制备不同类型的丙烷脱氢催化剂Pt/Al2O3,在固定床反应器中考察助催化剂Sn、Ga、In和K对催化剂性能的影响。结果表明,Pt-Sn/Al2O3催化剂性能略优于Pt-Ga/Al2O3和Pt-In/Al2O3,并且比较稳定。在Pt-Sn/Al2O3催化剂中加入适量K,可有效改善催化剂性能,但高温条件下积炭严重,有待深入研究和改进。     

ZrO_2改性Ru-Zn-B/Al_2O_3催化剂的苯选择性加氢性能

为了提高环己烯的选择性,以铝溶胶为前躯体,采用共沉淀法制备了Al2O3-ZrO2复合载体。以氯化钌为前躯体,硼氢化钠化学还原法分别制备了Ru-Zn-B/Al2O3和Ru-Zn-B/Al2O3-ZrO2催化剂,并对这两种催化剂进行了苯选择性加氢评价研究。结果表明:ZrO2的引入显著提高了环己烯选择性,当Zr与Al物质的量比为0.1时。环己烯选择性最高。载体的焙烧温度对苯选择加氢的选择性和活性有重要影响,最佳焙烧温度为600℃。     

Fe_2O_3/Al_2O_3催化剂制备及催化降解酸性染料废水

以γ-Al2O3>为载体,采用浸渍-焙烧法制备了Fe2O3/Al2O3催化剂.并将其用于催化降解模拟酸性大红-3R染料废水.对于质量浓度为1 000 mg/L的高浓度酸性大红-3R染料废水,最佳的处理工艺条件为:温度60℃、pH=3.0、H2O2投加质量浓度9.4g/L、催化剂投加质量浓度1.5 g/L.在此工艺条件下酸性大红染料废水的降解率为99%,CODCr的去除率>83%.而对于质量浓度≤100 mg/L的酸性大红-3R染料废水在此条件下的降解速率接近100%.且催化剂连续使用6次后仍有较高的催化活性.     

Ni/Al_2O_3催化剂的CO_2-TPD表征

Ni/Al_2O_3催化剂是甲烷二氧化碳重整反应制取合成气研究最多、最具应用潜力的一种催化剂。通过对催化剂进行CO_2-TPD研究,考察还原态Ni/Al_2O_3催化剂的CO_2脱附特性。结果表明,浸渍法制备的Ni/Al_2O_3催化剂CO_2脱附曲线呈现双峰,分别在(60~65)℃和(350~380)℃出现高低温两个活性位;高温CO_2吸附量为3.0 cm~3·g~(-1),低温CO_2吸附量为24.0 cm~3·g~(-1)。催化剂的CO_2吸附量与其Ni含量无关。考察选用不同载体的CO_2脱附行为,发现以Al_2O_3为载体的催化剂CO_2吸附量是MgO和SiO_2为载体催化剂的2~4倍,以TiO_2为载体的催化剂几乎不吸附CO_2。     

Ni-Mo/Al_2O_3催化剂制备方法的研究

经过一系列的实验研究,找到了相对切实可行的催化剂制备方法,结果表明,HDA-002型预加氢催化剂比表面积171.8m~2/g,平均孔径15.19A,最大孔径18.67A,最可几孔径5-30A,强度接近30N/mm,活性组分MoO_3含量16.7wt%,NiO含量6.04 wt%,助剂P2O5含量3.08wt%,催化剂脱烯烃转化率90%左右,脱硫转化率70%以上,脱氮转化率超过90%。