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Rh/MgO/γ-Al2O3上的毫秒级甲烷蒸汽重整过程 总被引:1,自引:0,他引:1
采用负载型Rh/MgO/γ-Al2O3催化剂研究了毫秒级甲烷蒸汽重整过程,在水碳比为1和3的条件下,详细考察了反应温度、空速和催化剂Rh含量对反应转化率和选择性的影响。研究结果表明,Rh/MgO/γ-Al2O3催化剂在毫秒级操作条件下具有良好的催化性能,使用5%(质量分数)Rh催化剂,在水碳比3、反应温度1150 K、空速641.11 L8226;(g cat)-18226;h-1时,CH4转化率约90%,CO2选择性约20%,毫秒级接触时间反应行为即可接近热力学平衡。高温有利于毫秒级甲烷蒸汽重整过程。 相似文献
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通过催化剂性能评价,考察了助剂CeO2、CaO和La2O3对催化剂Ni/γ-Al2 O3催化性能的影响,发现Ni/γ-Al2O3经3种助剂修饰后催化剂活性都明显提高,其中La2O3修饰后的催化剂活性最高,甘油转化率在450~650℃内一直保持100%;氢气选择性在450℃时即达到85%,而且随着温度升高逐渐变大并趋于平稳,最高时可达到92.37%.同时考察了温度、甘油溶液浓度、空速对甘油水蒸气重整制氢反应的影响.运用NH3-TPD和TPR对催化剂进行了表征,发现助剂的添加降低了催化剂的酸性,经改性后催化剂中NiAl2 O4相含量明显降低;催化剂中加入La2O3降低了Ni与Al2O3载体之间的相互作用,因此有利于甘油水蒸气重整制氢反应. 相似文献
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采用等体积分步浸渍法以Cu为活性组分,ZnO为助剂,Al_(2)O_(3)为载体,制备Cu-ZnO/γ-Al_(2)O_(3)催化剂,并将Cu-ZnO/γ-Al_(2)O_(3)催化剂与工业催化剂B205联合应用于甲醇水蒸气重整制氢工艺,考察反应床层温度、液空速和水醇比对氢产率的影响,并利用XRD及TPR对催化剂的结构、还原温度进行表征。结果表明,联合使用Cu-ZnO/γ-Al_(2)O_(3)与B205制氢催化剂对甲醇水蒸气重整制氢表现出较好的稳定性,在反应床层温度245℃、液空速0.36 h-1和水醇物质的量比4.0条件下,氢产率为2.5216 mol·mol^(-1)。 相似文献
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采用浸渍法制备了结构型NiO-CeO2/γ-Al2O3复合载氧体,研究了Ni/Ce质量比对化学链重整制氢反应性能的影响。固定床反应器实验表明,随着Ni/Ce质量比的降低,氢气的选择性先升高后降低,比例为3∶1时氢的选择性和氢产物浓度最高。循环实验测试表明,3∶1载氧体在20个循环后仍保持催化活性,积炭量最低。XRD结果表明,加入CeO2后有固溶体形成,增加了氧空位,在一定程度上减弱了NiO与γ-Al2O3之间的相互作用,提高了活性物质的分散度。进一步分析XRD结果发现3∶1载氧体粒径最小,更有利于制氢反应。SEM分析发现,经过20次循环3∶1载氧体颗粒的微观形貌变化相对较小。进一步的固定床实验研究表明较高的反应温度有利于制氢反应,800℃时3∶1载氧体的性能表现最佳;此外3∶1载氧体在较高水碳比下仍能保持较高的产物选择性。 相似文献
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采用过量浸渍法,以γ-Al_2O_3为载体,Ni为活性组分,Li为助剂,制备Ni-Li/γ-Al_2O_3催化剂。考察了催化剂床层温度、水醇比、丙三醇液空速及夹带气流量对丙三醇水重整制氢工艺条件的影响,并对催化剂进行了BET、XRD及SEM表征手段。结果表明,当反应温度600℃、液空速0.36 h~(-1)、水醇比56时,氢产率可达5.066 mol/mol,说明Ni-Li/γ-Al_2O_3催化剂适用于丙三醇重整制氢工艺。 相似文献
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采用反应-分离集成的膜反应器进行分布式制氢,对简化工艺、降低能耗、提升技术经济性至关重要。本文采用数学模型对甲烷蒸汽重整制氢过程膜反应器进行模拟,系统分析了渗透侧操作策略、反应压力、反应温度、钯基膜性能、催化剂性能对反应器行为的影响;并以1m3/h甲烷最大程度转化为目标进行分布式制氢案例分析,详细比较膜反应器技术与“常规反应器+膜分离”工艺技术。结果表明,膜反应器在反应压力30atm(1atm=101325Pa)、反应温度500℃下操作可实现紧凑设计,比“常规反应器+膜分离”工艺技术具有明显优势,但是亟需研发更佳活性(10倍)的钯基膜和催化剂以实现显著的过程强化。模拟结果可为不同规模分布式制氢膜反应器的操作与设计及进一步的性能强化提供指导。 相似文献
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采用超声波辅助等体积浸渍法制备Ni-CeO2-K/γ-Al2O3催化剂用于沼气联合重整反应,采用 BET、XRD、TG/DTG等技术对催化剂性质进行了表征,在微型固定床反应装置中研究了反应温度、体积空速、原料气组成等对沼气联合重整反应特性的影响,并对催化剂的稳定性进行了研究。结果表明,助剂CeO2的加入,提高了催化剂中Ni的分散度,降低了催化剂还原温度。升高反应温度和减小体积空速,能够提高沼气中CH4和CO2的转化率;原料气中加入水蒸气,能够明显提高H2/CO体积比;加入的O2容易与H2、CO发生反应,CH4转化率稍有提高。在常压、反应温度850℃、体积空速为100000h-1、摩尔比CH4∶CO2∶H2O∶O2∶Ar=1∶0.5∶0.5∶0.1∶0.01的优化条件下,沼气中CH4转化率超过95%,CO2转化率超过75%,生成合成气H2/CO体积比约为1.6,反应48h后,催化剂未见积炭,保持稳定的活性。与沼气干重整相比,沼气联合重整不利于沼气中CO2的转化。 相似文献
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用化学还原法和浸渍法制备了一种新型的Cu/ZnO-CNTs纳米催化剂,将其用于甲醇蒸汽重整反应。其中碳纳米管(carbon nano-bube,CNT)在用作载体之前,必须进行预处理,在60℃的硝酸和硫磺酸中浸泡24h,从而给CNT表面制造缺陷;同时还通过加入适量的乙醇提高CNT的亲水性。 相似文献
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H2S与CH4重整制氢反应是一条新型的制氢技术路线,但目前用于该过程的高活性Mo/Al2O3催化剂存在着稳定性不佳的问题.以商业γ-Al2O3 (Al2O3)为载体,通过共浸渍方式在20%Mo/Al2O3催化剂中添加不同含量(质量分数为1%~20%)的Co助剂,在常压、反应温度为800℃、H2S和CH4体积比为1∶5、... 相似文献
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研究了氧化镁负载镍、铁、钴、锰、钼、铜和锡等金属催化剂在乙醇水蒸气重整反应的性能,结果表明在650℃,101.3kpa条件下,所有催化剂的活性都较高,乙醇接近完全转化,而对氢的选择性顺序为:Ni〉Co〉Sn〉Cu〉Fe〉Mo〉Mn。除镍的选择性是随温度上升之外,其他催化剂的选择性都随温度变化有个最佳值。镍催化剂的TPR和XRD表征表明,催化剂中存在3种形态的镍。 相似文献
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以Na2CO3为沉淀剂,在pH为9的沉淀条件下,采用并流沉淀法制备催化剂载体,考察了催化剂的活性组分前驱体Ni(NO3)2的焙烧温度(550、650和750℃)对Ni-Cu/ZrO2-CeO2-Al2O3在甲烷自热重整制氢反应的影响,并采用SEM方法表征了催化剂的表面结构。结果表明,Ni(NO3)2的焙烧温度对Ni-Cu/ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂上的NiO颗粒分散性及催化剂的低温活性有很大的影响,650℃焙烧生成的催化剂上的NiO颗粒较小,分布均匀,分散性好,在反应温度650~850℃内,该催化剂的活性明显高于焙烧温度为550℃和750℃制备的催化剂。 相似文献