MOF@γ-Al2O3复合材料的制备及其选择性染料吸附性能研究

本文通过原位生长法将金属有机骨架(MOF)与γ-Al₂O₃相结合制备了两种MOF@γ-Al₂O₃复合材料,即UIO-66/UIO-66-NH₂@γ-Al₂O₃,并将其应用于选择性染料吸附性能研究。结果表明：UIO-66/UIO-66-NH₂@γ-Al₂O₃复合材料可选择性吸附阴离子染料(刚果红,CR),吸附量分别可以达到1520.91mg·g^-1和1598.65mg·g^-1。同时,UIO-66/UIO-66-NH₂@γ-Al₂O₃复合材料还具备优异的稳定性,重复使用10次后对CR的选择性吸附性能基本保持不变。     

UiO-66-NH2/MoS2@PUF的制备及其对Cr(Ⅵ)的吸附

为了解决金属-有机骨架材料Ui O-66-NH₂在水中难以回收的问题，同时进一步提高其对Cr(Ⅵ)的吸附容量，通过掺杂Mo S₂，制备了Ui O-66-NH₂/MoS₂；然后，通过原位生长法将Ui O-66-NH₂/MoS₂均匀生长在聚氨酯泡沫(PUF)上，制备出复合材料Ui O-66-NH₂/MoS₂@PUF，将其用于对Cr(Ⅵ)的吸附。采用XRD、SEM、TEM、TGA和BET对UIO-66-NH₂/Mo S₂@PUF进行了表征。结果表明，Ui O-66-NH₂/Mo S₂均匀生长在PUF表面上，且负载率高达28%。当pH=4时，Cr(Ⅵ)去除率可达89%，经5次循环吸附后，Cr(Ⅵ)的去除率仍保持在83%，表明Ui O-66-NH₂/Mo S₂@PUF具有良好的循环利用性。Ui...     

玉米秸秆活性炭的制备及其吸附含氮废水性能探析

采用玉米秸秆作为制备原料,KHCO₃为活化剂、HCl作为改性试剂制备改性玉米秸秆活性炭,吸附含氮废水,进行物理表征以及吸附动力学性能分析。本实验采取Freundlich与Langmuir模型对等温吸附曲线进行线性拟合,实验数据结果表明,玉米秸秆活性炭对氮素的吸附更加符合Freunglich方程,拟合相关性较好,R²=0.998。随后采用Lagergren准一级及准二级动力学速率模型对活性炭吸附氮素溶液动力学拟合,实验结果表明,Lagergren准二级速率模型可以最准确地描述吸附过程,其中R²=0.95。玉米秸秆活性炭对氨氮的最大吸附量常数达到407.51 mg·g^-1,表明吸附能力较强。     

基于MOFs材料的低碳烃（C1~C3）分离研究进展

低碳烃（C₁~C₃）混合物的分离和纯化是化工过程中最重要且耗能最大的过程单元之一,开发温和条件下低能耗高选择性吸附分离C₁~C₃分子的固体吸附材料迫在眉睫。金属有机框架材料（MOFs）作为一类相对新颖的多孔有机-无机杂化材料,因其可控的拓扑结构和多样的化学微环境,在低碳烃分离和纯化领域受到广泛关注。本文概述了MOFs作为分离和纯化低碳烃气体吸附剂的特性,重点关注了MOFs材料在C₁（CO₂/CH₄）、C₂、C₃烯/烷烃以及烯/炔烃分离领域的应用进展。首先归纳了MOFs材料在C₁~C₃烃类物质分离过程中的三种常见分离机制,并据此回顾了近年来MOFs材料对常见C₁~C₃烃类分子的吸附及分离性能;分析了MOFs材料在C₁~C₃烃类物质分离过程中的构效关系,总结了MOFs材料的孔道尺寸/形状、骨架柔性和表面功能的调控理念与方法,并提出MOFs材料成本高、水热稳定性差、主客体关系难以精准探测等制约其应用发展的现状。文章指出未来研究重点为开发低成本多样化专一性的新型配体,构造复合型吸附剂,并明确吸附分离过程中分离体系主客体性质,为MOFs材料用于低碳烃分离的定向设计提供了探索方向。     

2,3,4-三羟基苯甲醛改性UiO-66-NH2对铅离子的吸附性能研究

采用2,3,4-三羟基苯甲醛改性UiO-66-NH₂制备了新型金属有机框架材料(UiO-66-3OH),通过X-射线粉末衍射(XRD)和红外光谱(FTIR)对所制样品进行了表征,并将其用于水体中铅离子的吸附。考察了吸附剂投加量、溶液初始pH、初始铅离子浓度和含盐量对吸附的影响。实验结果表明,改性过程没有改变UiO-66-NH₂的晶体结构,且可以明显提高对铅离子的吸附性能。在吸附剂投加量为1 g/L,铅离子质量浓度为100 mg/L,pH为5,反应时间为2 h的条件下,UiO-66-3OH对溶液中铅离子的去除率为89.72%,比UiO-66-NH₂提高了近40个百分点。UiO-66-3OH对铅离子的吸附过程符合准二级动力学方程(R²=0.999 8)和Langmuir吸附等温方程(R²=0.992 5)。UiO-66-3OH的理论最大吸附量为175.43 mg/g,是UiO-66-NH₂的2倍左右。值得注意的是,UiO-66-3OH是一种新型可回收利用的高效...     

改性膨润土对苯胺与苯酚混合液的吸附性能

研究酸活化膨润土和有机改性膨润土对苯胺和苯酚混合溶液的吸附性能,结果表明,酸活化膨润土对苯胺的吸附效果明显优于苯酚,具有较强的吸附选择性;有机膨润土对苯胺和苯酚的吸附无明显差别。吸附动力学研究表明,酸活化膨润土与有机改性膨润土对苯胺的吸附均符合准二级吸附动力学模型,相关系数分别为R²=0.999 8和R²=0.997 9。酸活化膨润土对苯胺的吸附符合Freundlich等温线模型,有机膨润土对苯胺的吸附数据对Freundlich等温线模型与Langmuir等温线模型均有较好的拟合。     

硫脲改性壳聚糖对水中Cr(Ⅵ)与Ni~(2+)的吸附性能研究

以壳聚糖和硫脲为原料,经环氧氯丙烷交联,制得硫脲改性壳聚糖颗粒,通过吸附实验考察了pH、吸附时间对Cr(Ⅵ)、Ni2+吸附的影响。结果表明,硫脲壳聚糖颗粒对Ni2+吸附的最佳pH为6,对Cr(Ⅵ)吸附的最佳pH为1,最佳吸附t为2h。利用准一级反应动力学模型和准二级反应动力学模型对实验数据进行拟合,并分别采用Freundlich模型、Langmuir模型对吸附等温线进行拟合。结果表明,吸附符合准二级动力学模型,以化学吸附为主。吸附等温线用Langmuir模型拟合结果最好。在初始质量浓度80mg/L,θ为25℃时,Ni2+,Cr(Ⅵ)的饱和吸附量可达40.98mg/g和33.33mg/g。     

MOFs/PEI混合基质膜的制备及CO2分离性能研究

二氧化碳的分离和捕获对可持续发展具有重要意义。聚醚酰亚胺(PEI)具有优异的耐溶剂、耐高温、选择性高等优势，然而CO₂渗透性能低成为限制其进一步发展的关键瓶颈。通过引入2种三维MOFs颗粒[UIO-66和MIL-101(Cr)]及2种二维MOFs纳米片[CuBDC和Zn₂(bim)₄]制备了4种MOFs/PEI混合基质膜(MMMs),对膜的物理化学性质及CO₂分离性能展开深入研究。结果表明MOFs的引入大幅提高了PEI膜的CO₂扩散系数及分离性能，并改善了PEI膜的抗CO₂塑化性能。同时，相比三维MOFs颗粒，二维CuBDC纳米片与PEI表现出更高的相容性，其填料含量为20%时MMMs的CO₂渗透通量相比纯PEI膜提高了3.5倍，其CO₂/CH₄选择性提高了2.2倍。以二维MOFs纳米片为功能性填料制备混合基质膜用于CO₂分离是一种有效的策略。     

低碳烷烃烯烃在超微孔柔性Cu(Qc)2上的吸附行为

采用实验研究与分子模拟相结合的方法研究了低碳烷烃烯烃在超微孔柔性Cu(Qc)₂上的吸附热力学、动力学和吸附分离机理。用常温合成方法制备了超微孔金属-有机骨架材料Cu(Qc)₂,测定了低碳烷烃烯烃（CH₄/C₂H₄/C₂H₆/C₃H₆/C₃H₈）在Cu(Qc)₂上的吸附相平衡和吸附动力学。使用Materials Studio中的Fortcite模块模拟低碳烷烃烯烃在超微孔柔性Cu(Qc)₂上的吸附机理以及材料的结构形变。结果表明Cu(Qc)₂具有优良的C₂H₆ /C₂H₄吸附选择性和吸附动力学,而对C₃H₈ /C₃H₆的吸附选择性很低。273 K和0.1 MPa下,C₂H₆/C₂H₄在Cu(Qc)₂上的IAST选择性达4.6。298 K和0.05 MPa下C₂H₆/C₂H₄在Cu(Qc)₂上的扩散时间常数分别达1.42×10^-3和1.48×10^-3_{s^-1,扩散活化能分别为16.62 和16.43 kJ/mol。应用装填Cu(Qc)2的固定床可在常温条件下实现C2H6 /C2H4二元混合气的完全分离。模拟结果显示Cu(Qc)2为二维堆叠结构,材料会由于吸附不同分子而发生不同程度的结构形变。甲烷易从变大的层间扩散脱附,导致其在材料上的吸附量很低;C2H6/C2H4两者都能稳定吸附在层中的孔道中,其分离推动力主要来源于两种气体在材料上明显的吸附热差异;C3H8/C3H6会分别吸附在两种不同的环境,吸附热差异小导致Cu(Qc)2对C3H8 /C3H6的吸附选择性低。}     

镁浸渍生物炭吸附氨氮和磷：制备优化和吸附机理

利用废弃的木薯杆制备了载镁的生物炭吸附剂。以氨氮、磷为目标污染物,采用控制变量法研究了不同镁盐改性、MgCl₂浓度、碳化温度、固液比和碳化时间对氨氮、磷吸附性能的影响,制备最具吸附性能的载镁木薯秆基生物炭（Mg-BC）,进行批量吸附氨氮和磷实验。利用等温模型（Langmuir和Freundlich模型）和动力学模型（准一级动力学、准二级动力学和颗粒内扩散模型）探究其吸附特性,在其吸附特性研究的基础上,运用FTIR、XRD、SEM-EDS、XPS等表征手段对其吸附机理进行探讨。结果表明,Mg-BC对氨氮和磷的吸附过程均符合Freundlich模型和准二级动力学模型,为多分子层的化学吸附,理论饱和吸附量分别为43.48 mg·g^-1和96.00 mg·g^-1。结合表征结果推测,Mg-BC吸附氨氮、磷主要通过官能团作用、络合沉淀和离子交换等多过程协同完成。     

Al（OH）3胶体的制备及其对铀的吸附机理

为了研究在地浸采铀中胶体对矿层的阻塞及对铀酰离子吸附迁移影响,采用硝酸铝与氨水为原料制备Al（OH）₃,并用在pH = 6条件下制备所得的Al（OH）₃对铀进行吸附实验研究,考察了吸附的pH值、初始浓度及吸附时间等对Al（OH）₃吸附铀的影响。对实验数据使用准一级、复合二级与Elovich 动力学模型进行计算与分析,得出Elovich 动力学方程更适合描述Al（OH）₃对铀吸附,吸附主要是表面吸附;使用 Freundlich与Langmuir等温吸附方程对实验数据进行拟合,结果表明Langmuir模型更适合描述Al（OH）₃对铀酰离子的吸附;对吸附前、后的Al（OH）₃进行SEM与激光粒度分析。     

缺陷UiO-66对水中塑化剂的吸附

金属有机骨架材料（metal-organic frameworks,MOFs）是一种具有骨架结构的新型多孔材料。本研究合成了金属有机框架化合物UiO-66和有缺陷的UiO-66（UiO-66-1）,并研究了其作为吸附剂吸附塑化剂邻苯二甲酸二甲酯（DMP）的性能及其吸附动力学,最后通过拟合吸附等温线和吸附动力学模型拟合了吸附剂的最大吸附量和最快吸附时间。实验结果表明,UiO-66-1对DMP有更好的吸附性能,在5~10min内快速达到吸附平衡,pH在3~10吸附率仍可保持稳定;分析测试结果表明,引入缺陷的UiO-66-1的比表面积比UiO-66大,达到了1438m²/g,孔容为0.58cm³/g,晶体的尺寸也明显增大,吸附量增大了近一倍,最大吸附量可达到404mg/g,且循环利用率高;通过吸附等温线模型和吸附动力学模型的拟合研究表明,UiO-66-1的吸附过程比较符合Langmuir模型和拟二级动力学模型。     

改性氧化铝对饮用水中氟离子的吸附性能研究

采用浸渍法制备ZrCl₄改性γ-Al₂O₃吸附剂,探究了吸附剂用量、初始F-浓度、吸附时间以及溶液pH值对吸附量的影响。结果表明,ZrCl₄改性浓度为2(wt)%,吸附剂ZrCl₄-Al₂O₃投加量为4g·L^-1,溶液初始pH值为4,吸附温度为25℃,吸附时间为24h时,吸附效果最好,吸附量为17.08mg·g^-1,相较于未改性γ-Al₂O₃提高了149.4%。吸附过程符合Freundlich吸附等温方程和准二级动力学模型,是一种优势放热吸附过程。     

金属有机骨架材料用于吸附分离CH4和N2的研究进展

非常规天然气的利用不仅可以有效缓解常规天然气不足带来的能源问题,而且可以降低其肆意排放带来的温室效应,无论是低浓度煤层气的提浓还是低品质天然气的提质都需要解决甲烷与氮气的分离难题。基于金属有机骨架（MOFs）材料结构和功能均呈多样化的特色,本文主要从CH₄选择型MOFs吸附材料和N₂选择型MOFs吸附材料两个方面,综述了近年来MOFs材料在CH₄与N₂吸附分离方面的研究进展,讨论了影响二者分离的影响因素,并对吸附与分离机理与MOFs结构和性能关联进行了详细的总结与分析,提出了CH₄与N₂选择性提升的方法,即需要合适的孔道尺寸与弱极性表面性质或有利骨架结构的协同作用,最后展望了MOFs材料在甲烷富集和纯化领域的应用前景和发展趋势。     

UIO-67材料的制备及其在水溶液中吸附亚甲基蓝染料

采用水热法制备UIO-67材料,使用X-射线粉末衍射仪、扫描电子显微镜和比表面积与孔隙度分析仪等手段对其进行结构表征。采用紫外可见分光光度法设计了单因素吸附实验,对UIO-67材料在水溶液中吸附亚甲基蓝染料进行研究。UIO-67材料在水溶液中吸附亚甲基蓝的最佳条件为:初始浓度为4μg/m L,UIO-67材料用量为10 mg和溶液p H7. 03。通过动力学模型和热力学模型分析整个吸附过程,结果表明UIO-67材料在水溶液中吸附亚甲基蓝的过程符合二级动力学模型和Freundlich模型。     

苯与甲苯及C8芳烃体系固液相平衡计算

针对对二甲苯结晶体系中由苯与甲苯及C₈芳烃组成的二元、三元及多元体系,选取了固液相平衡计算模型—Van′t Hoff方程简式,利用该模型计算二元、三元及多元体系的低共熔点温度及对应的低共熔点组成,并绘制三元体系固液相平衡相图。结果表明：由Van′t Hoff方程简式得到的苯-对二甲苯二元体系固液相平衡计算结果与文献数据吻合较好,表明所选固液相平衡计算模型适合于由苯与甲苯及C₈芳烃组成的体系固液相平衡计算;利用Van′t Hoff方程简式计算得到了由苯与甲苯及C₈芳烃组成的二元、三元、四元、五元和六元体系的低共熔点温度及组成,并预测了苯-甲苯和苯-乙苯二元体系的液相摩尔分数,利用这些数据绘制了对二甲苯-甲苯-苯、对二甲苯-乙苯-苯、苯-乙苯-甲苯3个三元体系的固液相平衡相图,这些数据和相图未见文献报道,可为PX结晶相关的苯与甲苯及C₈芳烃组成的体系固液相平衡研究提供理论指导和依据。     

交联淀粉负载氢氧化镁复合材料对Cu2+的吸附性能

以交联淀粉和MgSO₄·7H₂O为原料，NaOH为碱化剂，制备了交联淀粉负载氢氧化镁复合材料IStMg(OH)₂，采用FTIR、SEM、EDS、XRD对其进行了表征，并将其用于对模拟废水中Cu²⁺的吸附去除，考察了IStMg(OH)₂投加量、pH、Cu²⁺初始浓度等因素对ISt-Mg(OH)₂吸附Cu²⁺性能的影响。结果表明，当Cu²⁺质量浓度为20mg/L,pH=5.32,ISt-Mg(OH)₂投加量为300 mg/L，吸附温度为25 ℃时，Cu²⁺的去除率可达91.7%。吸附等温线拟合结果表明，ISt-Mg(OH)₂对水中Cu²⁺的吸附过程符合Langumir吸附模型，为单分子层吸附过程，在25 ℃时，拟合饱和吸附量为82.78 mg/g。吸附动力学数据拟合结果表明，吸附过程符合准二级动力学模型，属于...     

固相法制备介孔γ-Al2O3纳米粉体及其吸附性能研究

以硝酸铝和尿素为原料,采用固相法制备尿素铝配合物前驱物,一步热分解制备介孔γ-Al₂O₃纳米粉体。通过XRD、N₂吸附-脱附、SEM、TEM表征其微观结构,探究吸附剂用量、pH、时间和CR溶液初始浓度对阴离子型染料刚果红(CR)吸附的影响。结果表明,γ-Al₂O₃纳米粉体对刚果红具有良好的吸附性能,最佳条件下：室温,CR溶液初始浓为100 mg/L,γ-Al₂O₃用量为1.5 g/L,pH为2,吸附时间为60 min,其极限吸附量为279.3 mg/g,γ-Al₂O₃对CR吸附过程符合准二级动力学模型,为化学吸附,吸附等温线符合Freundlich吸附等温模型,说明吸附过程为多分子层吸附。     

金属有机骨架材料在CO2/CH4吸附分离中的研究进展

CO₂/CH₄分离能耗高是生物甲烷过程核心难题之一。金属有机骨架材料（metal organic frameworks,MOFs）由于其优异的CO₂吸附分离性能,被视为最具潜力的CO₂分离捕集材料,近年来引起了广泛的关注。本文结合沼气的特点和MOFs研究的最新进展,对MOFs材料在CO₂/CH₄吸附分离过程的相关实验研究工作进行了综述。     

硼碳氮多孔材料的制备及其吸附再生性能研究

硼碳氮(BCN)多孔材料因其具有高的比表面积、优异的化学稳定性而被认为是一种优异的吸附材料。本文以废弃椰壳、硼酸(H₃BO₃)和尿素(CO(NH₂)₂)为原料,采用冷冻干燥法制备多孔生胚,并在NH₃气氛下通过高温固相反应法在不同的反应温度下合成BCN多孔材料。结果表明,随着反应温度的升高,BCN多孔材料孔径逐渐变大,当反应温度为950 ℃时平均孔径为2.1 nm。将BCN多孔材料用于吸附水中孔雀石绿(MG)有机染料,其最大吸附量可达1 239.8 mg·g^-1,5次循环再生后吸附量平均值仍高达1 138.6 mg·g^-1,说明BCN多孔材料具有优异的循环吸附性能。采用Langmuir和Freundlich等温吸附模型、准一级和准二级吸附动力学模型研究了浓度、吸附时间和平衡吸附量之间的关系。结果表明,BCN多孔材料的吸附与准二级吸附动力学模型吻合,其对MG的吸附属于均匀表面单层分子的Langmuir等温吸附。BCN多孔材料展现出优异的吸附能力,是一种非常有应用前景的新型吸附剂。