光／电Fenton催化降解有毒有机污染物

在可见光(λ>450nm)照射并通外加电压(E=3V)条件下,以染料酸性桃红(Sulforhodamine B,SRB)及有机无色小分子化合物2,4-二氯苯酚(2,4-dichlomphenol,DCP)为目标物,探索光电Fenton降解其最佳反应条件,结果表明,对1.0×10-5mol/L SRB Fenton试剂(Fe3+/H2O2)在pH=3.0,H2O2浓度为7.49×10-4mol/L,Fe3+为2.48×10-4mol/L时,SRB降解效果最好.通过分析SRB及DCP降解过程紫外.可见光谱(UV-Vis)、红外光谱(FTIR)和总有机碳(TOC)测定,发现光电Fenton体系能使SRB和DCP发生有效的降解,SRB反应300min矿化率达到96.38%,DCP反应90min降解率达到100%.采用酶分析法和苯甲酸荧光分析法分别测定了在光电催化降解有机污染物过程中H2O2和羟基自由基(·OH)的变化,表明此光催化降解过程涉及·OH历程.     

铜钼基多元材料的制备及其光催化产氢特性

以四硫代钼酸铵和氯化亚铜为原料,合成了一系列铜钼基新型多元材料催化剂,利用X射线衍射(XRD)、UV-Vis漫反射光谱、X射线荧光(XRF)等化学物理手段对其进行表征,制备的样品结晶度较高,显示出较强的光吸收特性,同时研究了催化剂在可见光条件下的光催化制氢性能,考察了反应温度和反应时间对该系列催化剂产氢活性的影响。结果表明:在160℃条件下水热24h合成的催化剂的可见光产氢活性最高,平均产氢速率为24.64μmol·g~(-1)·h~(-1),420nm处的表观量子效率达到0.86%。     

铜钼基硫氧化物催化剂及其光催化产氢性能

以[NH_4]_2MoS_4和CuCl为原料,合成了一系列铜钼基硫氧化物催化剂,并利用x射线衍射(XRD),UV-Vis漫反射光谱、X射线荧光(XRF)等化学物理手段对其进行了表征,制备的催化剂对光表现出较强的吸收特性,同时研究了该系列催化剂在可见光条件下的光催化制氢性能,并考察了反应温度和反应时间对催化剂产氢活性的影响.结果表明,在140℃条件下水热24h合成的催化剂制氢性能最好,平均产氢速率为10.7μmol/h·g.     

MnO_x/ZSM-5催化剂催化NO氧化性能的研究

为实现快速选择性催化还原(SCR)反应条件,开发低成本NO氧化催化剂,采用浸渍法制备了不同Mn负载量的MnO_x/ZSM-5催化剂,采用电感耦合等离子体(ICP)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和N_2吸附/脱附等技术对催化剂特征进行了表征,并考察了其催化NO氧化活性.结果表明:Mn负载量对MnO_x/ZSM-5催化剂催化NO氧化的活性有显著影响,较高的负载量可以提供更多的反应中心,但过高的负载量会导致活性组分在催化剂表面积聚,减小催化剂比表面积和降低表面分散度.Mn负载量为5.2%的样品表现出最佳的NO催化氧化效率,400℃下NO转化率达到50.6%,但低温下催化NO氧化活性较差,还需进一步优化制备条件,以提高MnO_x/ZSM-5催化剂的反应性能.     

不同制备方法对Ag/AgCl光催化脱汞的影响

采用不同制备方法成功地制备了可见光催化剂Ag/AgCl,以VM-3000测汞仪为检测手段,在模拟烟气光催化反应器上考察了该可见光催化剂的单质汞(Hg0)脱除特性;采用N2吸附/脱附、扫描电子显微镜、X-射线衍射、X-射线光电子能谱以及紫外-可见漫反射光谱等表征手段分析了可见光催化剂的物理化学性质。表征分析表明:与改性的共沉淀法制备的Ag/AgCl相比,沉淀-光还原法制备地催化剂的比表面积、总孔容、AgCl衍射峰以及吸光度均有较大幅度的增强;脱汞实验表明荧光灯照射对可见光催化剂的脱汞活性起着重要的作用,在可见光照射下,沉淀-光还原法制备的催化剂表现出最好的脱汞活性,最大脱汞效率高达92%。     

掺钒TiO_2可见光催化氧化SO_2的动力学和机理

利用溶胶-凝胶法制备掺钒纳米TiO_2,研究其在可见光条件下对SO2气体的催化氧化效果。采用烟气分析仪和碘量法测定SO2的浓度。利用XRD、BET、TEM、SEM、XPS、UV对掺钒TiO_2进行表征;研究焙烧温度、时间以及掺杂量等制备条件,对TiO_2脱除SO2的影响效果,探讨光催化氧化SO2的机理。结果表明:有O2条件下,在焙烧温度为700℃,时间为3 h,掺钒量物质的量含量为1.0%时,制备的TiO_2光催化氧化性能最好,SO2的脱除效率大于97%,氧化产物为SO3;光照和催化剂是SO2氧化的必要条件;光氧化效率随初始浓度的增大而增大,光催化反应符合一级反应动力学,且包括吸附和表面反应两部分,其中吸附为速控步骤;钒的掺杂使TiO_2产生红移,增强可见光催化活性,提高SO2气体的氧化效率。     

模板法制备BiOI及其可见光降解有机污染物

以表面活性剂十六烷基硫酸吡啶(Cetyl pyridine sulfuric acid,CPSA)为模板,通过水热法制备具有片状结构的BiOI。用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、比表面积及孔径分析仪(BET)、紫外-可见反射吸收光谱(UV-Vis)对其进行表征。在可见光(λ420nm)照射下,研究BiOI对染料罗丹明B(Rhodamine B,RhB)及无色小分子4-氯苯酚(4-Dichlorophenol,4-CP)光催化降解特性,在分别光照4h和28h后对RhB及4-CP光催化降解率达到100%。通过电子自旋捕获技术(EPR)和一系列添加·OH、O·-2和h+捕获剂的对比试验,推断其氧化过程主要涉及空穴直接氧化。另外,还测定了RhB降解过程中红外光谱(IR)和总有机碳(TOC)的变化,在光照20h后其TOC约降低90%。     

TiO_2/C复合毫米球的制备及可见光催化活性研究

应用溶剂热条件下离子交换方法制备了C掺杂TiO2毫米球光催化剂。并通过元素分析、X射线衍射(XRD)、紫外-可见(UV-Vis)漫反射对其进行了表征。结果表明,TiO2为锐钛矿相,UV-Vis漫反射分析显示,与商业用P25相比,TiO2吸收边带红移,可见光吸收增强,同时证明C以掺杂的方式对TiO2进行了改性。以可见光催化降解甲基橙(MO)考察了材料的光催化活性,与P25相对比,C掺杂TiO2的光催化活性明显提高,并且催化剂可以通过自身重力沉降到反应容器底部,实现自分离。     

一锅法水热制备Bi_3O_4Cl-BiOCl复合材料及可见光催化性能研究

以五水合硝酸铋为铋源,通过一锅法水热制备铋基Bi_3O_4Cl-BiOCl复合光催化材料。采用X射线衍射、扫描电子显微镜和紫外可见漫反射对所制备的复合材料进行表征。通过实验发现,该复合材料在可见光下对罗丹明B溶液具有良好的光催化降解能力。制备过程中,溶液酸碱度的变化可调控复合材料组分的质量比,对样品的光催化性能影响较大,其中pH为10.5时制备的样品光催化活性最好,这可能和各组分合适的质量比以及较强的可见光吸收利用能力有关。通过活性物种捕捉实验,确定了光生空穴为光催化反应过程的主要活性物种,由此初步推测出复合材料的光催化机理。     

Zr掺杂Bi_2O_3的共沉淀法制备及光催化性能评价

以Bi(NO_3)_3·5H_2O、ZrO(NO_3)2·2H_2O为原料,NH_3·H_2O为沉淀剂,采用反相滴定化学共沉淀工艺制备Zr掺杂Bi_2O_3基光催化材料。利用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见漫反射(UV-VIS)等分析方法对样品进行表征,并以甲基橙溶液模拟有机染料废水在可见光下评价其光催化降解能力。实验结果表明:与未掺杂Bi_2O_3纯相比,Zr掺杂Bi_2O_3仍为β-Bi_2O_3相组成,晶粒尺寸减小,颗粒大小约20nm。共沉淀合成使Zr组分均匀进入Bi_2O_3晶格形成固溶体。随Zr掺杂量增加,晶格畸变使样品紫外-可见吸收峰红移,带隙能减小,光催化性能增强,其中以Zr与Bi物质的量之比为20∶80的样品光催化性能最好。该样品在可见光下照射1h对甲基橙降解率达96%,降解速率为16.74mg/(h·g),是商品P25型纳米TiO_2的41倍。Zr掺杂Bi_2O_3对甲基橙的降解以光生空穴直接氧化为主,光生电子与氧反应生成·OH的氧化为必要的补充。     

Pt/TiO_2膜光催化氧化降解高聚物的研究

以 2 5 0W高压汞灯为光源 ,通过光化学沉积法在TiO2 表面上担载 1%Pt制备的催化剂对难降解高聚物PVA具有很好的光催化活性 ,固定相活性提高后的该类催化剂在用量为 30g/m2 时 ,光照 6 0min ,PVA的光解率可达78 3%。研究发现 ,PVA的光催化氧化可分为两个阶段 ,前一阶段PVA主要生成中间产物 ,后一阶段 ,PVA被彻底氧化分解 ,1%Pt/TiO2 可以明显地缩短前阶段反应时间 ,增强后阶段PVA的矿化作用 ,增加矿化阶段反应级数与反应速度常数。     

TiO_2-SnO_2纳米粒子超声波光催化降解尤丽特蓝的动力学研究

采用溶胶-凝胶法制备了TiO_2-SnO_2催化剂,以尤丽特蓝为研究对象,研究了超声波光催化降解尤丽特蓝的动力学。结果表明:在所研究的范围内,SnO_2的最佳掺杂量为0.05,TiO_2-SnO_2催化剂的最佳投加量为2g/L;超声波光催化降解尤丽特蓝符合一级动力学反应,可用L-H动力学方程描述,且反应速率常数K∝C_0~(0.85)·(DO)~(3.91);超声光催化协同降解要比单独超声波或光催化处理效果显著,证实了声光联合技术具有明显的协同效应。     

H_2O_2/Nafion-纳米TiO_2复合膜强化日光光解脱色甲基橙染料研究

用流延法在石墨板上成功制备出用于光催化的Nafion-纳米TiO_2复合膜。在H_2O_2存在的条件下,用Nafion-纳米TiO_2复合膜对甲基橙染料进行可见光照射处理。结果表明,H2_O_2/Nafion-纳米TiO_2复合氧化工艺中甲基橙降解脱色速率显著提高,两者之间存在明显的协同效应。在协同体系中,酸性媒介比碱性媒介更有利于甲基橙染料光解脱色。实验所用的NO_3~-、Cl~-和SO_4~(2-)等阴离子,均对降解脱色有抑制作用,其中NO_3~-对脱色作用抑制最显著。可见光辐射处理前后,UV-Vis谱图分析表明在H_2O_2/Nafion-纳米TiO_2复合膜处理中甲基橙溶液脱色是因为染料发生氧化光解作用。     

TiO_2/SiO_2双层减反膜在太阳电池上的应用

利用二氧化硅(SiO_2)对太阳电池表面的钝化作用,对传统的二氧化钛(TiO_2)单层减反膜进行了改良.基于理论模拟分析了光反射率随膜层(TiO_2/SiO_2)厚度变化规律,结合实验上SiO_2最佳厚度经验值,制备了晶体硅太阳电池(即TiO_2/SiO_2/Si),并和SiN_x/Si结构的晶体硅太阳电池相比较.分别测试了少子寿命、反射率、电性能参数等,结果表明这种改良后的TiO_2减反膜也可以取得很好的减反效果和钝化效果.镀有TiO_2,SiO_2双层膜与SiN_x减反膜绒面晶体硅片的积分反射率分别为4.9%和3.9%;使用以上两种不同减反膜制备的太阳电池的开路电压均可达到0.62V.可见这种TiO_2双层膜有望在将来的生产中得到具体应用.     

TiO2-B-S光催化剂的制备及性能研究

利用水热法直接制备了B、S共掺杂改性的光催化剂TiO_2-B-S。XRD表明该光催化剂为锐钛矿晶型,硫硼掺杂能抑制TiO_2粒径的生长;UV-vis表明该催化剂对可见光吸收增强,吸收带边明显红移。XPS显示B、S共掺杂改性使得TiO_2-B-S表面羟基氧含量提高,从而提高了催化剂活性。太阳光降解甲基橙溶液结果表明,TiO_2-B-S活性明显高于单一B、S掺杂改性催化剂,共掺杂改性对提高TiO_2可见光活性具有协同效应。     

一维纳米TiO_2的水热法制备及其在DSCs电池中的应用

以商用P25粉末为原料,利用水热法制备了一系列不同形状的一维纳米TiO_2结构,并将该材料以不同配比与溶胶凝胶合成的TiO_2颗粒混合制备了一系列染料敏化太阳电池。通过改变P25的水热处理时间,形象地观测到TiO_2由颗粒逐渐变成一维结构的演变过程。同时,实验采用了XRD、EDS对不同阶段生成物质进行了晶体结构和元素分析,综合分析提炼出TiO_2纳米结构的生成机理。研究结果还表明NaOH反应介质浓度对TiO_2纳米结构形貌的影响非常显著。其次,利用上述条件合成的一维纳米TiO_2粉末与传统的溶胶凝胶法制备类球形纳米TiO_2粉末混合,研究了其掺入比例由0%～100%(wt.)变化时,染料敏化太阳电池效率的变化规律。     

活性二氧化钛膜除污防雾性能的研究与应用

简述了几种制备TiO2薄膜方法,着重指出溶胶－凝胶法的优缺点,研究了活性TiO2膜的光催化原理和光诱导亲水性原理对其除污防才性能的作用,因实验室采用溶胶0凝胶法制备TiO2膜,并对两种含氯苯酚进行顾降解反应试验,结果表明其降解效果明显,具有工业应用前景,最后分析了活性TiO2膜作为一种功能材料目前在国内外工业应用状况,。     

不同光源对TiO2光催化降解染料污染物的影响

考察了在紫外光和可见光作为光源时，TiO2光催化降解偶氮染料酸性橙7(AOT)的差异。实验结果表明，在两种不同的光源下，AO7都能够被有效地降解，而且AO7降解都是以C-N化学键的断裂开始的。以可见光作为光源时，AO7分子结构中的苯环较难开环，AO7的矿化率比较低；而以紫外光作为光源时，AO7能够被彻底矿化。另外，以可见光作为光源时，AO7的降解反应主要发生在催化剂的表面，而以紫外光作为光源时，AO7的降解反应主要发生在溶液中。     

Pt／TiO2膜光催化氧化降解高聚物的研究

以250W高压泵灯为光源,通过光化学沉积法在TiO2表面上担载1％Pt制备的催化剂对难降解高聚物PVA具有很好的光催化活性,固定相活性提高后的该类催化剂在用量为30g/m∧2时,光照60min,PVA的光解率可达78．3％。研究发现,PVA的光催化氧化可分为两个阶段,前一阶段PVA主要生成中间产物,后一阶段,PVA被彻底氧化分解,1％Pt/TiO可以明显地缩短前阶段反应时间,增强后阶段PVA的矿化作用,增加矿化阶段反应级数与反应速度常数。     

Fe_2O_3/SiO_2/TiO_2复合薄膜的制备与表征

采用溶胶.凝胶法制备了Fe2O3/SiO2/TiO2三元复合薄膜.通过XRD表征、紫外.可见透射光谱分析,考察了Fe2 O3/SiO2对TiO2晶型、亲水性、光催化性能的影响.结果表明:加入Fe2O3、SiO2后TiO2仍然保持完整的锐钛型,抑制了TiO2晶粒的增长,且加入Fe2O3后TiO2的吸收波长发生了"红移".Fe2O3/SiO2/TiO2光催化性能、亲水性能优于SiO2/TiO2、Fe2O3/TiO2及单-TiO2膜.