Li的掺杂对Ni/CNTs催化苯加氢反应性能的影响

采用浸渍的方法制得不同含Li量的NiLi/CNTs催化剂,以苯加氢反应为探针反应考察了催化剂的催化活性,利用H2化学吸附、H2-TPR、XRD、抗硫性能测试等手段,研究了Li的添加对Ni/CNTs催化性能的影响.结果表明,Li的添加对Ni/CNTs的催化性能有较大的影响.适量Li的添加有助于增加金属Ni在催化剂表面的裸露度,增加了苯加氢反应活性和耐硫性能.当Ni和Li的原子比为10:1时,Ni/CNTs催化剂的催化性能最好,在较低的反应温度(413K)苯的摩尔转化率和选择性达到100%,催化剂的极限耐流量为545.5μLCS2/gNi.     

催化剂MnCe（y）Ox/TiO2的制备及其催化燃烧甲苯的活性

以TiO2为载体,采用浸渍法制备了不同配比的MnCe复合型催化剂,并采用X射线衍射(XRD)、氧气的程序升温脱附(O2-TPD)和氢气的程序升温还原(H2-TPR)对制备的催化剂进行表征,比较了催化剂催化氧化(燃烧)甲苯的活性。研究结果表明,所制备的催化剂MnCe(y)Ox/TiO2对甲苯有明显的催化活性。当Ce/(Mn+Ce)的摩尔比为0.1时,催化剂MnCe(0.1)Ox/TiO2的催化活性最高,甲苯的转化率达到90%时的温度为254℃。在催化剂MnOx/TiO2中掺杂少量的Ce元素,有利于活性组分Mn物种在载体表面上以更小颗粒而且更高的分散度存在,从而提高催化剂的催化活性。     

Ni-Pd纳米涂层整体式催化剂加氢性能研究

采用浸涂法将自制的介孔空心SiO2纳米粉体涂覆到堇青石基体上,然后采用微波法负载活性组分Pd和助剂Ni制备了纳米涂层整体式加氢催化剂,并考察空速、涂层增重、Ni助剂添加量等因素对其乙炔选择性加氢催化性能的影响。结果表明:经过涂覆后的堇青石整体式催化剂加氢性能与未涂覆时相比有了显著提高,且添加适量的助剂Ni有助于催化性能的进一步改进。在反应温度为54℃、压力为0.1 MPa、空速为3 800 h-1的条件下,使用涂层增重质量分数为6%、Ni与Pd物质的量比为4∶1的催化剂,当乙炔接近完全转化时,乙烯选择性能够到达40.9%。     

Mn、Fe和Cu氧化物在低温等离子体催化氧化甲苯体系中的活性比较

采用等体积浸渍法制备了MnOx/γ-Al2O3、FeOx/γ-Al2O3和CuOx/γ-Al2O3催化剂,测定了不同催化剂在低温等离子体场内分解甲苯的活性,用X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)技术对催化剂进行表征。结果表明催化剂分解甲苯的活性的顺序是MnOx/γ-Al2O3>FeOx/γ-Al2O3>CuOx/γ-Al2O3。催化剂分解臭氧的实验表明,不同催化活性组分对臭氧的催化分解性能顺序与对甲苯的分解性能顺序是一致的。MnOx/γ-Al2O3催化剂的Mn负载量对其催化活性有明显影响,Mn的含量为1%(质量分数)时,催化剂的活性最高,当能量密度为19J/L时,其对甲苯催化氧化的转化率接近100%。催化剂表征结果表明当Mn含量为1%(质量分数)时,氧化锰在载体γ-Al2O3上最接近单层分散量,此时活性组分与载体表面的相互结合力最强,在载体上有很好的分散性,从而表现出对甲苯分解的最好性能。     

FeO_x对Mn-Ti复合氧化物催化剂催化燃烧氯苯性能的影响

采用溶胶-凝胶法制备了一系列不同Fe含量的MnOx-TiO2催化剂,使用氢气程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)、比表面积测定(BET)和X射线衍射(XRD)等技术对其进行了表征,考察了该类催化剂催化燃烧氯苯(CB)的活性和稳定性。催化活性测试结果表明,Fe的添加改善了MnOxTiO2催化剂的活性,同时显著提高了该催化剂的稳定性。表征结果表明,适量FeOx的添加能明显提高催化剂的比表面积,促进了各活性组分的分散,提高了催化剂表面活性氧物种和晶格氧的数量,使催化剂表面的氧化能力大幅度提高,从而提高了FeOx-MnOxTiO2催化剂的活性和稳定性。     

Pd/MWCNT的合成及其对甲酸电化学氧化的催化性能

以多壁碳纳米管(MWCNT)为载体,用简单的液相还原法制备了金属载量为10%的碳载Pd催化剂(Pd/MWCNT)。X射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)分析结果显示Pd粒子结晶度较低,分布均匀,平均粒径为2.4nm,小于两种商业10%Pd/C催化剂。循环伏安测试结果表明Pd/MWCNT对甲酸氧化的催化活性最好,相同条件下甲酸氧化峰电流最大。极化曲线显示Pd/MWCNT电极的极化过电位和50mA/cm2下恒电流放电90分钟后的过电位都明显小于其他两种商业Pd/C催化剂,表明Pd/MWCNT催化剂对甲酸电化学氧化具有较好的催化活性和催化稳定性。     

Cu/V2O5-TiO2的结构、光吸收性能与催化反应性能研究

用溶胶 凝胶法制得复合半导体 V2O5 TiO2,用等体积浸渍法制得Cu/V2O5 TiO2 光催化剂。利用X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、程序升温还原(TPR)、红外光谱(IR)、X 射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(UV VisDRS)和光反应器等技术研究了 Cu/V2O5 TiO2 的物相结构、光吸收性能和光催化反应性能。结果表明:含量为 10%(质量分数)的V2O5 单分子层分散在 TiO2 表面;V2O5 负载量超过单分子层分散(> 10% (质量分数))有晶相V2O5 生成,光吸收性能下降;负载金属 Cu 促进四面体配位V向八面体配位 V转化,使 TiO2 光吸收限发生蓝移,对可见光部分的吸收明显增加,拓宽了催化剂的光响应范围,提高了材料的光催化性能, CO2 和C3H6 合成MAA反应的光量子效率显著增加;催化剂的光吸收性能与反应性能呈顺变关系,Cu/10%V2O5 TiO2 的催化活性优于其它含量的催化剂,光量子效率达到15.5%。     

碳纳米管负载氮化钴催化剂的制备及其对氨分解反应的活性

采用等体积浸渍法结合程序升温还原技术合成了一系列CoN_x/CNTs催化剂,通过XRD、BET、TGDSC、TPR等手段,结合氨分解反应,研究了它们的表面性质和反应性能,结果表明,CoNx/CNTs催化剂对氨分解反应具有良好的催化活性,在500℃时氨转化率可达到66.46%.     

Ni／CNTs及钙改性Ni／CNTs催化剂在二氧化碳甲烷化反应中性能

分别以碳纳米管（CNTs）和活性氧化铝（Al2O3）为载体,通过浸渍法制备了负载型镍基催化剂和钙改性的镍基催化剂,用二氧化碳甲炕化反应评价其催化性能,通过X射线衍射（XRD）、程序升温还原（H2-TPR）、程序升温脱附（H2-TPD）和氮气等温吸附脱附等手段对催化剂进行表征,结果表明,Ni／CNTs催化剂中的镍物种比Ni／Al2O3中的镍物种容易还原,同时钙改性Ni／CNTs催化剂更能促进镍物种的还原,添加钙可以促进CNTs载体催化剂的分散度,这些特性能提高钙改性Ni／CNTs催化剂的催化活性和稳定性。     

Cu对Pd/C电催化乙醇氧化性能的影响

以活性碳(Vulcan XC-72)为载体,用改良的化学还原法制备不同Pd:Cu比例的Pd_x-Cu/C催化剂,使用X-射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、X-射线光电子能谱(XPS)和电化学方法对其进行了表征,研究了Cu对Pd/C催化剂催化性能的影响。结果表明:随着Pd与Cu原子比的提高Pd_x-Cu/C催化剂的催化活性先提高后降低,当Pd:Cu=8:1时Pd8-Cu/C催化剂粒子均匀分散在碳载体表面,其直径约为2.8 nm;在催化剂中掺入的少量Cu元素部分进入Pd晶格形成了合金。这种催化剂在混合水溶液中表现出最佳的催化活性和稳定性,对C_2H_5OH氧化的催化峰电流密度达到114 m A/cm~2,是Pd/C的2.5倍,是JM-Pd/C的3.6倍。     

Fe添加对Cu/Zn/ZrO2催化剂CO2加氢合成低碳醇性能的影响

采用共沉淀法制备了添加不同Fe含量的Cu/Zn/ZrO2催化剂,在523 K、3.0 MPa和3000 h-1的条件下,考察了不同Fe含量对Cu/Zn/ZrO2催化剂上CO2加氢合成低碳混合醇性能的影响.并采用低温N2吸附、X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H2-TPR)和CO2程序升温脱附(CO2-TPD)技术对催化剂进行了表征.结果表明:在Cu/Zn/ZrO2催化剂中加入适量的Fe后,可以提高催化剂的活性、醇的时空产率(STY)以及C2+醇的选择性.     

Pd/PMo12-GN复合膜的制备及其对甲酸氧化的电催化性能

以紫外光还原法将氧化石墨(GO)还原成石墨烯(GN), 同时将磷钼酸(PMo₁₂)修饰到石墨烯上, 形成磷钼酸功能化的石墨烯PMo₁₂-GN, 并以此为基底利用电化学还原法制备了Pd/PMo₁₂-GN复合膜催化剂。运用X射线粉末衍射、X射线光电子能谱、扫描电镜、透射电镜等对复合膜的组成、结构、形态进行表征, 结果表明: 实验成功制备了Pd/PMo₁₂-GN复合膜催化剂, 且Pd颗粒均匀分散在PMo₁₂-GN基底上。采用CV、计时电流法、CO溶出伏安法、交流阻抗法等电化学方法研究了Pd/PMo₁₂-GN复合膜的电催化性能。研究结果表明: 制备的复合膜催化剂对甲酸氧化反应的催化活性、催化稳定性、抗CO毒化能力和电子传递能力显著优于商品化的Pd/C催化剂。Pd/PMo₁₂-GN复合膜电催化性能的提高主要是由于Pd纳米颗粒在PMo₁₂-GN基底上均匀分散, 以及PMo₁₂的强氧化能力从而使钯表面一氧化碳等中间产物能迅速氧化去除。     

TiO_2/HZSM-5的制备及光催化性能的表征

以钛酸四丁酯为钛源,采用溶胶-凝胶法在HZSM-5分子筛表面合成TiO2前驱体,程序升温处理制得TiO2/HZSM-5负载型光催化剂。采用X射线衍射、扫描电镜、傅里叶变换红外光谱、X射线光电子能谱对光催化剂晶相结构、表面形貌及化学组成进行了表征。结果表明,HZSM-5可提高TiO2分散性能,降低TiO2晶粒的尺寸。TiO2/HZSM-5中的Ti都以TiO2形式存在,没有Ti—O—Si键生成。甲基橙溶液的光催化降解结果表明,负载后提高了TiO2对甲基橙溶液的光催化降解活性。TiO2的质量分数为30%,400℃下煅烧2h时的催化剂光催化性能最好。     

Pd-X/SnO_2复合催化剂催化乙醇电氧化性能研究

采用溶剂热法制备了SnO_2纳米棒,以其为载体,采用溶剂热还原法制备Pd-X/SnO_2复合催化剂,通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)及X射线能谱仪(EDS)对复合催化剂进行表征,采用循环伏安法考察了Pd/SnO_2掺杂非贵金属Co、Zn、Fe和Sb复合催化剂对乙醇氧化电催化性能的影响。结果表明:SnO_2纳米棒呈针尖状,大小均匀,长度为600nm,平均直径约为100nm,Pd粒子高度分散在SnO_2纳米棒表面;在1mol/L KOH+1mol/L C_2H_5OH溶液中,制得的Pd-X(Co、Zn、Fe、Sb)复合催化剂对乙醇氧化均具有较好的催化活性,其中Pd-Zn/SnO_2催化剂表现了最佳的催化性能;当E=-0.2V时,Pd-Zn/SnO_2催化乙醇氧化的峰电流密度可达为30.7mA/cm~2。     

银掺杂对低钒负载量Ag-V/TiO_2脱硝催化性能的影响

以钛酸丁酯、偏钒酸铵和硝酸银为原料,通过溶胶-凝胶法制备了银掺杂低钒负载量的Ag-V/TiO2脱硝催化剂,采用X射线粉末衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、程序升温还原（TPR）、热重-质谱联用（TG-MS）和傅里叶变换红外（FT-IR）光谱进行了表征,并考察了催化剂脱硝性能。结果表明随着银掺杂量的提高,催化剂的低温活性大幅度提升,高温活性先提高后降低,并且催化剂具有良好的寿命。银主要以单质银形式存在,其抑制了催化剂晶粒增大,降低了表面氧的活化能,降低了VO键能,降低了钒的还原温度,从而提高了脱硝性能。     

SO_2促进的碳纳米管负载V_2O_5催化剂用于NH_3选择性还原NO

采用透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、红外光谱(FT-IR)、SCR反应和程序升温脱附(TPD)等手段研究了碳纳米管(CNTs)担载的五氧化二钒(V2O5/CNTs)催化剂的形貌、表面形态以及SO2对选择催化NO还原活性的影响.结果表明,SO2对V2O5/CNTs催化剂的催化活性具有明显的促进作用,其促进作用源于SO2在催化剂表面的吸附.吸附的SO2主要位于碳表面而非钒表面,而且这种促进作用与V2O5和碳表面之间协同作用有关.     

Pd-P/g-C3N4催化剂的优化制备及在甲酸分解制氢中的应用

以氮化碳(g-C₃N₄)为载体，采用液相还原法制备了一系列Pd-P/g-C₃N₄催化剂用于甲酸分解制氢，通过优化还原温度和活性组分负载量可以显著提高催化剂性能。采用X射线衍射仪、透射电子显微镜和X射线光电子能谱仪对催化剂的晶相结构、微观形貌、活性组分分布以及价态进行分析，并通过甲酸分解制氢实验测试了催化剂的甲酸分解制氢活性。结果表明：使用次磷酸钠还原剂需要在较高还原温度(90℃)才能实现Pd-P活性组分在g-C₃N₄载体表面的高度分散，获得较小的纳米粒子，过高或过低的还原温度都不利于制备高性能催化剂。当Pd负载量为8.0%(质量分数)时，2-Pd-P/g-C₃N₄催化剂表现出最佳催化性能，通过动力学研究和Arrhenius方程计算得到该催化剂的甲酸分解活化能为33.83kJ/mol。     

低负载量Pd/CeO2/γ-Al2O3催化剂用于低温催化氧化VOCs

采用直接吸附法制备了Pd负载量为0.03% (质量分数)的Pd/γ-Al₂O₃和Pd/CeO₂/γ-Al₂O₃催化剂, 并用于评价VOCs的催化氧化性能。通过X射线衍射(XRD)、N₂吸附-脱附(BET)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H₂-TPR)等对催化剂的结构和表面性能进行了表征。结果表明, 在VOCs体积分数为0.1%, 空速(GHSV)为18000 mL/(g·h)条件下, Pd/CeO₂/γ-Al₂O₃催化剂上甲苯、丙酮和乙酸乙酯实现98%转化率的温度分别为205、220和275 ℃, 比Pd/γ-Al₂O₃分别降低了15、15和20 ℃, 而且即使在较高的气体空速下, Pd/CeO₂/ γ-Al₂O₃催化剂仍能展现出优异的催化氧化性能, 且具有很好的稳定性和选择性。氧化铈的加入对材料的物理化学性质和催化活性有一定的影响, 其中Pd/CeO₂/γ-Al₂O₃含有Ce ³⁺和高含量的PdO, 活性物种主要以PdO形式均匀地分散在载体γ-Al₂O₃表面。另外, PdO与非化学计量的CeO₂之间的金属-载体相互作用增强了Pd/CeO₂/γ-Al₂O₃催化氧化性能。     

蒙脱石基钛系聚酯催化剂的制备及其应用

通过有机改性得到改性蒙脱石(OMMT),采用水热法在OMMT表面原位负载TiO₂合成了OMMT/TiO₂复合催化剂。利用X射线粉末衍射、扫描电镜、红外光谱等方法对复合材料进行表征。采用色差计、热重分析仪、旋转流变仪和差式扫描量热仪等对不同催化剂合成的PET的色相、热性能、流变性能和结晶性能进行研究。结果表明，与传统催化剂Sb₂O₃相比，OMMT/TiO₂催化剂不仅有着更高的催化活性，而且可有效缩短缩聚反应时间，提升PET的热性能、结晶性能和流变性能。当OMMT/TiO₂添加量为0.5%(wt,质量分数)时，PET的色相较好，b值为5.09,特性黏度为0.654dL/g,具有很好的应用意义。     

Mn-Ce-Co复合氧化物催化剂的制备及其催化燃烧氯苯性能研究

采用溶胶-凝胶法制备了一系列不同Mn含量的Mn-Ce-Co复合氧化物催化剂,通过X射线衍射(XRD)、比表面积测定(BET)、氢气程序升温还原(H_2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)手段表征了催化剂的物理化学性能,并探讨了Mn含量、焙烧温度对催化剂催化燃烧氯苯性能的影响。结果表明:适量Mn的添加促使Co进入到CeO_2立方萤石结构中形成Mn-Ce-Co-O三元固溶体,增加了催化剂的比表面积和表面活性氧物种的量,使催化剂表面的氧化能力大幅度强化。此外,适宜的焙烧温度使得催化剂向无定形态转变,进一步提高了催化剂的比表面积和活性组分的分散度,从而提高了催化剂的活性。