硫掺杂g-C3N4多孔纳米片的制备及其光催化降解性能研究

Abstract: In this study, sulfur-doped porous g-C3N4 nanosheets (CN-T-U 1.75) have been synthesized successfully by one-step calcination using urea and thiourea as the precursors. CN-T-U 1.75 exhibited excellent photocatalytic performance for Rhodamine B (RhB) degradation under visible light irradiation, with the kinetic reaction rate constant of 0.01838 min-1. Analysis of the characterization results showed that CN-T-U 1.75 had a larger specific surface area, and the doping caused a change in the energy band structure. Moreover, the catalytic mechanism analysis shows it could produce two oxidation groups of ?O2- and ?OH to degrade pollutants synergistically.     

g-C3N4量子点复合光催化材料的制备及应用进展

g-C₃N₄量子点(CNQDs)是一种新型的零维材料,极小的尺寸赋予了它独特的光学性能。将CNQDs与其他半导体材料复合可以显著提升复合材料的光催化性能,在光催化领域具有很大的应用潜力。介绍了CNQDs复合材料的制备方法及其在降解污染物和光催化制氢方面的应用,并分析了影响复合材料光催化性能的因素,对CNQDs复合材料的发展前景进行了展望。     

铁改性石墨相氮化碳催化苯酚羟基化反应合成二酚

石墨相氮化碳(g-C3N4)以其独特的电子结构和化学特性引起了广泛关注。以双氰胺和硝酸铁为原料,制备了Fe改性的石墨相氮化碳(Fe/ g-C3N4),采用红外光谱、XRD和N2吸附-脱附等分析手段对g-C3N4和 Fe/g-C3N4 进行了表征,并用以催化苯酚羟基化反应合成二酚,研究了Fe/ g-C3N4催化性能的影响因素。结果表明,Fe/ g-C3N4材料具有良好的介孔结构,Fe的引入改变了g-C3N4层状结构的层间距。当苯酚/H2O2摩尔比为2/1、铁负载量为0.7%(质量分数)、反应温度为50 ℃、反应时间为6 h时,苯酚的转化率达到39.7%,邻苯二酚和对苯二酚的总选择性为85.8%。重复实验结果证实该催化剂可以重复使用。     

Pt/g-C_3N_4的可见光光催化异辛烷脱硫性能及机理

采用固相热聚合和浸渍法制备了Pt/g-C_3N_4光催化剂,以300 W氙灯模拟太阳光作为可见光光源,研究了光催化异辛烷脱硫性能及机理。采用XRD,TEM,EDS,UV-Vis,GC-FPD等方法对Pt/g-C_3N_4光催化剂的微结构及脱硫性能进行表征。表征结果显示,Pt只是沉积在g-C_3N_4的表面,可有效富集电子,减少电子和空穴的复合,增加了电子与O_2结合的几率,从而提高了光催化剂Pt/g-C_3N_4的光催化活性。实验结果表明,Pt负载量为0.1%(w)的Pt/g-C_3N_4光催化脱硫效果最好,光催化脱硫率达到76.8%;在整个光催化脱硫过程中O_2和空穴均起到重要的作用,空穴参与了噻吩的氧化。     

BiVO_4纳米材料制备及其光催化性能

以柠檬酸钠为表面活性剂,采用水热法制备了一系列形貌可控且规则的BiVO_4纳米材料。借助X射线衍射仪、紫外-可见分光光度计和荧光分光光度计对其性质进行了表征;同时,将其用于可见光催化降解亚甲基蓝,以此评价光催化剂的活性和光稳定性。结果表明:所制备的BiVO_4光催化剂为纯单斜相结构。随着柠檬酸钠用量的增加,BiVO_4半导体对可见光的吸收范围扩大,荧光发射强度降低。在可见光条件下,当柠檬酸钠用量为0.15 g时,所制备的BiVO_4光催化剂对亚甲基蓝光降解速率常数为0.005 3 min~(-1),降解效果最好;当反应进行到315 min时,有机污染物亚甲基蓝的去除率达到83%。     

CoFe2O4/MCM-41催化剂的制备及其光催化降解亚甲基蓝性能

采用水热法将纳米CoFe₂O₄与MCM-41介孔分子筛复合,制备了CoFe₂O₄/MCM-41光催化剂。通过TG-DTA,XRD,SEM,N₂吸附-脱吸等方法对制备的催化剂进行表征,并以亚甲基蓝染料废水为研究对象,考察了催化剂光催化降解亚甲基蓝的性能。实验结果表明,CoFe₂O₄/MCM-41催化剂仍具有介孔材料的孔道结构,CoFe₂O₄纳米粒子在分子筛孔道或表面均匀分散,呈现尖晶石结构,使CoFe₂O₄/MCM-41复合催化剂具有良好的催化活性。CoFe₂O₄/MCM-41复合催化剂(Co与Si摩尔比为1∶1)在初始染料质量浓度为10 mg/L、溶液pH=7、可见光照射的条件下,2 h内对亚甲基蓝降解率达到98.3%,降解速率符合一级反应动力学。CoFe₂O₄...     

ZnS/AlPO-5复合材料光催化降解亚甲基蓝

通过水热法成功合成出ZnS/AIPO-5复合材料.采用XRD(X-射线粉末衍射)、DR UV-Vis(紫外-可见漫反射光谱)、XPS(X-射线光电子能谱)、BET(比表面分析)等技术对其进行理化性能表征,并以亚甲基蓝(MB)溶液为目标降解物,评价了其在可见光作用下的光催化性能.结果表明,该复合材料对亚甲基蓝表现出良好的可见光光催化性能,在80 ml质量浓度为10 rag/1的亚甲基蓝溶液中加入0.1 g催化剂,可见光辐照5 h时,脱色率(DC)可达97.5%;辐照24 h的矿化率可达90%以上.     

磷钨酸修饰铁改性类石墨相氮化碳的制备、表征及光催化性能研究

以三聚氰胺、Fe(NO_3)_3·9H_2O、磷钨酸(HPW)为原料,通过浸渍法制备了不同Fe含量的HPW/x%Fe-C_3N_4催化剂。采用紫外可见(UV-Vis)漫反射光谱、X射线衍射(XRD)光谱、红外傅里叶变换(FTIR)光谱、荧光(PL)光谱、扫描电镜(SEM)进行表征。结果表明,Fe和HPW的掺杂,改变了催化剂的能带结构,降低了光生电子-空穴的复合几率。并且Fe离子的掺杂抑制了氮化碳晶粒的增长。当x=1.5时,形成了大量的磷钨酸盐,与g-C_3N_4形成协同催化作用,进一步提高了光催化剂的活性。以罗丹明B的降解为研究对象,考察光催化剂在氙灯照射下的光催化性能。结果表明,当x=1.5时,催化剂表现出最佳的催化活性,降解率在2h的照射下达到96.10%,速率常数为0.039 4min~(-1),是纯g-C_3N_4的7倍。     

Fe/ZnO光催化降解亚甲基蓝性能

以Fe(NO3)3·9H2O和ZnO为原料,采用浸渍法制备Fe/ZnO光催化剂,以亚甲基蓝为模型化合物考察Fe/ZnO光催化剂对染料的催化降解性能.探究催化剂用量、亚甲基蓝溶液初始质量浓度、反应时间、光源种类以及光功率对Fe/ZnO光催化剂催化降解亚甲基蓝性能的影响,结果表明:Fe/ZnO光催化剂投加量为0.2 g,降解20 mL初始质量浓度为10 mg/L的亚甲基蓝溶液,在氙灯为光源、光功率为1000 W、反应3 h时,Fe/ZnO光催化剂对亚甲基蓝的降解率为88％;在汞灯为光源、光功率为400 W、反应40 min时,Fe/ZnO光催化剂对亚甲基蓝的降解率可接近100％.     

石墨相氮化碳基Z-Scheme体系光催化分解水研究进展

石墨相氮化碳(g-C_3N_4)以独特的电子结构、稳定的化学结构和显著的可见光活性而备受瞩目,g-C_3N_4基Z-Scheme光催化体系能够有效地降低光生电子空穴的复合几率,提高光源吸收利用率。介绍了光催化分解水的反应机理,综述了g-C_3N_4基Z-Scheme体系在光催化水氧化、光催化水解制氢、光催化全分解水方面的应用,并对未来Z-Scheme的发展进行了展望。     

Ag2CrO4/g-C3N4纳米催化剂的制备及其光降解性能的研究

通过在550℃空气气氛下热聚合三聚氰胺制备得到了石墨相氮化碳(g-C3N4),再经过在室温下简单的共沉淀方法将铬酸银(Ag2CrO4)纳米粒子负载在g-C3N4表面.所得到的复合纳米催化剂Ag2CrO4/g-C3N4的组成结构和光学性能被详细表征,并通过在可见光下光催化降解有机污染物罗丹明B(RhB)来评估所合成纳米催...     

g-C3N4/Ti-MOF复合材料的合成及其光催化性能

采用快速微波合成法合成了Ti-MOF(MOF,金属有机骨架材料),并在其基础上合成新型可见光响应光催化剂g-C3N4/Ti-MOF。通过X射线衍射、扫描电镜、EDS能谱仪、傅里叶变换红外光谱、N2吸附-脱附和紫外-可见漫反射光谱等手段对其进行表征,同时光催化还原Cr(Ⅵ)研究g-C3N4/Ti-MOF的光催化性能。结果表明,g-C3N4/Ti-MOF复合光催化剂在150 min内能还原92%的Cr(Ⅵ),远远高于g-C3N4和Ti-MOF;同时g-C3N4/Ti-MOF复合光催化剂经过4次循环实验后仍能保持较稳定的光催化活性。最后提出了g-C3N4/Ti-MOF复合材料光催化还原Cr(Ⅵ)的可能机理。     

Fe3+-Ag/TiO2纳米微粒的制备及光催化降解亚甲基蓝的研究

以钛酸四丁酯为前驱体,采用溶胶-凝胶法在室温下制备了Fe^3＋-Ag／TiO2纳米微粒。用Fe^3＋-Ag／TiO2做光催化剂,以10mg／L的亚甲基蓝溶液为模型化合物,在紫外光下进行了催化降解实验。结果表明：掺杂离子可以有效提高TiO2的光催化活性,500℃热处理的Fe^3＋-Ag／TiO2用量为1g／L、反应6h时光催化活性达到93．2％,比纯TiO2的光催化活性提高了2．14倍。     

MnAPo-5分子筛光催化降解亚甲基蓝

以磷酸为磷源、拟薄水铝石为铝源、三乙胺为模板剂,采用水热法原位掺杂硫酸锰合成了锰掺杂的 MnAPO-5分子筛,通过 X 射线粉末衍射、X 射线荧光光谱、傅里叶变换红外光谱、紫外-可见漫反射光谱、热重分析、扫描电子显微镜、低温 N_2吸附-脱附等方法对 MnAPO-5分子筛的结构和理化性能进行表征,并以亚甲基蓝为目标降解物在可见光下评价了 MnAPO-5分子筛的光催化性能。结果表明,MnAPO-5分子筛具有 AlPO_4-5分子筛结构,结晶度高,掺杂的 Mn 进入磷铝分子筛骨架中;MnAPO-5分子筛为微孔的骨架结构;该分子筛具有良好的光催化性能,在80 mL 质量浓度为4 mg/L 的亚甲基蓝溶液中加入0.1 g MnAPO-5分子筛催化剂,辐照300 min 时,亚甲基蓝的降解率可达88.0%。     

改性TiO2对亚甲基蓝的光催化降解

以十八胺为模板剂、钛酸四正丁酯为钛源,利用钛醇盐的水解制备TiO2.分别以不同量的正硅酸乙酯对TiO2进行Si改性,制备Si掺杂的TiO2.以XRD、低温N2吸附、XPS等方法对催化剂的晶体结构、孔结构和活性中心进行表征,发现适量的Si掺杂对TiO2比表面积、孔体积、锐钛矿含量都有所提高.对亚甲基蓝的光催化降解结果表明,掺杂适量的Si可大幅度提高TiO2的催化活性.     

Cu-WO_3/SBA-15合成及光催化降解亚甲基蓝

以正硅酸乙酯为硅源、P123为模板剂,直接合成SBA-15负载的Cu-WO_3催化剂(Cu-WO_3/SBA-15)。通过XRD、XPS、N_2吸附-脱附、UV-Vis DRS、TEM等分析方法对催化剂进行表征。表征结果显示,Cu-WO_3/SBA-15催化剂仍具有SBA-15分子筛的一维六方结构且孔径分布均匀,是典型的介孔材料;催化剂的吸光范围得以拓宽,增强了对可见光的吸收。实验结果表明,光催化降解亚甲基蓝反应遵循一级反应动力学方程,Cu-WO_3/SBA-15催化剂的催化活性明显优于WO_3/SBA-15催化剂;在亚甲基蓝初始质量浓度15 mg/L、pH=11、催化剂用量0.4 g/L条件下,日光照射2 h后降解率可达95.3%。     

纳米ZnO薄片的制备、表征及其光催化降解性能

以乙酸锌为原料,采用丙三醇常压回流法制备了二维片状纳米结构ZnO(简称ZnO薄片)。用扫描电子显微镜、热重-示差扫描量热分析、X射线衍射、傅里叶变换红外光谱和紫外-可见光谱对ZnO薄片进行了表征,发现ZnO薄片是由30~40nm的均匀小颗粒自组装而成,薄片厚度100~200nm,长和宽为2~3μm。以氙灯模拟可见光为光源,以ZnO薄片为催化剂,对苯酚和甲基橙进行催化降解实验。实验结果表明,在可见光下照射3h,苯酚的降解率可达88.6%,矿化率达63.1%;该方法制备的ZnO薄片在可见光下对甲基橙的催化降解性能优于采用乙二醇常压回流法制得的ZnO粉末;ZnO薄片的最佳焙烧温度为400℃。     

改性纳米二氧化钛光催化降解水中微量溶解性亚甲基蓝

以TiCl4,(NH4)2SO4为主要原料,采用溶胶-凝胶法制备了SO42-/TiO2光催化剂,利用X射线衍射仪对所制备试样进行了表征,并将其用于光催化降解水中微量亚甲基蓝。结果表明,SO24-离子的掺杂修饰,使纳米TiO2结构明显改善。确定出亚甲基蓝溶液降解的最佳工艺条件为:紫外光照射下,在石英试管中,亚甲基蓝的初始浓度为6～9mg/L,催化剂投加量为1.0～1.5g/L。     

TiO_2/ZnO复合光催化剂的制备及其光催化性能研究

将均匀沉淀法制得的碱式碳酸锌前驱体与TiO2溶胶复合,制备TiO2/ZnO复合光催化剂,将其用于光降解实验。利用扫描电镜、氮气等温吸附-脱附和激光粒度仪对试样进行表征。结果表明:TiO2复合量对产品表观形貌、氮气吸附脱附行为和粒度分布有较大影响,10%(TiO2)/ZnO试样形貌均匀,比表面积为79.37m2/g,粒度分布较窄,分散性较好;其光催化活性明显优于纯的纳米ZnO,光降解90min后,亚甲基兰的降解率达到96.6%,经过10次循环使用后保持高催化活性。     

燃烧法快速合成纳米二氧化钛及其光催化研究

以三氯化钛为氧化剂、抗坏血酸为还原剂和燃烧剂,采用燃烧法快速制备乳白色纳米二氧化钛,并采用XRD,IR,UV,SEM等手段对纳米二氧化钛进行表征。最佳的三氯化钛与抗坏血酸的摩尔比为1：0.6,所得样品的平均粒径为28 nm。以制备的纳米二氧化钛为光催化剂、0.01 g/L亚甲基蓝溶液为模拟污染水进行光催化研究,考察催化剂用量、双氧水、pH值、转速等对催化效果的影响,得到的最佳实验条件为：催化剂用量3 g/L,双氧水与亚甲基蓝溶液的体积比1：20,pH值9,离心机转速2 000 r/min。在此条件下对亚甲基蓝溶液进行光催化处理,在光照时间为240 min 时亚甲基蓝褪为无色。