铈掺杂Mn/TiO2催化氧化NO的性能

采用溶胶凝胶法制备TiO2载体,在负载Mn(Ac)2制备Mn/TiO2催化剂时掺杂铈,制备了Mn-Ce/TiO2催化剂。考察了Ce的掺杂量、活性组分负载量及焙烧温度等制备条件和空速、NO进口浓度及O2含量等工艺条件对其催化氧化NO性能的影响。对催化剂进行了XRD、BET及PL表征。结果表明,Ce的添加有利于活性组分在载...     

金掺杂TiO2纳米管的制备及其低温CO氧化催化性能

在NaOH溶液中水热处理TiO2粉末得到高比表面积的TiO2纳米管,通过浸渍-沉积法制备金掺杂TiO2纳米管(Au/TiO2 NTs).通过BET、XRD和TEM等手段对所得材料进行表征,并测定Au/TiO2 Nts对CO氧化的催化性能.载体的形态、制备过程中HAuCl4溶液的pH值、灼烧温度以及气氛、金含量对Au/TiO2 NTs的活性影响极大.     

低温高活性NO氧化催化剂Mn-V-Ce/TiO2的制备与性能

采用浸渍法制备了新型NO氧化催化剂Mn-V-Ce/TiO2,考察了组分配比、载体种类、焙烧温度等制备条件和反应温度、NO进口体积分数、O2含量、空速等操作条件对其催化活性的影响,对载体和催化剂分别进行了BET和XRD分析. 结果表明,10%Mn-3%V2O5-20%CeO2/TiO2在300℃焙烧6 h得到的Mn-V-Ce/TiO2具有最佳催化氧化活性,NO体积分数500′10-6,O2体积分数10%;空速8000 h-1、温度200℃或空速5000 h-1、温度175℃条件下,出口NOx的氧化度(NO2/NOx)均达到50%~60%,NOx能取得最大的吸收效率;250℃、8000 h-1时,氧化度可达74%;250℃、5000 h-1时,氧化度可达86.6%.     

CuCoOx/TiO2催化氧化CO性能

采用浸渍法制备了CuCoOx/TiO2催化剂,并用XRD、TPR和BET进行了表征。350 ℃焙烧的催化剂CuCoOx/TiO2具有CuCo2O4尖晶石结构,比表面积大,对CO的催化氧化效果好,在110 ℃时可将1%的CO完全氧化成CO2。考察了催化剂焙烧温度、反应温度、CO进口浓度、空速对催化剂催化氧化CO性能的影响。该CuCoOx/TiO2催化剂具有良好的单独抗水和抗硫性能,可用于不同时存在二氧化硫和水的废气脱除CO。     

金属掺杂TiO2催化剂制备及催化合成N-甲基氧化吗啉

以H2Ti3O7纳米线为前驱体,通过简单的离子交换和高温焙烧两步制备了具有不同金属掺杂的yM/TiO2催化剂(M=Fe、Co、Ni,y=0.25％、0.75％、1.25％、1.75％、2.25％,y表示金属M的质量百分比).通过XRD、SEM、TEM、XPS对催化剂进行了表征,考察了yM/TiO2催化剂在以H2O2为氧化剂催化氧化N-甲基吗啉(NMM)合成N-甲基氧化吗啉(NMMO)反应中的催化性能.结果显示,掺杂的金属元素均匀分散在制备的TiO2纳米线基体表面,yM/TiO2催化剂形貌为纳米线/纳米棒.当掺杂的金属Fe含量为1.75％时,催化剂表面缺陷氧含量高达16.86％,催化性能最佳,在反应温度为35℃、反应3 h后NMMO产率达到97.5％,表明金属离子的掺入造成TiO2晶体结构中局部晶格扭曲,导致催化剂表面形成较多的氧空位,提升了催化活性.     

Ce掺杂对Ru/TiO2催化氯苯性能的影响

采用等体积浸渍法制备了单贵金属Ru/TiO₂和双金属Ru-Ce/TiO₂系列催化剂,测试了其对氯苯的催化活性,并通过N₂吸脱附、扫描电镜(SEM)、程序升温还原(H₂-TPR)进行表征,旨在考察稀土元素Ce掺杂对Ru/TiO₂催化氯苯性能的影响。结果表明,Ce的引入可使其在降低贵金属含量的基础上仍保持高的催化效率,且极大地提高了低温催化活性。0.4%Ru-1.0%Ce/TiO₂与0.4%Ru/TiO₂相比,其T₁₀和T₉₀分别降低了50℃和60℃。H₂-TPR表明引入Ce为催化剂提供了更多的表面氧空位,形成Ru-O-Ce增强了其氧化还原能力。掺杂Ce未改变Ru/TiO₂催化剂的结构形貌,仍保持介孔结构,但若负载量过多,会堵塞部分孔道,阻碍污染物吸附及反应,降低催化性能。     

MnFeOx催化剂低温催化氧化NO

采用有机溶剂法制备非负载型MnFeOx催化剂,用于低温选择性催化氧化NO.研究了催化剂前驱体、Mn7+:Mn2+摩尔比、制备方法等对低温催化氧化NO的影响.实验结果表明,Mn(CH3COO)2作为催化剂前驱体较其它三种物质更有利于提高NO的转化率;Mn7+∶Mn2+=2∶1时低温脱硝性能较优;与共沉淀法比较,有机溶剂法制备的MnFeOx催化剂低温催化氧化活性较好,NO的转化率达到83％.结合扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、比表面积测定仪(BET)、X射线光电子能谱仪(XPS)、H2程序升温还原(H2-TPR)表征手段分析,Mn和Fe元素在Mn(CH3 COO)2作为前驱体的催化剂表面上分散均匀,催化剂脱硝性能提高;随着Mn7+∶Mn2+摩尔比增加,催化剂内部发生团聚,比表面积和平均孔径逐渐减小,不利于低温选择性催化氧化反应;同时,NO的催化活性受结晶度的影响,有机溶剂法制备的MnFeOx催化剂结晶度低,具有较多氧空穴,有利于低温脱硝.     

Sm掺杂TiO2光催化剂的制备与催化性能的研究

采用溶胶-凝胶法制备Sm掺杂TiO2催化剂,并用X射线衍射、TEM等技术表征了催化剂,考察了催化剂的煅烧温度、催化剂用量以及掺杂量对光催化降解甲基橙效率的影响。结果表明:催化剂煅烧温度为500℃,最佳用量为100mg/mL,钐的最佳掺杂量为Sm/Ti摩尔比1%。     

CuSO_4-CeO_2/TS催化氧化NO及其抗H_2O和SO_2毒化性能

采用共沉淀法制备了载体TiO2-SiO2(TS),用浸渍法制备了催化剂CuSO4-CeO2/TS,考察了组分配比、焙烧温度等制备条件和反应温度、NO进口浓度、O2含量、空速等操作条件对其催化氧化NO活性的影响及其抗H2O和SO2毒化的能力,对载体和催化剂分别进行了分析.结果表明,在最佳条件下制备的催化剂,在反应温度350℃、进口NO浓度500×10-6(φ)及O2浓度8%(φ)、空速10000h-1条件下,NO转化率可达67.5%,能满足NOx高效吸收的要求.但因NO催化氧化过程的反应温度和O2含量均较高,其抗SO2和H2O毒化能力低于NO催化还原过程.     

Cu/TiO2催化湿式氧化甲醛废水

甲醛废水排放入水体后,破坏生态系统,影响人们的身体健康。考察了以自制的Cu/TiO2为催化剂,用催化湿式氧化的方法降解甲醛废水的情况。通过优化反应条件,在180℃、pH=5、0.5 MPa、催化剂量为6 g/L时反应2 h,TOC的去除率高达85%,且Cu2+和Ti4+基本没有流失。此外还检测了甲醛溶液中甲醇变化情况和经处理后甲醛废水的降解产物甲酸。结果表明,以Cu/TiO2为催化剂的催化湿式氧化能有效地降解甲醛废水。     

Catalytic oxidation of NO over Ce-doped Mn/TiO2

Mn-Ce/TiO₂ catalyst was prepared by impregnating Mn-Ce on TiO₂ and was characterized by XRD,BET and PL. The influences of Ce-doping concentration,loading,calcinations temperature,space velocity,inlet concentration of NO and volume fraction of oxygen on the performance of catalytic oxidation were examined. The results showed that the effect of doping Ce not only increased the surface area of MnO_x/TiO₂ but also enhanced the dispersion of active phase over TiO₂. At Ce-doping concentration of [Ce]/[Mn]=1/3,10% loading Mn-Ce/TiO₂ catalyst calcined at 300 ℃ for 3 h had high catalytic oxidation activity. When inlet concentration of NO was 300 μL/L,O₂ 10%,space velocity was 41000 h^－1,oxidation rate of NO over Mn-Ce/TiO₂ reached 58% at 200 ℃.     

Ce掺杂对Mn-Co/TiO_2催化剂催化氧化NO的影响

采用浸渍法制备Mn-Co-Ce/TiO2催化剂,考察Ce掺杂对催化剂催化氧化NO情况的影响。研究表明:在550℃焙烧下,Ce/Ti掺杂比为0.15时,催化剂具有最高的催化氧化活性。反应温度为250℃时,NO转化率可以高达85%;150℃时,转化率也可达到50%以上。BET与XRD结果表明,Ce掺杂改变了催化剂的比表面积、孔容积,并提高了活性组分的分散度。SO2和H2O的共同加入,使催化活性降低,发生不可逆中毒,但转化率在60%左右。     

V2O5-MoO3/TiO2 催化剂的NOx选择性催化还原及SO2氧化活性

采用浸渍法以TiO₂为载体制备V₂O₅-MoO₃/TiO₂ 选择性催化还原催化剂,研究V₂O₅和MoO₃负载量对于催化剂选择性催化还原反应及SO₂氧化活性的影响,并考察氧含量、氨氮物质的量比和反应空速对3%V₂O₅-6%MoO₃/TiO₂催化剂选择性催化还原脱硝活性的影响。结果表明,随着催化剂中V₂O₅负载质量分数增加,V₂O₅-MoO₃/TiO₂ 催化剂的选择性催化还原活性和SO₂氧化活性均呈上升趋势。MoO₃的负载对催化剂的SO₂氧化活性有明显抑制作用。MoO₃负载质量分数超过9%,制备的催化剂既保持较高的低温选择性催化还原活性,又使选择性催化还原反应中的SO₂转化率小于1%。     

CO3O4/MPS催化氧化NO性能

微乳法制备的介孔二氧化硅（MPS）负载Co3O4构成了Co3O4/MPS催化剂,考察了负载量、焙烧温度等制备条件和反应温度、空速、NO进口浓度、O2体积分数等操作条件对Co3O4/MPS催化氧化NO性能的影响,并对载体及催化剂进行了BET和XRD表征。结果表明：MPS比表面积远大于其它载体,Co3O4呈立方晶型,MPS负载25%的Co3O4在300 ℃下焙烧3 h得到催化剂的晶体颗粒最小,分散性好,具有最佳催化氧化活性和良好的稳定性,在NO进口浓度500 μL/L、O2体积分数10%、空速12 000 h－1的条件下,250 ℃时NO氧化率可达50%～60%（此时可获得最高的NOx吸收效率）,300 ℃氧化率达到80%以上,接近热力学平衡值。     

SO2和H2O对Y掺杂Mn/TiO2选择性脱除NO的影响

采用溶胶-凝胶法制备了Y掺杂的TiO₂载体,负载硝酸锰构成了Y掺杂的Mn-Y/TiO₂催化剂。考察了焙烧温度、空速对其催化还原NO性能的影响,并对催化剂的抗SO₂、H₂O毒化性能进行了考察。结果表明,催化剂的最佳焙烧温度为500 ℃,催化剂的活性随空速的降低而升高,XRD分析Y掺杂抑制了锐钛矿晶相的转移,有利于催化剂活性组分的分散,从而提高催化剂的活性。Mn-Y/TiO₂的抗毒化性能优于Mn/TiO₂,在反应温度180 ℃、空速14000 h^－1、氧含量为3%、NO浓度600 mL/L及NH₃/NO为1的条件下,同时通入200 mL/L SO₂和4% H₂O,NO转化率从非掺杂的Mn/TiO₂的48.2%上升到57.6%,Y掺杂提高了催化剂的抗毒化能力;FTIR分析表明催化剂中毒是由于生成了铵的硫酸盐或者锰、钇的硫酸盐。     

SO2对Y型分子筛选择性催化氧化NO的影响

在Y型分子筛及其负载金属和离子交换催化剂上，考察了低温下SO2对NO催化氧化的影响，发现在分子筛催化剂上SO2对NO氧化同样具有低温活性促进作用，同时也造成了催化剂的失活。本文借实验结果和参考文献，对SO2在分子筛上的活性促进和失活机理提出了初步看法。     

Low temperature CO oxidation over Au/TiO2 and Au/SiO2 catalysts

After a high-temperature reduction (HTR) at 773 K, TiO₂-supported Au became very active for CO oxidation at 313 K and was an order of magnitude more active than SiO₂-supported Au, whereas a low-temperature reduction (LTR) at 473 K produced a Au/TiO₂ catalyst with very low activity. A HTR step followed by calcination at 673 K and a LTR step gave the most active Au/TiO₂ catalyst of all, which was 100-fold more active at 313 K than a typical 2% Pd/Al₂O₃ catalyst and was stable above 400 K whereas a sharp decrease in activity occurred with the other Au/TiO₂ (HTR) sample. With a feed of 5% CO, 5% O₂ in He, almost 40% of the CO was converted at 313 K and essentially all the CO was oxidized at 413 K over the best Au/TiO₂ catalyst at a space velocity of 333 h^–1 based on CO + O₂. Half the chloride in the Au precursor was retained in the Au/TiO₂ (LTR) sample whereas only 16% was retained in the other three catalysts; this may be one reason for the low activity of the Au/TiO₂ (LTR) sample. The reaction order on O₂ was approximately 0.4 between 310 and 360 K, while that on CO varied from 0.2 to 0.6. The chemistry associated with this high activity is not yet known but is presently attributed to a synergistic interaction between gold and titania.