秦山三期重水堆核电站流出物惰性气体^(133)Xe和^(85)Kr研究及监测改进北大核心CSCD

通过秦山三期CANDU6核电站惰性气体产生、转移与释放机理的分析,指出核电站放射性源项报告中惰性气体排放量计算方法产生偏差的原因,并进一步明阐明CANDU6核电站流出物中133Xe、85Kr与131mXe等主要惰性气体活度的定量关系。利用该研究结果,通过测量133Xe的活度来估算探测下限值很高的85Kr与131mXe活度,从而大大降低核电站惰性气体的统计排放量,这一方法也可应用于压水堆核电站。     

秦山三期重水堆核电站流出物惰性气体~(133)Xe和~(85)Kr研究及监测改进

通过秦山三期CANDU6核电站惰性气体产生、转移与释放机理的分析,指出核电站放射性源项报告中惰性气体排放量计算方法产生偏差的原因,并进一步明阐明CANDU6核电站流出物中133Xe、85Kr与131mXe等主要惰性气体活度的定量关系。利用该研究结果,通过测量133Xe的活度来估算探测下限值很高的85Kr与131mXe活度,从而大大降低核电站惰性气体的统计排放量,这一方法也可应用于压水堆核电站。     

活性炭吸附Kr,Xe研究进展

本文介绍活性炭吸附核电站放射性废气中Kr、Xe的研究概况,即技术路线、实验手段、实验结果及主要结论。     

用于氙氪吸附分离的金属-有机骨架材料耐辐照性能的初步研究

由于乏燃料后处理废气中放射性氙（Xenon,Xe）和氪（Krypton,Kr）的去除需求以及高纯度Xe气体的商业价值,Xe和Kr的吸附分离越来越受到重视。目前Xe/Kr的分离主要采用能源和资本密集型的低温精馏法。以金属-有机骨架材料为吸附剂的多孔材料已经展示出在相对较高温度下选择性吸附Xe和Kr的能力,有望替代低温精馏法实现低成本的Xe/Kr分离。实验研究了三种热稳定性良好的金属-有机骨架材料(Co/DOBDC、Ni/DOBDC、Co₃（HCOO）₆)对Xe和Kr的吸附分离性能。从材料在273 K温度下对Xe和Kr的吸附等温线、亨利常数、亨利选择性和理想吸附溶液理论（Ideal Adsorbed Solution Theory,IAST）选择性等测试和计算结果来看,Co/DOBDC和Ni/DOBDC在常压下对Xe具有较大的吸附容量,适用于Xe吸附存储的应用场景;Co₃（HCOO）₆在低压吸附下具有大的Xe亨利常数、Xe/Kr亨利选择性和Xe/Kr IAST选择性,适用于Xe和Kr吸附分离的应用场景。...     

放射性纯~(131m)Xe样品制备

~(131m)Xe、~(133m)Xe、~(133)Xe和~(135)Xe四种放射性氙同位素是全面禁止核试验条约(CTBT)放射性核素监测的关键核素,需使用放射性纯的氙同位素对监测设备进行刻度和测试。建立了放射性纯~(131m)Xe的制备装置和方法,利用~(131)I衰变产生~(131m)Xe,通过AgNO_3溶液采用化学除杂的方法分离~(131m)Xe和~(131)I,从而制备了放射性纯~(131m)Xe样品。     

惰性气体在核保障监督中的应用研究

本工作研究了放射性惰性气体环境监测在《核不扩散条约(NPT)》保障监督中的应用,研究重点是通过监测烟囱中释放的稳定惰性气体Kr、Xe同位素,对正在运行的后处理厂进行核保障监督的方法,旨在探索有效的、入侵性低的核查技术。41Ar、133Xe和85Kr等单一核素对正在运行的反应堆和后     

放射性惰性气体分离与分离材料研究进展

放射性惰性气体氙（¹³³Xe）、氪（⁸⁵Kr）与氩（³⁷Ar）是重要的气体裂变产物,主要产生于核电站反应堆、地下核试验、乏燃料后处理等人类核活动中。放射性惰性气体的快速高效分离、分析与检测在核军控核查、核环境监控、核燃料循环等领域中均有重要意义。利用固体多孔吸附材料在室温环境下从复杂环境气氛中选择性地将目标放射性惰性气体高效吸附分离出来是目前最简单与高效的方法。近些年发展的金属有机框架材料、多孔有机框架材料、多孔有机聚合物等新型多孔材料在惰性气体Xe与Kr的分离上已经展现出优异的性能与良好的应用前景。本文系统性地综述了放射性惰性气体（Xe、Kr、Ar）分离与分离材料的研究进展,并对未来研究趋势进行了展望。     

低温冷阱法分离裂变产物中的^88Rb和^89Rb

为将短寿命核素^88Rb和^89Rb分别从裂变产物中分离出来，需考虑从它们的母核放射性惰性气体核素融开始分离。利用同位素交换方法将裂变产物中的Kr、Xe同位素从靶室载带至低温冷阱分离装置，基于Kr、Xe的饱和蒸汽压不同，即通过Kr、Xe在一定的分压下其熔沸点相差较大而形态不一进行分离。载气采用掺有0．5％Kr、0．5％Xe的N2，工作压力为0．2-0．3MPa。     

“华龙一号”废气处理系统活性炭延迟衰变工艺研究

为提高放射性废气处理的安全性,推动"华龙一号"走出去的国家战略以及打破国际市场一些国家的政策限制,对"华龙一号"废气处理系统采用活性炭延迟衰变工艺进行研究。"华龙一号"废气主要来源于一回路裂变产物氪(Kr)和氙(Xe)等放射性惰性气体。目前,AP1000和EPR等三代核电站对其采用活性炭延迟衰变。通过研究温度、压力、相对湿度、流速以及活性炭床长径比等参数对活性炭动态吸附性能的影响,并设计"华龙一号"废气处理系统活性炭延迟衰变处理的工艺流程。     

不同工况下活性炭吸附放射性惰性气体性能的初步研究

活性炭吸附滞留工艺是核电站处理放射性惰性气体的技术发展方向之一。本文介绍了活性炭吸附放射性惰性气体Kr和Xe的原理及其主要物理参数。通过不同运行条件下对活性炭的吸附性能进行测试,结果表明活性炭的吸附性能受到气流温度、压力、流速和湿度等多方面因素影响。过高气体温度、湿度和过低的流速导致活性炭吸附性能下降,适当提升系统运行压力有利于提高活性炭的吸附能力。研究结果可指导核电站项目中废气处理系统的设计,通过合理控制滞留系统的运行条件可以保障活性炭的吸附性能和使用寿命。     

广东省环境大气气溶胶放射性水平

根据核电站、铀矿山采冶地区周围环境和没有大型放射性物质释放的对照区环境大气气溶胶的放射性监测结果,统计分析了广东省内大亚湾核电、阳江核电、铀矿山、广州市、茂名市、韶关市、台山核电(暂未运行)周围环境大气气溶胶总α、总β和⁷Be的活度浓度,比较了核设施运行前后和日本核事故期间环境大气气溶胶放射性水平的变化。     

吸附法净化高温气冷堆He载气中Kr、Xe的研究

用椰子壳活性炭吸附剂固定床吸附法去除高温气冷堆He载气中Kr、Xe杂质。获得了Kr、Xe在椰子壳活性炭上的动吸附规律。考察了吸附温度、浓度、流速及床高等因素对保护作用时间、完全饱和时间、吸容量的影响,获得最佳运行参数。结果表明：采用椰子壳活性炭可以除去高温气冷堆He载气中Kr、Xe等有害杂质,满足净化系统的要求。     

钍基液态燃料熔盐实验堆氙毒分析

熔盐堆作为第四代核能系统堆型之一,液态燃料形态的特点使其可以实现在线处理和在线添料。为了提高中子经济性可以利用在线处理的氦鼓泡法,将氦气通入反应堆一回路,去除堆芯内的裂变气体(如Xe、Kr)。基于钍基熔盐液态堆(Thorium Molten Salt Reactor-Liquid Fuel1,TMSR-LF1)概念设计,结合熔盐实验堆(Molten Salt Reactor Experiment,MSRE)氙毒模型,分析了鼓泡法去除氙毒中~(135)Xe扩散规律和去除效率对氙毒的影响,并给出了对应的初始有效增殖因子的变化规律。分析结果表明,虽然存在~(135)Xe会大量向石墨扩散的可能性,但是鼓泡法仍然可以有效去除TMSR-LF1堆芯内的~(135)Xe,减小堆芯毒性,提高反应性。     

放射性惰性气体实时测量装置的设计与模拟研究

核反应堆在运行过程中或核应急情况下会产生~(85)Kr、~(133)Xe、~(135)Xe和~(41)Ar等放射性惰性气体,准确测量不同惰性气体的放射性活度对了解反应堆的运行状况和核应急预警均有重要意义。根据各种核素衰变发射的β、γ射线,设计并优化了可用于放射性惰性气体活度实时测量的4π双叠层闪烁体探测器。探测器的内层塑料闪烁体用于测量β射线,外层碘化铯闪烁体(CsI)用于测量γ射线,并通过β-γ的符合测量实现不同放射性核素的分辨及活度测量。针对核电放出的4种主要放射性惰性气体,基于GEANT4(GEometry ANd Tracking 4)模拟库包,研究了塑料闪烁体、CsI厚度及气体采样腔尺寸对不同核素发射的β、γ探测效率的影响;并给出该4π型双叠层闪烁体探测器的优化几何尺寸和相应探测器性能,为后续探测器的制作与测试提供参考。     

福岛核事故后上海气溶胶中~(131)I、~(134)Cs和~(137)Cs的来源途径分析

利用对气溶胶中典型放射性核素(~(131)I和134,~(137)Cs)的分析,可以评估福岛核事故产生的放射性物质对上海及全球的大气放射性本底水平造成的影响。本工作结合核事故释放过程、核素的天然衰变以及气象条件等因素,获得核事故期间上海的气溶胶中~(131)I和134,~(137)Cs活度浓度及其比值的分布特征:~(131)I被检出的时间(2011-03-27)早于~(134)Cs(2011-04-06)和~(137)Cs(2011-04-08),~(131)I的活度浓度(0.01~1.20 mBq/m3)比~(134)Cs(0.01~0.58mBq/m3)和~(137)Cs(0.01~0.65mBq/m3)大2~10倍,而且在不同的时间段出现相应的多峰值现象;~(131)I/~(137)Cs活度浓度比值(1.3~10.6)在2011年4月5日之后呈递减趋势,但是~(134)Cs/~(137)Cs活度浓度比值(0.8~2.9)则一直在1.1左右波动。利用HYSPLIT模型模拟放射性气团运移轨迹的分析方法,表明在核事故期间输入到上海的放射性气溶胶的途径有东北和西北两条主要迁移路径。同时通过结合国内相关城市核事故期间大气放射性监测数据,证实了东北路径在中国境内的控制地位。另外,通过总结和分析北半球大气监测数据中~(131)I/~(137)Cs和~(134)Cs/~(137)Cs活度浓度比值最大值的分布特征,验证了日本核事故产生的放射性气溶胶在北半球的传输过程。     

北京市某监测点气溶胶中~(90)Sr的放射性水平

参考《土壤中锶-90的分析方法》(EJ/T1035-2011),对2009—2016年间北京市某监测点气溶胶中~(90)Sr放射性水平进行监测。历年监测数据以及异常数据的分析表明:北京市某监测点气溶胶中~(90)Sr放射性活度浓度范围约为0.051 2~0.444mBq/m~3;持续性大雾可导致大气中的固体颗粒物含量发生变化从而可能导致气溶胶中~(90)Sr的放射性水平升高。     

气体裂变产物88Kr的放化分离方法

为了制备满足88Kr核参数测量的样品,本工作研究了88Kr的放化分离方法。以85Kr、125Xe为放射性示踪剂研究了活性炭柱对Kr和Xe的吸附分离条件。结果显示,在0℃下Xe能被活性炭柱快速吸附而Kr不吸附。研制了一套适用于短寿命气体裂变产物分离的装置系统,使用辐照的铀靶进行了88Kr样品的分离。Kr的收率大于90%,Xe及I的去污因子大于1×104,整个操作过程可在5min内完成。     

百万千瓦级核电厂蒸汽发生器失去给水事故源项计算分析

对百万千瓦级压水堆核电厂的安全壳内进行隔间,应用IRSN和GRS等联合开发的ASTEC程序计算该类型核电厂在发生蒸汽发生器完全失去给水严重事故工况下放射性裂变产物在安全壳内释放迁移的情况,给出了主要隔间内的放射性活度.根据安全壳内喷淋系统能否正常启用对各个隔间内的放射性活度进行了比较.结算结果表明,喷淋能否启用,对Xe、Kr等惰性气体在各隔间内分布几乎无影响;但可以大大降低I、Br等易生成气溶胶、水溶性较好的裂变产物的浓度.对其他主要以气溶胶形态存在于安全壳气空间中的裂变产物也有很强的去除作用.喷淋的成功启用,将大部分放射性裂变产物冲刷入下部的地坑区,使得安全壳内上部空间的放射性活度有了明显的降低,但裂变产物聚积在地坑,使地坑的活度大大提高.     

用于堆照制备~(125)I的循环回路系统调试

正~(125)I是一种半衰期(T_(1/2)=59.7d)较长的人工放射性碘同位素,通过电子捕获释放低能γ射线(27keV,X射线)。由于~(125)I具有半衰期较长、γ射线能量低、无β-辐射、低辐射损伤等优点而广泛应用于核医学临床诊断、生物医学研究和肿瘤近距离治疗(种子源)等领域。目前,市场对~(125)I核素的需求与日俱增。利用反应堆热中子辐照~(124) Xe得到~(125) Xe,~(125) Xe衰变产生~(125)I。其核反应示于图1。利用上述原理设计的基于利用中国先进研究堆(CARR)辐照制备~(125)I的循环回路为全封闭的不     

安全壳通风系统放射性净化定量分析

以先进压水堆核电厂为对象,开展了正常运行工况安全壳内气载放射性产生方式研究,并构建了分析模型,包括冷却剂泄漏及40Ar中子活化。在此基础上,定量的论证了安全壳空气过滤系统对放射性净化作用,结果表明:无排风净化情况下安全壳大气内放射性水平较高,可达DAC(导出空气浓度)限值15.5倍,应实行较严格的措施限制人员进入;通过敏感性分析,识别出85Kr及133Xe为主导核素,由于这些核素半衰期较长,仅依靠衰变较难去除,采用每周定期20 h净化方案可解决该问题。同时,进一步研究了降功率并发碘尖峰机理模型,论证了停堆工况通风策略的有效性,结果表明:实施大风量净化可在进入冷停堆状态时将安全壳内气载放射性降到DAC限值,为人员在安全壳内进行长期操作提供了条件。