微通道内二乙醇胺/乙醇溶液吸收CO2的传质性能

利用高速摄像仪实验研究了微通道内二乙醇胺（DEA）/乙醇溶液吸收CO₂的传质过程。采用图像法得到微通道内气泡的体积变化,根据微通道进出口压力,计算得到了气液两相从开始接触到平衡时的平均传质系数k。分别考察了气液相流量和DEA浓度对传质系数的影响。结果表明：传质系数随着液相流量和溶液中DEA浓度增大而增大。对于给定的液相流量和DEA浓度,k随着气相流量增大而增大并逐渐趋于一个恒定值。提出了一个传质系数预测式,预测值和实验结果吻合良好。     

微通道内MEA/MDEA混合溶液吸收CO_2的传质特性

研究了T形微通道内N-甲基二乙醇胺(MDEA)和单乙醇胺(MEA)混合水溶液吸收CO2的传质过程。考察了弹状流型下气液两相流量、MEA和MDEA浓度对液侧传质系数k L和体积传质系数k La的影响。液侧传质系数和体积传质系数均会随着MEA浓度的升高而升高。与MEA相比,MDEA浓度的提高对传质影响较小。传质系数会随着液体流量的增大而增大,但气体流量的变化对其影响较小。体积传质系数随液体流量的增大而增大,但随气体流量的增大先增大,之后趋于稳定。考虑到化学反应对传质的强化作用,引入了Hatta数,提出了一个新的体积传质系数预测式,预测效果良好。     

弯曲型微通道吸收CO_2/N_2混合气的传质性能

研究了T型多弯头微通道吸收CO_2过程中气-液两相流以及传质特性,混合气相组成为5%(V)CO_2和95%(V)N_2,液相组分分别为去离子水、0.5 mol?L~(-1)氢氧化钠水溶液和0.5 mol?L~(-1)二乙醇胺水溶液。利用高速摄像系统观测了微通道内入口处以及主通道内的气-液两相流的流型,得到气液两相流的流型分布图,确定了泰勒流的操作范围,以及泰勒流下不同气液相流量操作状况下气泡长度和液弹长度。考察了不同吸收剂(去离子水,氢氧化钠水溶液和二乙醇胺水溶液)在弯曲型微通道泰勒流吸收CO_2的传质行为,最终测定了微通道泰勒流吸收CO_2物理和化学过程的CO_2的吸收率和液相体积传质系数,并与文献中的液相体积传质系数进行分析和比较。针对物理吸收和快速化学吸收过程,分别提出了能更好预测液相体积侧传质系数的无因次经验关联式,平均偏差分别为12.4%和10.5%。     

微通道内离子液体/乙醇混合溶液吸收CO_2的传质特性

采用高速摄像仪对微通道内离子液体/乙醇混合溶液吸收CO_2的传质行为进行了实验研究。考察了弹状流型下气液两相流量比和离子液体浓度对液侧体积传质系数kLa和液侧传质系数kL的影响。当离子液体浓度不变时,kLa、kL均随气液流量比的升高而增大并逐渐趋于恒定。当液相流量不变时,对于不同浓度的离子液体溶液,液侧体积传质系数kLa和液侧传质系数kL随气液流量比的变化曲线出现了交叉点。在交叉点之前,kLa和kL均随着离子液体浓度的增大而减小;在交叉点之后,kLa和kL均随着离子液体浓度的增大而增大。提出了用于预测液侧体积传质系数kLa的新的量纲1经验关联式,预测效果良好。     

微通道内单乙醇胺水溶液吸收CO_2/N_2混合气的传质特性

采用高速摄像仪对400μm×400μm T形微通道内单乙醇胺(MEA)水溶液吸收混合气中CO_2过程的气液两相流及传质特性进行了实验研究,微通道内的压力降采用压力传感器进行测量。考察了弹状流型下气液两相流量及MEA浓度对压力降、比表面积和传质性能的影响。结果表明,当MEA浓度不变,气液两相流量增大时,压力降、比表面积、传质系数、体积传质系数和增强因子均增大,并逐渐趋于恒定。当气液流量不变,MEA浓度增大时,压力降、传质系数、体积传质系数和增强因子增大,但比表面积减小。实验条件下,压力降范围为2.00~5.23 kPa,化学吸收过程的传质系数范围为7.74×10~(-4)~2.97×10~(-3) m·s~(-1)。对于伴有快速化学反应的传质过程,以Sherwood数、Reynolds数、Schmidt数及增强因子为变量建立了体积传质系数的预测关联式,平均偏差为5.09%,具有良好的预测性能。     

微通道内MEA/MDEA混合溶液吸收CO2的传质特性

研究了T形微通道内N-甲基二乙醇胺（MDEA）和单乙醇胺（MEA）混合水溶液吸收CO₂的传质过程。考察了弹状流型下气液两相流量、MEA和MDEA浓度对液侧传质系数k_L和体积传质系数k_La的影响。液侧传质系数和体积传质系数均会随着MEA浓度的升高而升高。与MEA相比,MDEA浓度的提高对传质影响较小。传质系数会随着液体流量的增大而增大,但气体流量的变化对其影响较小。体积传质系数随液体流量的增大而增大,但随气体流量的增大先增大,之后趋于稳定。考虑到化学反应对传质的强化作用,引入了Hatta数,提出了一个新的体积传质系数预测式,预测效果良好。     

微通道内离子液体/乙醇混合溶液吸收CO2的传质特性

采用高速摄像仪对微通道内离子液体/乙醇混合溶液吸收CO₂的传质行为进行了实验研究。考察了弹状流型下气液两相流量比和离子液体浓度对液侧体积传质系数k_La和液侧传质系数k_L的影响。当离子液体浓度不变时,k_La、k_L均随气液流量比的升高而增大并逐渐趋于恒定。当液相流量不变时,对于不同浓度的离子液体溶液,液侧体积传质系数k_La和液侧传质系数k_L随气液流量比的变化曲线出现了交叉点。在交叉点之前,k_La和k_L均随着离子液体浓度的增大而减小;在交叉点之后,k_La和k_L均随着离子液体浓度的增大而增大。提出了用于预测液侧体积传质系数k_La的新的量纲1经验关联式,预测效果良好。     

微通道内醇胺/离子液体复配水溶液吸收CO2的传质特性

研究了微通道内醇胺[单乙醇胺(MEA)和甲基二乙醇胺(MDEA)]与离子液体[1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸([Bmim][BF₄])和1-羟乙基-3-甲基咪唑甘氨酸([C₂OHmim][GLY])]复配水溶液吸收CO₂的传质特性。考察了醇胺/离子液体浓度比(c_AA∶c_IL)对液相体积传质系数(k_La)的影响,发现k_La随反应速率的增大而增大。为进一步阐释复配水溶液吸收CO₂的传质机理,分析了比表面积、扩散速率、增强因子和液弹循环对传质速率的影响。结果表明,四种复配溶液中,反应速率和循环频率(f_cir)分别在低流率和高流率下对传质速率起主导作用。k_La可表示为f_cir的函数,低气相流率下k_La与f_cir呈线性关系,斜率与反应速率成正相关,高气相流率下,液弹循环因膜弹传递困难而对整体传质速率的影响减弱,k_La与f_cir呈指数关系,幂律指数小于1。     

甲基二乙醇胺对H_2S和CO_2同时吸收的传质动力学模拟

运用渗透理论建立了Ｈ２Ｓ和ＣＯ２在Ｎ－甲基二乙醇胺水溶液中选择性吸收（或解吸）的传质动力学模型，并用差分法对方程进行了数值求解。化学吸收增强因子计算结果与文献计算值对比，平均相对偏差小于±６．２％，模型与膜理论Ｈ２Ｓ单组分吸收的解析解对比，平均相对偏差小于±７．４％。     

微通道内单乙醇胺水溶液吸收CO2/N2混合气的传质特性

采用高速摄像仪对400 μm×400 μm T形微通道内单乙醇胺（MEA）水溶液吸收混合气中CO₂过程的气液两相流及传质特性进行了实验研究,微通道内的压力降采用压力传感器进行测量。考察了弹状流型下气液两相流量及MEA浓度对压力降、比表面积和传质性能的影响。结果表明,当MEA浓度不变,气液两相流量增大时,压力降、比表面积、传质系数、体积传质系数和增强因子均增大,并逐渐趋于恒定。当气液流量不变,MEA浓度增大时,压力降、传质系数、体积传质系数和增强因子增大,但比表面积减小。实验条件下,压力降范围为2.00~5.23 kPa,化学吸收过程的传质系数范围为7.74×10^-4~2.97×10^-3 m·s^-1。对于伴有快速化学反应的传质过程,以Sherwood数、Reynolds数、Schmidt数及增强因子为变量建立了体积传质系数的预测关联式,平均偏差为5.09%,具有良好的预测性能。     

微通道内CO2吸收与传质及资源化利用的研究进展

由于在流体流动、传质、传热及反应等方面良好的调控能力,微化工技术成为化工学科重要的发展领域。综述了近年来以CO₂应用为背景的微化工系统中的多相流与传质的研究进展。从流体流动和传质机理出发,分别介绍了物理吸收和化学吸收过程的传质规律。总结了二氧化碳资源化利用的应用进展。展望了微化工技术在二氧化碳吸收与传质方面的发展前景。     

甲基二乙醇胺水溶液吸收CO_2的研究

溶剂吸收法捕集CO2是目前应用最为广泛的方法。以甲基二乙醇胺(MDEA)为吸收液,对其吸收混合气中CO2的性能进行了研究。实验结果表明,在MDEA中添加活化剂可以有效提高其吸收能力,在MDEA浓度为3 mol/L,活化剂浓度为0.3 mol/L时,哌嗪(PZ)的活化效果最好,对CO2的吸收容量最大。以PZ为活化剂的MDEA水溶液吸收CO2的适宜操作条件:MDEA浓度为3 mol/L,PZ浓度为0.6 mol/L,吸收温度为60℃。MDEA水溶液吸收CO2的性能随着PZ浓度的增加而增加。吸收液具有良好的再生性能,适宜的再生时间为3 h,再生温度为106℃。     

烯胺在乙醇溶液中吸收CO_2的研究

将沼气中CO_2脱除后可以作为天然气替代品,化学吸收法缺点是再生能耗较高,实验中发现烯胺类物质在乙醇中吸收CO_2后会产生相分离现象,这可以降低再生过程的能耗,故研究了温度与浓度对三乙烯四胺(TETA)乙醇溶液吸收CO_2的吸收速率与单分子吸收负荷的影响,并采用二乙烯三胺(DETA)、三乙烯四胺(TETA)以及四乙烯五胺(TEPA)的乙醇溶液在相同条件下吸收模拟沼气中CO_2,考察吸收速率、吸收量及单氨基吸收负荷随时间的变化关系。实验结果显示,在TETA乙醇溶液中,随着TETA浓度从0.1 kmol×m~(-3)增加至0.3 kmol×m~(-3),总吸收量增大,而TETA单分子吸收负荷从1.88 mol CO_2×mol amine~(-1)降至1.59 mol CO_2×mol amine~(-1),TETA乙醇溶液吸收CO_2产生的固体经过DSC表征发现在363 K开始分解;从DETA,TETA至TEPA,烯胺分子中氨基数量随之增多,CO_2吸收速率与单分子吸收负荷也随之增加,而烯胺分子中单个氨基吸收负荷却随之减小,其中TEPA有着最大的CO_2单分子吸收负荷(2.11 mol CO_2×mol amine~(-1)),DETA有着最高的分子中单个氨基吸收负荷(0.48 mol CO_2×mol amine group-1)。     

N-甲基二乙醇胺吸收CO_2的热力学模型研究

采用非随机双流体电解质(E-NRTL)热力学模型,通过拟合N-甲基二乙醇胺(MDEA)的热容数据,MDEA-H2O二元体系的气液平衡、热容和混合热数据,以及MDEA-H2O-CO2三元体系的气液平衡、热容和吸收热数据,建立了MDEA吸收CO2的热力学模型,并将气液平衡、热容、混合热和吸收热数据的模型计算值与试验值进行了比对。MDEA-H2O-CO2体系的核磁共振(NMR)组成数据被用来验证模型的准确性。     

微通道反应器内CO2传质反应行为研究

以水平放置圆形截面的微通道反应器,进行K_2CO_3-CO_2两相流传质实验。研究气速、液速、管径以及反应时间对微通道中瞬时吸收速率及气液两相传质的影响。实验结果表明:雷诺数Re与流动状态关系与传统理论类似;微通道中气液两相传质系数在0.1—6 s~(-1)之间,K_(La)随液体表观速率的增大而增大;随气体表观速率的增大而减小,属于液膜控制反应;随通道尺寸的增大,传质系数减小;瞬时吸收速率随时间先增大后减小并趋于平稳。     

降膜微反应器中CO_2化学吸收过程传质行为

Gas phase mass transfer in falling film microreactors (FFMRs) with the absorption of CO₂ into aqueous solutions of NaOH was investigated. The overall gas-phase mass transfer coefficient increases with NaOH concentration, but decreases as the concentration of CO₂ increases. There exists an entrance effect, hindering the mass transfer, which is caused by the dead volume for gas-phase flow in the gas chamber in FFMRs. The entrance effect has a larger impact in a shorter FFMR owing to the relatively large dead volume with respect to that of gas chamber. A decrease in the depth of gas chamber facilitates the mass transfer process. Therefore, the gas-phase entrance or geometry of the gas chamber should be designed appropriately to reduce the entrance effect and improve the mass transfer.     

双组分混合有机胺溶液吸收沼气中CO_2的传质性能

在填料塔中,对以二乙醇胺(DEA)为基础溶剂,以N-甲基二乙醇胺(MDEA)、(N-2-羟乙基)乙二胺(AEE)、二乙烯三胺(DETA)、三乙烯四胺(TETA)为添加剂的二元混合胺溶液吸收沼气中高浓度CO2的传质性能进行了实验研究,考察了添加剂浓度及种类对吸收过程中CO2脱除率n、总体积传质系数KGae、气液相传质阻力的影响.结果表明,双组分混合有机胺溶液中,以AEE,DETA和TETA为添加剂时,KGae和随添加剂浓度增加而增大,气相传质系数kG及气相阻力占总阻力的分率减小,液相阻力占总阻力的分率增大;以MDEA为添加剂时趋势相反n和KGae沿塔高方向增大,其在4种溶液中的大小为DEA-TETADEA-DETADEA-AEEDEA-MDEA.     

双驱动搅拌器内N-甲基二乙醇胺吸收剂吸收二氧化碳的传质研究

采用双驱动搅拌器,用MDEA溶液作为吸收剂进行CO_2吸收实验,考察了吸收温度、双驱动搅拌器中上、下搅拌速率和进气流量对瞬时传质速率和平均传质系数的影响。研究发现,在本文工况条件下,随着吸收温度和进气量升高,CO_2的瞬时吸收速率和平均传质系数均呈现先上升后下降的趋势;随着上、下搅拌速率的增加,CO_2的瞬时吸收速率和平均传质系数均呈现上升趋势。     

微通道内气-液传质研究

以CO₂-H₂O为模型体系，实验考察了当量直径为667 μm的单通道和16个并行通道内的气-液传质行为.实验发现，液体表观速度增加，单通道内液侧体积传质系数明显提高;同一液体表观速度下，液侧体积传质系数随气体表观速度增加而增加;在实验数据基础上关联了液侧体积传质系数与气-液两相流参数间的关系.微通道内的液侧体积传质系数较常规尺度气-液接触设备至少高1～2个数量级.并讨论了并行微通道内气-液两相流分配特性对整体传质性能的影响，表明合理设计气、液流动分布结构，可保证微通道内优异的传质特性.     

N-甲基二乙醇胺溶液对H_2S和CO_2的吸收模拟

采用N-甲基二乙醇胺(MDEA)吸收炼化过程中干气及液态烃中过量的H2S和CO2,以达到生产要求。文中利用PRO/II软件对MDEA溶液吸收H2S和CO2的过程,采用合适的热力学模型(Electrolyte-NRTL),建立吸收塔模型进行模拟。研究了进料气液质量比、进料温度、操作压力、塔板高度、吸收液浓度等条件的改变对吸收效果的影响,并对操作条件进行评估。MDEA溶液对CO2的吸收效果不是很理想,由于伯、仲胺可直接与CO2反应,故向溶液中添加DEA,采用PRO/II的Kent-Eisenberg模型对MDEA/DEA混合胺的吸收状况进行模拟,其吸收效果较理想。文中对现有装置提出了一些技术改造建议。