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为了排除载体孔结构变化对催化性能的影响,研究了二氧化钛改性α-氧化铝载体对银催化剂催化乙烯环氧化反应性能的影响。研究结果表明,二氧化钛表面改性α-氧化铝载体对载体的比表面积、孔结构无明显影响;载体表面改性导致催化活性组分银在载体表面均匀分散,分散状况明显改善;经二氧化钛改性后载体表面与银的相互作用增强;对单负载银催化剂,由改性载体制备的银催化剂的活性和选择性均下降,改性对催化性能明显不利;对于共浸渍法制备的多组分银催化剂,低温焙烧对催化性能不利,而由经1000℃高温焙烧的二氧化钛改性载体制备的银催化剂的催化活性明显提高。研究表明,载体表面等电点降低及其与银的强相互作用是造成催化剂上金属银良好分散的主要原因;此外,银催化剂助剂的存在减弱了二氧化钛改性载体与银之间的强相互作用、抑制了环氧乙烷(EO)深度反应的活性,两者协同作用提升了多组分银催化剂的催化反应性能。 相似文献
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制备了系列含W化合物的改性α-氧化铝载体,通过BET、XRD、SEM、XPS等研究了助剂W对α-氧化铝载体孔结构和形貌的影响,以及载体表面通过助剂W改性后对催化剂表面银粒尺寸、分布、形貌特征和银氧结合能的影响。结果表明,助剂W改性α-氧化铝载体后载体孔道变大、孔容增加,载体表面与银的作用增强,银粒分布更均匀,尺寸增长变缓,延长了银粒聚集时间。在微型固定床反应器中对催化剂进行长周期稳定性评价,结果表明,助剂W改性载体制备的银催化剂活性明显提高、稳定性显著改进,银催化剂的选择性与银粒子尺寸相关,为了获得较好的选择性需要控制助剂W加入量。 相似文献
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在乙烯氧化生成环氧乙烷的反应中,因原料乙烯中乙烷含量的波动,将造成循环气中乙烷含量波动,通过对银催化剂S865A长时间运行的数据进行分析,找出规律,优化EDC的加入量,保证催化剂选择性最优,同时确保了装置平稳优化运行。 相似文献
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银催化剂因其优异的选择性、催化活性及热稳定性能在环氧乙烷工业中得到了广泛的应用。本文从银催化剂制备、银催化剂载体的发展两个方面概述银催化剂在乙烯环氧化反应中的应用,以期对银催化剂在乙烯环氧化反应中的应用有深入的了解。 相似文献
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载体改性对负载氧化铜催化剂催化性能的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
采用分步浸渍法制备了系列CeO2、ZrO2等氧化物改性TiO2载体,并负载了氧化铜催化剂,并对其乙酸乙酯催化燃烧活性进行了评价,对催化剂进行了表征。结果表明CeO2-ZrO2复合氧化物的添加有效提高了CuO在TiO2载体表面的分散度,明显提高了催化剂活性,并且有效抑制了反应过程中乙醛、乙醇等副产物的生成。负载CuO催化剂上乙酸乙酯可在约280℃达到完全转化,完全转化时CO2的选择性达到100%,反应过程中乙醛副产物的最大摩尔生成量不超过5%。 相似文献
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研究了不同类型氧化铝晶体形貌与制备工艺对银催化剂及其载体性能的影响。结果表明,经高温焙烧后,氧化铝晶粒虽然已经有长大的趋势,但未完全发育,仍存在很多"蠕虫状"无规则氧化铝晶粒;其中,添加硼化物载体的晶粒长得相对更完整一些,对块状氧化铝的生成较为有利;添加胺基化合物有利于水合氧化铝向α-氧化铝的转变,但其实际效果稍低于硼化物。采用比表面积较高的氧化铝作为载体,制得的银催化剂的反应活性较高。若通过添加造孔剂形成较大气孔,催化剂的选择性得到明显提高。 相似文献
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采用Zr和Cr助剂改性银催化剂载体氧化铝,探索影响环氧乙烷合成银催化剂初期选择性的关键因素。结果表明,载体中添加的Zr和Cr助剂,负载的银粒子及协同助剂均未在氧化铝表面形成较强的酸性中心,Zr和Cr组分间存在协同效应,促进高价态的Re元素的形成,Zr组分能激发出特征峰信号更强的Cr 2p峰。添加Zr助剂的载体与不加Zr的载体相比,在强化负荷条件下,制成的银催化剂初期选择性高出约2%,初期反应温度高出约6℃。 相似文献
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为了提高电解银催化剂催化乳酸乙酯选择性氧化制丙酮酸乙酯的性能,选用SiO2,α-Al2O3和γ-Al2O3为载体,制备了负载型银基催化剂。系统地考察了催化剂的载体类型、负载量和焙烧温度对反应的影响,并通过X射线衍射(XRD)、紫外可见漫反射(UV-vis DRS)和H2程序升温还原(H2-TPR)等手段对负载型银基催化剂进行了表征。证明了游离的Ag+离子和带正电荷的银团簇Agnδ+是该反应的活性物种,当载体类型为α-Al2O3,银负载量为7.8%,焙烧温度为600℃时得到性能较佳的催化剂。在反应温度为340℃、氧和乳酸乙酯物质的量比为1.4、液时空速(LHSV)为0.6 h-1的条件下,乳酸乙酯的转化率为96.8%,丙酮酸乙酯的选择性达90.7%。经过100 h反应后的催化剂仍具有较高活性,通过原位烧炭可... 相似文献
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首先制备了一系列的单元(Ce O2,Ti O2,Zr O2)、双元(Ce-Ti,Ti-Zr)和三元(Ce-Ti-Zr)载体,然后通过浸渍法在载体表面负载Co,考察了载体组成和焙烧温度对该催化剂的甲烷部分氧化(POM)催化性能的影响。利用N2物理吸附、X射线粉末衍射、H2-程序升温还原、扫描电子显微镜和热重分析等手段对反应前后催化剂的物理化学性质进行了表征。实验结果表明,载Co催化剂的催化性能按三元>双元>单元的顺序依次降低。700℃焙烧制备的Co/Ce-Ti-Zr-700三元载体催化剂表现出最高的CH4转化率和H2、CO的选择性,同时该催化剂具有较高的稳定性。在Ce-Ti-Zr三元载体催化剂中,Ce O2-Ti O2-Zr O2之间产生了较强的相互作用,从而抑制了非活性相Co Ti O3的生成,产生了更多的活性中心;同时这种载体之间的作用可以防止催化剂在反应过程中发生相变生成Co Zr2和Zr C之类的物质。 相似文献
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氧化铝原料来源改变后,银催化剂活性和稳定性波动,为了改善银催化剂性能,分别对载体进行硅改性、镍改性及镍硅共同改性。采用X射线衍射、N2物理吸附-脱附、压汞和扫描电镜等对催化剂物性及微观结构进行表征,研究各种改性对载体孔结构、比表面积和强度等的影响。结果表明,经各种改性后载体的小孔增多,比表面积增大,载体强度增加。制成的银催化剂在空速6 000 h-1和出口环氧乙烷物质的量分数为2.50%条件下进行微反评价,银催化剂的活性和稳定性均提高,其中,以镍硅共同改性后的效果最佳,运行至第215天时,反应温度仅为231.7℃,而未改性催化剂运行至第8天时,反应温度已达227.0℃。 相似文献
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从致稳状态、乙烯浓度、氧气浓度、抑制剂浓度、乙烷浓度、水蒸气浓度以及其他杂质等方面入手,介绍了环氧乙烷生产工艺中循环气各组分对乙烯环氧化反应的影响,并阐述了乙烯环氧化的反应机理和抑制剂的作用机理. 相似文献