美国开发成功碘催化氧化甲烷制甲醇催化剂

根据美国《化学工程新闻》最近报道,美国南加州大学洛克尔烃研究所化学助理教授波里阿娜及其同事发现,碘溶解在发烟硫酸中形成的溶液是甲烷低温氧化的有效催化剂。碘发烟硫酸溶液有稳定的活性催化甲烷转化形成硫酸氢甲酯(methyl bisulfate),后者再与     

美研究甲烷制甲醇催化反应机理

美国西北大学研究了甲烷制甲醇反应用的具有膜囊结构的金属酶。他们将分解结构为2．8A的颗粒甲烷单氧酶(pMMO)(即主要的甲烷氧化酶)溶入在甲烷消耗细茵中。该酶由三个单体组成，并且聚集成束而形成膜囊的微元。每个单体在其可溶区域内含两个金属中心(其中一个为单个铜离子，另一个为一对铜离子)，     

甲烷氧化偶联制C2烃催化剂及催化反应机理研究进展

综述了甲烧氧化偶联制乙烷、乙烯催化剂及催化机理研究概况。重点介绍1989年以来对碱及碱土金属化合物、烯土氧化物、复合氧化物等各类催化剂的研究进展。对目前催化剂上甲烷活化途径、甲基自由基在反应过程中的作用机理、不同氧化物种及表面酸、碱位与催化性能的关系等方面的研究抉况及不同观点也作了简介。     

甲烷直接氧化制甲醇研究新进展

文章主要介绍了国内外在甲烷直接氧化制甲醇研究方面取得的最新进展。其中包括传统催化氧化,酶催化氧化,光催化氧化,非热式等离子体在合成甲醇中的应用和膜技术的应用。     

甲烷催化部分氧化制合成气催化剂的研究进展

叙述了甲烷催化部分氧化制合成气催化剂的最新研究进展,包括含钴的钙钛矿、碳化钼、碳化、Ｎｉ／α－Ａｌ２Ｏ３,Ｐｔ－Ｎｉ／α－Ａｌ２Ｏ３、ｌａＯ３＿ＮｉＯ／Ａｌ２Ｏ３等。     

甲烷部分氧化制甲醇及甲醛

综述了甲烷部分氧化制甲醇及甲醛工艺在催化剂、载体、选择反应条件及氧化反应机理等方面的研究进展。建议研制开发新型的复合型催化剂。     

新颖的甲烷选择性氧化制甲醇固体催化剂

本刊讯 德国《应用化学》期刊最近发表了新型Pt基固体催化剂用于甲烷选择性氧化制甲醇的研究成果。该催化剂在低温下具有高活性，并可反复使用。这一最新研究进展有可能加速甲烷制高附加值及易于运输的液体产品技术的商业化进程。     

甲烷液相部分氧化制甲醇中溶剂介质的研究进展

甲烷液相转化具有反应条件温和、能耗低、投资少等优点,研究甲烷液相部分氧化制甲醇对实现天然气的直接转化和利用具有极为重要的战略意义。本文介绍了甲烷液相部分氧化制甲醇反应中有关反应溶剂介质的研究进展,详细叙述了各种酸性介质、水以及乙腈溶剂在甲烷部分氧化制甲醇中的应用,总结了不同溶剂介质下的反应机理、催化剂、溶剂浓度等对甲烷转化的影响,探讨了溶剂在甲烷液相部分氧化中的作用,指出依据溶剂介质的性质和作用,开发环境友好、反应条件温和、转化效率高的优良新型溶剂是甲烷液相部分氧化制甲醇的重要研究方向。     

Improved methanol yield from methane oxidation in a non-isothermal reactor

Partial oxidation of methane to methanol was carried out homogeneously in a non-isothermal reactor that contained a non-permselective membrane. A tubular reactor was used with a smaller-diameter tubular membrane of 5 nm pore diameter alumina or 0.5 μm pore diameter metal. The membrane provided a uniform flow distribution and separated the hot reactor wall from a cooling tube located in the centre of the reactor. The cold region in the reactor rapidly quenched further reaction. The selectivity for CH₃OH formation at 4.6% conversion increased from 34 to 52% when quenching was used. The highest yield (selectivity times conversion) obtained was 3.8% at 55 MPa and 800 K. Methanol selectivity increased with increasing pressure and decreased with increasing temperature, residence time and O₂ concentration. The combined selectivity to partial oxidation products (CO, CH₃OH, CH₂O) was almost constant at 86%.     

国内外甲烷催化部分氧化技术进展

介绍了国内外甲烷催化部分氧化制合成气技术的研究进展。主要工艺包括固定床工艺、流化床工艺和陶瓷膜工艺。此外，在反应器方面，还对两项最新专利技术进行了讨论。最后，提出了甲烷催化部分氧化制合成气技术的发展趋势，为我国在天然气利用方面的技术开发提供了参考和依据。     

甲烷低温活化制甲醇研究进展

简要评述了当前国内外在甲烷直接部分氧化合成甲醇和甲烷经卤代后合成甲醇领域的研究进展。众多研究表明,甲烷多相催化氧化制甲醇是最具有工业化应用前景的技术,其中钼系催化剂的效果较好;以Pt、Pd配合物为催化剂的甲烷液相催化氧化法制甲醇方法具有较高的甲烷转化率和甲醇选择性,但是催化剂价格昂贵、反应条件苛刻、环境污染严重;甲烷气相均相氧化属于非催化反应,在高温高压下进行,且反应器须具备特殊的形式,结构复杂;虽然酶催化氧化法的选择性较高,但是生物酶的制备有一定难度,不适用于大范围应用,该路线目前仅限于实验室研究阶段;光催化氧化是一种环境友好的技术,反应条件温和、避免氧化剂应用,但是该类催化剂局限于半导体和盐类,还有待于进一步开发新型高效的催化剂。同时,甲烷经卤代后合成甲醇的方法对解决甲烷活化的难题具有独特优势,是一种比较有开发前景的路线,正在受到研究者们的密切关注。     

甲醇氧化重整催化剂的研究

制备并优选了甲醇氧化重整的催化剂 ,实验表明在相同的温度下 ,Pd催化剂、Cr2 O3 ZnO氧化物催化剂和Cu催化剂相比 ,活性、选择性以及氢产率都表现为Cu >Cr Zn >Pd。其中 ,Cu催化剂在低温时、Cr Zn催化剂在高温下表现出良好的活性和选择性 ,而且Cr Zn催化剂的热稳定性较好     

Partial oxidation of methane with air for methanol production in a post-plasma catalytic system

Partial oxidation of methane to methanol via post-plasma catalysis using a dielectric-barrier discharge was performed under mild reaction conditions. Air was used as the oxidizing co-reactant because of its economical practicality. Three catalysts impregnated with Pt, Fe₂O₃, CeO₂ on ceramic supports located downstream of the discharge zone were examined for increased selectivity towards methanol. It was found that all three catalysts had no significant effect on the conversion of methane, but enhanced methanol selectivity, which could be explained by a two-stage reaction mechanism. The Fe₂O₃-based catalyst showed the best catalytic activity, and high stability in the reaction. The methanol selectivity of the Fe₂O₃-assisted plasma process was 36% higher than that of the non-catalytic system at a rather low catalyst temperature (150 °C). In addition, the effects of input power, discharge frequency, discharge gap distance, total flow rate, and methane/air ratio on methane conversion and methanol yield were also studied.     

甲醇氧化制甲醛铁钼催化剂研究

采用共沉淀法制备了不同Mo与Fe原子比的甲醇氧化制甲醛催化剂,在常压固定床反应器上对催化剂进行活性评价,采用BET、XRD和TEM对制备的催化剂进行表征。结果表明, Mo与Fe原子比为2.2~2.8时,催化剂具有较好的活性,(400~450) ℃焙烧的催化剂具有良好的比表面积、适宜的孔容和孔径,形成了较为稳定的MoO₃和Fe2(MoO₄)₃晶相,使催化剂具有更高的活性和选择性。对甲醇氧化制甲醛反应进行研究,结果表明,在反应温度(265~315) ℃,空速(8 500~13 000) h^-1时,甲醇转化率>98%,甲醛收率>93%, 500 h长周期考核,催化剂表现出良好的活性和稳定性。     

甲烷选择性氧化制甲醛/甲醇多相催化剂研究进展

甲烷是天然气、页岩气等化石能源的主要成分,储量十分丰富.由于甲烷分子结构高度稳定,其高效活化与选择性转化具有很大的挑战性,被认为是催化反应领域的"圣杯",因此,如何在温和条件下实现甲烷选择性氧化为高附加值的含氧化合物(如甲醇、甲醛)成为研究热点.近几十年来,研究者在甲烷选择性氧化催化剂的设计与制备方面开展了大量卓有成效...     

Quasicatalytic and catalytic selective oxidation of methane to methanol over solid materials: a review on the roles of water

ABSTRACT

To date, although no commercial process for the selective oxidation of methane has been realized, various novel processes with effective solid materials operated at low temperature have been proposed. It is found that the addition of water in any processes not only influences the activity, selectivity, and stability of the solid materials but also affects the extraction efficiency of methanol from the product. Herein, the published results on the roles of water in the methanol production via the quasicatalytic and catalytic selective methane oxidation process using various solid materials in gas and liquid phases at low temperatures are critically reviewed.