负载型贵金属低温催化氧化甲醛催化剂的研究

制备贵金属低温催化氧化甲醛催化剂,研究了催化剂结构特征及催化氧化甲醛机理,并考察了催化剂性能。采用沉积-沉淀法制备负载型贵金属低温催化氧化甲醛催化剂,优化组成及制备条件,采用XRD、FT-IR、H_2-TPR、拉曼等对催化剂进行表征分析。催化剂最佳制备条件:NaOH为沉淀剂,载体n(Cu)/n(Mn)摩尔比为1∶2,Pt负载量(质量分数)为1%,载体制备pH为9—10,贵金属负载pH为9.5。Pt_1/Cu_(0.5)Mn催化剂以非化学计量比Cu_(0.9)Mn_(1.8)O_4无定形态晶体特征峰存在,Pt金属在载体表面分布均匀,且贵金属与载体相互作用使催化剂表面氧缺位浓度增加,表面活性氧物种增多,催化剂在室温下表现出良好的稳定性和重复性。室温下甲醛和氧气在催化剂表面共吸附,甲醛首先被催化剂表面活性氧氧化为DOM,由于DOM很活跃,在催化剂上很快被表面氧氧化成甲酸根,甲酸根在催化剂表面氧和气相氧的共同作用下氧化生成CO,最终被完全氧化为CO_2。其中甲酸盐物种向CO转化步骤是整个反应的速控步骤。     

Pt/MORn-H6催化剂上甲醛室温催化氧化性能

甲醛(HCHO)是室内环境中主要的空气污染物之一,严重影响室内环境空气质量。如何在室温下消除甲醛,是一个亟待解决的问题。在吸附、光催化、等离子体技术和催化氧化等甲醛去除方法中,催化氧化法可以在室温下选择性地将HCHO分解成CO_2和H_2O,因此,实验以天然丝光沸石为载体,研究了经6mol·L~(-1)硝酸处理后的系列Pt/MORn-H6在室温下完全脱除甲醛的性能。采用X射线衍射(XRD)、透射电镜图像(TEM)、X射线光电子能谱仪(XPS)等表征进行分析,结果表明,300℃焙烧的0.5%Pt/MORn-H6具有较好的催化稳定性,Pt颗粒粒径小,且催化活性较高。采用w=2.0%Na~+作为Pt/MORn-H6的添加剂时对反应活性有明显的促进作用。     

锰氧化物催化剂催化氧化甲醛的研究进展

锰氧化物具有活性高、毒性低、资源丰富、合成方法多样等优点,常作为许多催化反应的催化剂或载体材料。该文综述了近年来锰氧化物催化剂的研究进展,主要介绍了单一锰氧化物、掺杂改性的锰氧化物以及锰氧化物复合材料在甲醛催化氧化反应中的催化性能;讨论了形貌、晶型结构以及其他因素对催化性能的影响;并归纳了一部分甲醛催化氧化的反应机理;最后指出要发展高效、经济、环保的锰氧化物催化剂,通过构建更多的缺陷、添加助剂、掺杂改性等方法,增加活性面和活性位的数量,来提高锰氧化物的催化性能是未来的主要研究方向。     

Ag/CeO2-Al2O3催化剂的制备及催化氧化甲醛性能研究

以Al_2O_3和CeO_2-Al_2O_3载体,制备了x%Ag/CeO2-Al_2O_3(x=0.5%、1%和2%)催化剂,并用于催化氧化甲醛。研究发现:Ag的含量对催化剂催化氧化甲醛性能的影响显著,当Ag为1%时,催化剂1%Ag/CeO_2-Al_2O_3在60℃可以将甲醛完全氧化成H_2O和CO_2。H2-TPR和O2-TPD表征揭示:催化剂的低温还原能力和丰富的表面活性氧物种提高了催化剂催化氧化甲醛的性能。     

非贵金属催化剂催化氧化甲醛的研究进展

室内装修装饰材料释放出的甲醛是一级致癌物质,严重危害人类的身体健康。催化氧化法在较为温和的条件下可以将甲醛转化为无毒的CO₂和H₂O,是一种非常有效的消除甲醛技术。其中该技术采用的非贵金属催化剂因资源丰富,价格低廉,目前研究的最为广泛。本文综述了近年来非贵金属催化剂的研究进展,主要介绍了单一金属氧化物和复合金属氧化物的研发情况;对这些催化剂的合成、结构及甲醛催化氧化性能进行了分析,并总结了一部分甲醛催化氧化的反应机理。另外还对非贵金属催化剂未来的研究发展方向进行了展望：通过各种制备方法调控金属氧化物的结构、形貌、比表面积,进而暴露大面积活性面和丰富优化活性位来提高催化性能;同时借助一些先进的表征技术和理论计算方法探索非贵金属催化剂结构和催化性能之间的关系,深入探讨甲醛催化氧化反应机理等基础问题。     

低负载Pd/Al2O3催化剂的制备及其对CO室温催化性能研究

采用等体积浸渍法和还原法结合制备了Pd/Al2 O3催化剂,通过N2吸附-脱附、SEM、TEM、X射线衍射、X射线光电子能谱和CO原位漫反射傅里叶变换红外光谱等表征手段对制备的样品微观结构进行了系统分析,考察了不同Pd负载量和测试条件下CO催化氧化性能.实验结果表明,水合肼还原法实现了Pd在Al2 O3载体上的均匀分散...     

氯化氢氧化Cu-Cr-K/Al2O3催化剂的研究

由副产氯化氢氧化回收利用氯元素是实现氯资源循环利用的有效方法。提出采用多组分金属氧化物CuO-Cr2O3作为氯化氢氧化的主要活性组分,以γ-Al2O3为催化剂载体,并采用共沉淀法制备催化剂,以一种新的固钾方法将钾元素负载于氯化氢氧化CuO-Cr2O3/γ-Al2O3催化剂上,在微型流化床反应器中研究了催化剂中CuO,Cr2O3,K2O对氯化氢氧化性能的影响,探讨了不同固钾剂、不同钾用量、不同钾源、不同固钾方法及不同n(Cu)/n(Cr)对催化性能的影响,得出最佳的固钾剂为固钾剂1,最佳钾源为KCl,最佳的n(Cu)/n(Cr)=1.3,最佳的金属用量为n(Al)∶n(Cu)∶n(Cr)∶n(K)=1∶0.4∶0.32∶0.44,催化剂活性达到了1.3×10-2mol/(g.h)。     

二氯甲烷在CrO3／Al2O3和Pd／Al2O3催化剂上的催化氧化

二氯甲烷在ＣｒＯ_３／Ａｌ_２Ｏ_３和Ｐｄ／Ａｌ_２Ｏ_３催化剂上的催化氧化张立庆（杭州应用工程技术学院化工系杭州３１００１２）姜玄珍，莫亦平（浙江大学化学系杭州３１００２７）关键词二氯甲烷；催化降解；负载型催化剂１引言随着有机化工，氯制品化工的迅速发展?..     

Preparation of Pd/Al2O3/Al catalysts for CO removal

Aluminum was carefully anodized, then palladium salts were supported on its A1₂O₃ surface layer by ion-exchange. CO 3.76 vol% contained in the air can be eliminated at around 200 °C. Both anodization conditions and the nature of the precursor solutions affect catalyst nature, particularly the pH value of the precursor solutions. The pH value of the solution suitable for supporting active components is 5–6. Palladium, which is present as Pd²⁺ and Pd⁴⁺ after calcination,distributes uniformly on the support surface which had a honeycomb structure.     

磁性CuO-Bi2O3/Fe3O4-SiO2-MgO催化剂的制备及甲醛乙炔化性能

采用浸渍法和共沉淀法制备了一系列不同Cu含量的超顺磁CuO-Bi₂O₃/Fe₃O₄-SiO₂-MgO催化剂。使用电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-AES)、低温N₂物理吸-脱附、X射线衍射(XRD)、H₂程序升温还原(H₂-TPR)、振动样品磁强计(VSM)对催化剂的组成、结构、织构及磁性能进行表征, 评价了该催化剂催化甲醛乙炔化合成1, 4-丁炔二醇的催化活性。结果表明, 制备方法对催化剂中活性组分CuO的存在状态及炔化性能有较大影响, 采用共沉淀法较浸渍法制备的催化剂具有更高的比表面积、CuO分散度与较好的还原能力, 表现出较高的炔化性能;Cu含量是影响催化剂炔化性能的另一重要因素, 随Cu含量的增加, 催化剂活性逐渐增加, 在本研究考察范围内, 以共沉淀法制备的Cu质量分数为30%的催化剂表现出最佳的甲醛乙炔化性能。同时, 该催化剂具有良好的超顺磁性, 可以在外加磁场的作用下迅速分离回收, 循环使用6次后, 其催化活性明显高于非磁性催化剂。     

助剂和制备方法对V2O5/Al2O3催化性能的影响

用浸渍法制备了负载型MxOy-V2O5/Al2O3催化剂,同时考察了不同的制备方法对MoO3-V2O5/Al2O3催化剂的性能影响。用BET、H2-TPR、TPD平衡法等考察了催化剂的比表面积、氧化还原性能、表面氧脱附性能,结果表明,添加变价助剂Mo、Fe和Cr氧化物会增加供氧数目,提高α-蒎烯转化率。MoO3-V2O5/Al2O3催化剂表面O 2-和O-物种较多,活性也较好,桃金娘烯醛收率较高。MoO3-V2O5/Al2O3催化剂的制备方法影响其催化性能,表面化学改性法制备的催化剂表面具有较多O2-和O-物种,有利于催化剂的活性提高,α-蒎烯的转化率达88.9%,桃金娘烯醛的收率为79.1%。     

Pt/MnOx–CeO2 catalysts for the complete oxidation of formaldehyde at ambient temperature

MnO_x–CeO₂ mixed oxides with a Mn/(Mn + Ce) molar ratios of 0–1 were prepared by a modified coprecipitation method and investigated for the complete oxidation of formaldehyde. The MnO_x–CeO₂ with Mn/(Mn + Ce) molar ratio of 0.5 exhibited the highest catalytic activity among the MnO_x–CeO₂ mixed oxides. Structure analysis by X-ray powder diffraction and temperature-programmed reduction of hydrogen revealed that the formation of MnO_x–CeO₂ solid solution greatly improved the low-temperature reducibility, resulting in a higher catalytic activity for the oxidation of formaldehyde. Promoting effect of Pt on the MnO_x–CeO₂ mixed oxide indicated that both the Pt precursors and the reduction temperature greatly affected the catalytic performance. Pt/MnO_x–CeO₂ catalyst prepared from chlorine-free precursor showed extremely high activity and stability after pretreatment with hydrogen at 473 K. 100% conversion of formaldehyde was achieved at ambient temperature and no deactivation was observed for 120 h time-on-stream. The promoting effect of Pt was ascribed to enhance the effective activation of oxygen molecule on the MnO_x–CeO₂ support.     

室内甲醛催化氧化脱除的研究进展

综述了国内外采用氧化技术治理室内甲醛污染的最新研究进展.分析了目前各种脱除甲醛技术的缺陷,提出采用催化氧化方法脱除甲醛;介绍了光催化氧化装置的原理、效果及其改性研究;对采用多相催化氧化脱除室内甲醛的研究做了详尽的阐述;最后介绍了在室内甲醛脱除中催化氧化同其他方法的一些复合技术.通过对室内甲醛催化氧化脱除的分析,从甲醛脱除效果和能耗的角度看,低温催化氧化是一种脱除室内甲醛可行有效的方法.     

甲烷在Cr改性Pd/Al2O3催化剂上的催化燃烧性能

研究了Cr改性Pd/Al2O3催化剂上低浓度甲烷的催化燃烧反应,考察了载体Cr Al的制备方法和活性组分Pd的负载方法对催化剂催化活性的影响以及添加Ce对催化剂高温稳定性的影响。采用X射线衍射、程序升温还原等表征手段分析了催化剂结构和氧化还原性。结果表明,与采用沉淀法制备的载体P-Cr Al相比,采用浸渍法制备的载体I-Cr Al具有较高的比表面积和反应活性;用Na BH3对Pd负载过程进行还原处理能明显提高催化剂活性,其原因是还原过程加强了催化剂上Pd与载体Cr Al之间的作用,通过H2-TPR证明了其还原能力得到了增加;添加Ce缓解了Al2O3高温条件下的烧结,增强了催化剂的高温稳定性。     

Effect of chloride on sintering of Pt/Al2O3 catalysts

Reduced Pt/Al₂O₃ catalysts with different chloride contents were treated at different temperatures under oxygen flow. TPR and TPD studies of oxidized species show that at low Cl/Pt atomic ratio (1) PtO₂ is formed at low temperature (400–500 K) and is totally decomposed (900 K) yielding reduced metallic Pt and inducing metal sintering. At high Cl/Pt atomic ratio (6) formation of stable (up to 1000 K) platinum oxichloride avoids metal sintering.     

Zn(Al)O复合氧化物负载Au催化剂催化氧化甘油制备1,3-二羟基丙酮

以尿素为沉淀剂,采用均匀沉积沉淀法制备了Zn(Al)O复合氧化物负载Au催化剂,并用于无碱条件下催化氧化甘油制备1,3-二羟基丙酮（DHA）反应,值得注意的是随着载体中Zn/Al摩尔比的不同,负载Au催化剂的催化活性和产物DHA的选择性呈现明显差距。结合X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、透射电镜（TEM）、CO吸附傅里叶变换红外光谱（CO吸附FTIR）等表征手段,发现载体Zn(Al)O复合氧化物中Zn/Al摩尔比会影响表面氧物种的含量并进一步会影响催化剂的催化活性和选择性。当Zn/Al摩尔比为7∶1、反应温度为80℃、氧气压力为10bar、反应2h时获得最佳的甘油转化率（58.5%）和DHA的选择性（95.3%）。同时,还考察了反应温度、反应时间、反应压力及载体的焙烧温度对催化性能的影响,并发现反应条件对催化剂的催化活性和选择性均有不同程度的影响。此外,以Au/Zn(Al)O-7∶1催化剂为基准考察了催化剂的稳定性,并通过表征手段分析了催化剂失活的主要原因。     

High performances of Pt-K/Al2O3 versus Pt-Ba/Al2O3 LNT catalysts in the simultaneous removal of NO x and soot

The potentiality of a Pt-K/Al₂O₃ catalyst in the simultaneous removal of particulate matter (soot) and NO _x is investigated in this work by means of Temperature Programmed Oxidation (TPO) experiments and Transient Response Method (TRM), and compared with Pt-Ba/Al₂O₃. The results point out the higher performances of K-based sample in the soot combustion as compared to the Ba-based catalyst, and similar behaviour in the NO _x -storage.