Ce掺杂对Ru/TiO2催化氯苯性能的影响

采用等体积浸渍法制备了单贵金属Ru/TiO₂和双金属Ru-Ce/TiO₂系列催化剂,测试了其对氯苯的催化活性,并通过N₂吸脱附、扫描电镜(SEM)、程序升温还原(H₂-TPR)进行表征,旨在考察稀土元素Ce掺杂对Ru/TiO₂催化氯苯性能的影响。结果表明,Ce的引入可使其在降低贵金属含量的基础上仍保持高的催化效率,且极大地提高了低温催化活性。0.4%Ru-1.0%Ce/TiO₂与0.4%Ru/TiO₂相比,其T₁₀和T₉₀分别降低了50℃和60℃。H₂-TPR表明引入Ce为催化剂提供了更多的表面氧空位,形成Ru-O-Ce增强了其氧化还原能力。掺杂Ce未改变Ru/TiO₂催化剂的结构形貌,仍保持介孔结构,但若负载量过多,会堵塞部分孔道,阻碍污染物吸附及反应,降低催化性能。     

Pd基催化剂在挥发性有机物氧化反应中的应用

挥发性有机物(VOCs)的排放对自然环境和人类健康危害严重,催化氧化法被认为是治理VOCs最有前景的技术,开发高效VOCs氧化催化剂是该技术的核心.本文对Pd基催化剂氧化不同类型VOCs的性能以及影响因素进行了综述,并对其未来研究方向进行了展望.     

Ce改性Pd基整体式催化剂的结构特征及其甲烷催化燃烧性能

分别以拟薄水铝石和添加Ce的拟薄水铝石制备铝溶胶,经过堇青石（Cord）表面涂覆和Pd溶液浸渍,得到浸渍法和溶胶法Ce改性的Pd/γ-Al₂O₃/Cord整体式催化剂。采用XRD、SEM和XPS等对催化剂进行表征,评价其甲烷催化燃烧反应性能,并考察Ce的不同添加方式对催化剂结构和反应性能的影响。结果表明,适量Ce的添加可提高Pd基整体式催化剂的甲烷催化燃烧性能,溶胶法优于浸渍法。随着Ce添加量的增加,浸渍法改性的Pd基催化剂催化性能有所降低,溶胶法则呈现先升高后降低的趋势。溶胶法中Ce的添加物与γ-Al₂O₃涂层充分融合,提高了涂层的热稳定性和活性组分的分散度,0.5Pd/γ-Al₂O₃(3.0Ce)/Cord催化剂催化性能最优。     

二氧化钛基催化剂催化氧化甲醛的研究进展

甲醛（HCHO）是一种主要的室内空气污染物,具有高致癌性和致突变性,催化氧化是一种理想而有效的室内消除甲醛的方法。二氧化钛作为载体负载贵金属催化剂在甲醛催化氧化反应中表现出优良的催化性能。本文综述了近年来二氧化钛基催化剂催化氧化甲醛的研究进展,主要总结了二氧化钛的吸附机理,二氧化钛晶体结构、表面形貌及微观结构、表面活性氧物种和还原性等对二氧化钛基负载贵金属催化剂催化氧化甲醛性能的影响,重点关注了催化剂的化学结构性质与甲醛氧化活性的关系,并归纳了一部分甲醛催化氧化反应机理。最后指出二氧化钛基催化剂在甲醛催化氧化反应中未来研究方向为：合理设计TiO₂各种缺陷和晶面暴露,同时提高贵金属的分散性和原子利用效率,继而进一步提高催化剂的性能;在保持催化剂高活性、高稳定性的同时,推进设计实际应用整体式催化剂的研究进程。     

烟气条件对V-Ti-W催化剂催化氯苯氧化性能的影响

用挤出成型法制备了V-Ti-W催化剂;以氯苯为探针反应物,使用自制的催化剂评价装置考察了不同烟气条件下的催化剂脱二噁英性能。结果表明:在350℃下,催化剂具有较高的氯苯氧化率(>90%),在200℃下,氯苯氧化率降至30%左右;H_2O会抑制该反应的进行,随着水含量的增加,抑制作用逐渐增强后趋于稳定;温度不同,SO_2的影响也不同,在350℃下,SO_2对反应影响不大,在200℃下,SO_2会降低氯苯氧化率;氯苯氧化率随氯苯浓度增加而降低,随n(NH_3)/n(NO)的增加而降低,随空速增加而降低。     

催化湿式氧化纳米Ce/Mn催化剂的研制

为处理吡虫啉农药废水，通过共沉淀法制备了一系列Ce/Mn催化剂。当n(Ce)∶n(Mn)=2∶1和焙烧温度500 ℃时，所得催化剂颗粒直径为3.60 nm,催化剂的比表面积为127 m²·g^－1。在反应温度190 ℃、总压8.0 MPa、氧分压1.6 MPa、pH为8.42和加入2.0 g·L^－1催化剂的条件下，COD的最高去除率达93%。     

低温CO催化氧化负载型Pd催化剂研究进展

综述了低温CO催化氧化负载型Pd催化剂在制备方法、载体的选用和催化机理等方面的研究进展,并介绍了该类催化剂的最新进展.在文章末对该催化剂领域尚待深入研究的问题进行了探讨.     

Pd/PA-Ca催化剂低温催化苯甲醛氧化制备苯甲酸

以植酸钙(PA-Ca)为载体、H2Pd Cl4为前驱体、甲醇为还原剂,制备了PA-Ca负载Pd的Pd/PA-Ca催化剂,对其进行XRF、BET、SEM、TEM、XRD和XPS表征,并用于苯甲醛氧化制备苯甲酸反应,考察催化剂用量、反应温度和溶剂种类对催化剂催化性能的影响。结果表明,催化剂中负载Pd质量分数为1.03%,钠质量分数为1.05%;合成的PA-Ca载体为晶化程度较低的介孔材料,比表面积为18.85 m~2·g~(-1);催化剂活性物种为Pd0和PdO。在催化剂用量n(苯甲醛)∶n(Pd)=2 000∶1、乙腈作溶剂、O_2压力101.325 k Pa(流速20 m L·min~(-1))、反应温度30℃和反应时间4 h条件下,苯甲醛转化率为83%,苯甲酸选择性为100%;催化剂具有较好的稳定性,可循环使用3~4次。     

延长Pd/C催化剂使用寿命

本文围绕延缓Pd/C催化剂中Pd晶粒的烧结及减少Cu、Fe等离子对催化剂的污染的原理方面进行了工艺实验 ,提出了在使用初期 ,采取比原来值高的H2 供应量 ;中期控制在设计范围内 ;在使用后期 ,特别是超过设计寿命时 ,采取强化工艺 ,提高H2 分压 ,有效地保护Pd晶粒的活性中心 ,以延缓Pd/C催化剂中的Pd烧结及减少杂质离子的污染。并对受到污染而活性下降的Pd/C催化剂用碱洗恢复活性的方法进行了有关实验 ,常温下先用 2 0 %NaOH溶液浸泡 4h ,再用 5 %NaOH溶液浸泡 4h ,即能够有效地去除污染物 ,恢复催化剂的活性。延缓Pd/C催化剂中的Pd烧结和碱洗均能延长Pd/C催化剂使用寿命     

Pd/C催化剂催化氯苯加氢脱氯性能

以氯苯为模型反应原料,采用Pd/C为催化剂催化加氢氯苯脱氯,考察溶剂种类、反应温度、反应压力和反应时间对Pd/C催化剂催化氯苯加氢脱氯性能的影响。结果表明,采用Pd/C为催化剂,以甲醇与水质量比1∶1为溶剂,在反应温度70℃和反应压力0.8 MPa条件下反应100 min,Pd/C催化剂上氯苯转化率超过50%。以甲醇与水质量比1∶1为溶剂,在减少废水和降低成本方面有较大优势。     

络合还原法制备的Pd/C催化剂对甲酸氧化的电催化性能

分别以硼氢化钠和乙二醇为还原剂,经络合还原法制备了炭载钯（Pd/C）催化剂。透射电镜（TEM）和X射线粉末衍射谱（XRD）结果表明,以乙二醇为还原剂制备的Pd/C催化剂中Pd粒子具有较小的粒径、均匀的粒径分布和较大的相对结晶度,Pd粒子的平均粒径和相对结晶度分别为4.2±2 nm和1.88。电化学测试结果显示,以乙二醇为还原剂制备的Pd/C催化剂具有较大的电化学活性面积,对甲酸氧化表现出较高的电催化活性和稳定性。     

Low temperature oxidation of methane over Pd/SnO2 catalyst

Catalytic activities of supported Pd were investigated for low temperature oxidation of methane. Pd/SnO₂ catalysts demonstrated excellent activity for methane oxidation in spite of their low surface area. The catalytic activity of Pd/SnO₂ was strongly affected by the preparation procedure. Impregnation of Pd on SnO₂ using aqueous solution of Pd(CH₃COO)₂ was most effective in enhancing the catalytic activity. The catalytic activity was also improved when well-crystallized SnO₂ was employed as a support material. TEM observations revealed that catalytic activity is strongly influenced by the dispersion state of Pd. For the active catalysts, strong interaction between Pd and SnO₂ support was observed in the adsorption of oxygen.     

Catalytic transfer dechlorination of chlorobenzene over Pd/SBA-1 mesoporous molecular sieves

New dehalogenation catalysts Pd/SBA-1 mesoporous molecular sieves are synthesized and characterized by N₂ adsorption/desorption, XRD, XPS, FT-IR, DR-UV–vis and AAS. In liquid-phase catalytic transfer hydrogenation of chlorobenzene reaction, low Pd content catalyst Pd/SBA-1 is found to be an efficient catalyst in water/ethanol (2/3) solution of NaOH. The catalyst can easily be recovered and efficiently reused at least three times.     

Stability of bimetallic Bi–Pd and Pb–Pd carbon-supported catalysts during their use in glyoxal oxidation

The incorporation of Bi or Pb as promoting elements in Pd-based carbon-supported catalysts drastically increases the catalytic activity in the selective oxidation of glyoxal into glyoxylic acid. Because partial dissolution of the promoter was clearly demonstrated by atomic absorption analysis of the reaction medium, experiments are performed to examine the stability of these catalysts. Dissolution tests in the presence of the individual constituents of the reaction medium (glyoxal, glyoxylate, glycolate, oxalate) were carried out in air or nitrogen to identify the factors responsible for Pb or Bi leaching. Pb- or Bi-promoted Pd/C catalysts were prepared by thermal degradation of acetate-type precursors and characterized by X-ray diffraction and X-ray photoelectron spectroscopy before and after their use in glyoxal oxidation. Promoter leaching increases with the reaction time. Monometallic Bi/C and Pb/C catalysts were found to lose smaller amounts of promoting agent than the bimetallic M–Pd/C (M=Bi, Pb) catalysts. Losses are more pronounced from Pb–Pd/C catalysts than from their Bi-based partners. Both glyoxal and glyoxylate seem to be among the main factors responsible for the promoter losses in relation to their complexing properties.     

Pd-Cu/凹凸棒石黏土催化剂催化CO氧化性能

以凹凸棒石黏土(APT)作载体,采用浸渍法制备双金属催化剂Pd-Cu/APT、单金属催化剂Pd/APT和Cu/APT,在连续流动微反装置上考察催化剂的CO催化氧化活性,采用N_2物理吸附/脱附、X射线粉末衍射和程序升温还原/脱附等手段对催化剂进行表征。结果表明,Pd-Cu/APT催化剂中Cu主要以CuCl形式存在,Pd高度分散与Cu之间产生了明显的相互作用,使Cu物种的还原温度大幅降低;经水蒸汽预处理增强了Pd-Cu/APT催化剂表面酸性,促进了催化活性的提高。在CO体积分数为0.5%、水蒸汽体积分数3.3%、空速6 000h^(-1)和常温反应条件下,CO转化率可达90%以上。     

Role of steam in partial oxidation of propylene over a Pd/SDB catalyst

Step-response studies of propylene partial oxidation with oxygen over a hydrophobic Pd/SDB catalyst were conducted at 1000 kPa and 185°C in a fixed-bed reactor. CO₂ was found to be the only oxidation product when the feed contained only propylene and oxygen. CO₂ formation was significantly suppressed by addition of steam to the feed, and this addition leads to the formation of partial oxidation products: acrolein and acrylic acid. A competitive reaction mechanism involving water molecules is proposed to explain the significant influence of steam concentration on the rate of propylene oxidation and product selectivity.     

低负载Pd/Al2O3催化剂的制备及其对CO室温催化性能研究

采用等体积浸渍法和还原法结合制备了Pd/Al2 O3催化剂,通过N2吸附-脱附、SEM、TEM、X射线衍射、X射线光电子能谱和CO原位漫反射傅里叶变换红外光谱等表征手段对制备的样品微观结构进行了系统分析,考察了不同Pd负载量和测试条件下CO催化氧化性能.实验结果表明,水合肼还原法实现了Pd在Al2 O3载体上的均匀分散...     

氯化苯生产过程中副产物精制分离技术

叙述了用重结晶法分离精制制取高纯度对二氯苯及邻二氯苯的工艺流程.用此法可高产率地得到纯度99.8%左右的对二氯苯,99.0%以上的邻二氯苯.