乙醇胺对介质阻挡耦合电晕放电同时脱除NO、SO2的影响

采用自行设计的介质阻挡耦合电晕放电等离子体反应装置进行了模拟烟气同时脱硫脱硝的研究,分别考察乙醇胺（HOCH₂CH₂NH₂,MEA）在不同模拟烟气体系中对NO、SO₂脱除的影响,深入探讨了MEA在放电过程中与NO的作用机理。结果表明：在N₂/O₂/SO₂/NO体系中,0.56% MEA的加入可以显著消除O₂对NO脱除的抑制作用;在N₂/CO₂/SO₂/NO体系中,MEA会吸收进入体系中的部分CO₂,以减弱CO₂对NO脱除的抑制;在N₂/O₂/CO₂/H₂O/NO/SO₂体系中,0.56% MEA的加入既可以有效减弱H₂O的影响,也可以使NO的脱除率达到71.28%,继续将MEA的体积分数增大至1.20%时,可将该体系下NO脱除率提高到81.25%;同时,MEA可以在短时间内高效吸收体系内的SO₂,且几乎不受其他气体成分的影响,SO₂脱除率保持在95%左右。     

钠添加剂对介质阻挡-电晕放电耦合法尿素脱除NO的影响

利用自主设计的介质阻挡-电晕放电耦合装置进行脱除NO的实验研究,在N₂/O₂/NO体系中,考察加入不同钠添加剂（Na₂CO₃、NaOH、CH₃COONa）对尿素脱除NO的影响,同时探讨其在脱除NO过程中的作用机理。结果表明：在研究范围内,仅添加尿素时,NO脱除率随尿素含量的增加而增大,当输入电流为0.83A,尿素分解产生氨气的体积分数为0.3%时,NO脱除率为64.23%,此时体系中有CO生成且随尿素含量的增加而增加;少量钠添加剂的加入可显著提高NO脱除率,且脱除率随钠添加剂含量的增加而增大,此时CO生成量得到有效抑制。在加入量相同的条件下,各种钠添加剂对尿素脱除NO均有促进作用,促进作用大小依次为：NaOH > Na₂CO₃ > CH₃COONa,当加入氢氧化钠与尿素质量比为10∶10时,输入电流仅为0.83A时,脱除率可达90.71%;电流为5A,脱除率达95.71%,此时体系中几乎无CO生成。     

丙酮对介质阻挡结合电晕放电脱除NO的影响

采用自行开发的介质阻挡结合电晕放电装置进行模拟烟气脱除NO的实验研究,考察了丙酮对不同组成的烟气体系中脱除NO的影响,同时探讨了烟气脱除NO过程中丙酮添加剂的作用机理。结果表明:在NO/O_2/N_2体系中,增加O_2含量会降低NO的脱除率,极少量丙酮的加入可完全抵消O_2的抑制影响并能大幅提高NO的脱除率;在NO/O_2/N_2/CO_2体系中,CO_2的增加可降低NO的脱除率,极少量丙酮的加入可以明显减弱CO_2对NO脱除的抑制;在NO/O_2/N_2/CO_2/H_2O体系中,H_2O的加入可降低NO的脱除率,极少量丙酮的加入可以明显减弱H_2O对NO脱除的抑制。     

电晕放电与介质阻挡放电净化氰化氢的机理

利用电晕放电以及介质阻挡放电两种低温等离子体产生方式净化氰化氢(HCN),同时对二者的反应机理进行探讨。结果表明,在电晕放电中当输入能量比(SIE)达到8.3 kJ/L,HCN净化效率为76%,在介质阻挡放电中当SIE为11.9 kJ/L时,HCN净化效率为94%;通过Gaussian软件利用密度泛函理论(DFT)引入外电场,计算分析了两种不同放电方式在HCN净化过程中的差异,在引入外电场之后HCN分子的分子结构以及体系能量均发生了变化,在不同的放电方式中,HCN转化的中间产物—OCN在电晕放电中主要转化为CO₂与N₂,而在介质阻挡放电中HCN更容易与体系中—OH结合生成H₂O与—CN,—CN会在介质阻挡放电中的高电子、粒子密度的作用下聚合为C₃N₄。     

介质阻挡放电和旋转电晕放电等离子体二甲醚转化的对比

采用介质阻挡放电（DBD）和旋转电晕放电（RCD）技术研究了二甲醚的转化,发现两者差异很大。从产物分布、转化率及能耗上看,利用RCD所获得的二甲醚的转化率高,几乎不受二甲醚停留时间的影响,且氢气、一氧化碳和不饱和烃的含量大,几乎没有液相产物,而利用DBD能获得较多的液相产物,包括一些醇、醛和含有甲氧基的有机化合物,如甲醛、甲醇和二甲氧基乙烷,且大部分组成都是含有甲氧基的化合物,液相产物的选择性高达32.23％,但是能耗较大。从放电特性上看,RCD能获得较强的脉冲电压和电流,使能量更加集中。     

介质阻挡放电等离子体脱除沼气中硫化氢的实验研究

介质阻挡放电（DBD）等离子体技术是一种有效的气体污染物控制技术。开展了利用DBD等离子体技术脱除模拟沼气中硫化氢的实验研究,考察了放电能量密度、硫化氢初始体积浓度、停留时间以及含氧量对硫化氢脱除效果的影响,并分析了DBD等离子体反应器中脱除硫化氢的产物。结果表明,DBD等离子体能有效脱除模拟沼气中的硫化氢气体,脱除效率随放电能量密度、停留时间和含氧量的增大而提高,并且随硫化氢初始体积浓度的增加而下降;当模拟沼气处理气量为382mL／min、硫化氢初始体积浓度为4000×10^-6、氧气体积浓度为2％、能量密度为24．1kJ／L时,硫化氢气体被完全脱除,同时氧气的体积含量也低于0．5％,达到了国家规定的车用天然气标准内的硫化氢和氧气含量标准。根据产物分析,硫化氢的脱除产物主要为二氧化硫,少量的单质硫粉。     

大气压介质阻挡放电降解4-氯酚废水的试验研究

采用大气压介质阻挡放电等离子体技术,对4-氯酚(4-CP)水溶液进行了降解处理,研究了放电参数对4-CP降解效率以及过氧化氢产生量的影响,并对降解动力学进行了分析。结果表明,当电源电压为160 V、电流为0.5 A、介质间距为5 mm时,4-CP的降解效果最好;随着电压、电流的提高,间距的减小,过氧化氢的生成量增加;Fe2+对4-CP的去除有明显的催化作用。动力学研究表明,4-CP的质量浓度低于200 mg·L-1时降解为1级反应,高于400mg·L-1时为0级反应。     

介质阻挡放电中气体成分对NOx脱除的影响

利用介质阻挡放电(DBD)产生低温等离子体进行烟气的脱硝实验,研究了在乙烯存在的条件下,温度和其他烟气成分对NO_x脱除率的影响。结果表明:随着温度的升高,NO脱除速率增快;模拟烟气中加入CO₂,在能量密度较低时,CO₂作为电负性分子会降低自由基的生成,导致NO的脱除率降低,随着能量密度的升高,CO₂对NO脱除的影响减小;模拟烟气中加入水后可以产生更多的OH、HO₂等自由基,促进NO的氧化;SO₂的加入会与自由基O反应,使初始反应中O与C₂H₄的反应速率减弱,从而影响了NO的氧化速率,但O₃、HO₂等强氧化自由基会优先与NO反应,因此SO₂的加入不会影响NO最终的脱除率。     

活性炭孔径分布对CH4/N2体系分离的影响

采用变压吸附分离的方法分离CH4/N2体系时,活性炭作为一种主要的吸附剂受到广泛研究.本文采用10-4-3模型计算得出,孔径为0.7～2.0nm的活性炭微孔对CH4/N2体系分离的效果最好;同时利用扩展Langmuir方程通过拟合4种活性炭对CH4/N2的吸附等温线,计算得出分离系数;最后讨论样品的孔径分布与分离系数的关系,进一步证明了10-4-3模型的计算结果.     

载体对Co-Cu催化剂催化CH4-合成气梯阶转化反应的影响

以钴、铜为活性金属,采用等体积浸渍法制备Co-Cu双金属催化剂,考察了不同载体的Co-Cu双金属催化剂对CH4-合成气梯阶转化直接合成C2+含氧化合物的影响,并进行了XRD、NH3-TPD和H2-TPR表征及相应的分析。实验结果表明,载体对催化剂催化性能有较大的影响,不同载体的催化剂对CH4-合成气两步梯阶转化反应的活性高低顺序为Co-Cu/TiO2＞Co-Cu/Al2O3＞Co-Cu/SiO2,Co-Cu/TiO2催化剂对C2+含氧化合物的选择性为79.9%。这归因于TiO2载体与活性金属Co、Cu之间适宜的相互作用及载体对Co-Cu良好的分散性能。此外,Co-Cu/TiO2催化剂还具有反应所需的表面酸量及适度的中强酸度。     

Stainless steel membrane distributor-type dielectric barrier discharge plasma reactor for co-conversion of CH4/CO2

Flow arrangement in a dielectric barrier discharge (DBD) plasma reactor is key to affecting multi-component gas reactions. Herein, a stainless-steel membrane distributor-type DBD reactor was developed to allow the change of gas flow arrangements freely to understand their effect on plasma-assisted CH₄/CO₂ co-conversion to syngas. Variation of gas flow arrangements in the DBD reactor could regulate the reaction performance. Also, the inclusion of quartz wool in the DBD reactor could enhance the effect of gas flow arrangement compared to the plasma-alone DBD. Especially, the DBD reactor with CO₂ feed in the quartz wool-packed discharge zone and CH₄ distributed via the membrane exhibited good stability over 600 min on stream, with rather stable CO₂/CH₄ conversions of ~25%/20%, H₂/CO selectivities of ~50%/32%, H₂/CO molar ratio of 0.9–1.1, and energy efficiency of ~0.20 mmol·kJ⁻¹ based on the conversion of feed gases.     

介质阻挡放电脱硫脱硝过程特性

氮氧化物和硫氧化物在介质阻挡放电(DBD)反应器中的脱除率与很多因素有关,如氧气含量、相对湿度和烟气中SO_2的初始浓度等。本文通过改变SO_2初始浓度、氧气含量和相对湿度来研究脱除氮氧化物和硫氧化物过程中的反应机理。结果发现,在N_2/SO_2/NO体系中SO_2初始浓度在较大范围内变化对NO和SO_2的脱除率影响很小;而N_2/NO/SO_2/H_2O体系中相对湿度的增加对SO_2的脱除的影响较NO的影响大,增加烟气中相对湿度能明显减少SO_2在烟气中的浓度;N_2/NO/SO_2/O_2体系中氧气的增加对SO_2的脱除效率影响不明显,但能促进NO氧化成NO_2或者其他的氮氧化物,同时,在一定的条件下,也能加速NO的生成。探讨NO和SO_2的反应机理,发现SO_2的反应主要与OH和水合电子有关,而NO的反应与O、N等活性基相关。     

活性焦联合脱硫脱硝工艺试验研究

为了开发活性焦联合脱硫脱硝工艺,选取一种商用活性焦在微型反应器上进行NH3对NO、SO2脱除影响及NO和SO2脱除交互影响试验,提出了活性焦联合脱硫脱硝工艺路线,并在实验室搭建的模拟装置上进行了工艺路线的模拟试验验证。结果表明,活性焦脱硝是低温SCR反应,NH3的存在使SO2吸附量提高约18%,说明NH3与SO2发生化学反应,有利于SO2脱除,但生成的硫铵会降低工业装置的稳定性;当活性焦无吸附NH3时,NO对SO2脱除无影响,当活性焦吸附NH3时,通入NO前后,SO2出口体积分数由0.15%降至0.13%左右,说明NO对SO2脱除有促进作用;通入SO2气体后,NO出口体积分数由0.045%迅速增至0.065%,说明SO2与NO争抢NH3,不利于脱硝。通过工艺路线模拟试验发现,当联合脱硫脱硝空速为400 h-1时,脱硫效率≥95%,脱硝效率≥70%,验证了活性焦联合脱硫脱硝工艺的可行性。     

大气压介质阻挡放电及协同催化剂脱硝研究进展

受绿色生态和可持续发展战略理念的驱动,废气排放对环境造成的危害备受关注。NO _x 作为废气的主要污染物之一,是废气污染物控制的重点与难点。基于此,本文介绍了传统后处理脱硝技术的优缺点及应用现状,回顾了介质阻挡放电（DBD）基础研究,分析了DBD脱硝性能,重点阐述了DBD协同催化剂脱硝及脱硝机理。分析指出：①DBD驱动电源与反应器结构是制约脱硝性能的关键因素;②单独DBD技术脱硝性能较差,而DBD协同催化填充床技术展现出优异的脱硝性能和较高的N₂选择性;③等离子体协同催化脱硝机理研究主要包括等离子体特征参数诊断、流体模型验证、等离子体传播机制分析以及原位表征,而在等离子体催化理论计算方面的研究较为缺乏。因此,未来DBD协同催化脱硝技术应立足如下几个方面发展：研发高功率、低能耗电源,提升废气NO _x 处理量;优化反应器结构,提升脱硝的效率与选择性;设计与构筑适宜于DBD环境的脱硝催化剂;深入全面分析DBD协同催化剂脱硝机理。     

凝胶网格法制备纳米CdFe2O4粉体及其对CH3SH的气敏性

以无机盐为原料,采用凝胶网格法合成了尖晶石型复合氧化物CdFe2O4的前驱体,并在700°C热处理后得到了纳米尺寸CdFe2O4粉体,利用XRD和TEM对粉体的形貌、结构进行了表征。研究表明,用凝胶网格法制备的CdFe2O4结晶良好,粒度分布均匀,平均粒径为21.3 nm。以CdFe2O4纳米粉体为原料制备了厚膜型气敏元件。CdFe2O4是电子导电型半导体,当加热电压为6.5 V时,该元件对甲硫醇具有较高的灵敏度,较好的稳定性和选择性。     

Simultaneous removal of SO2, SO3 and H2SO4 mist from the gas after TiO2 calcining

Absorption of SO₂ and SO₃ in the solutions of waste ferrous sulfate (so-called ‘green salt’) and in the spent acid after TiO₂ hydrolysis, at H₂SO₄ concentrations ranging from 0–5 to 15 g/m³ (STP), was studied. The rate of SO₃ absorption has been found to rise linearly with increasing SO₃ concentration in the gas and to be independent on H₂SO₄ concentration in solution. The SO₂ absorption also rises linearly with increasing SO₂ content in the gas, but diminishes as H₂SO₄ concentration increases—an upper limit of 100 g H₂SO₄/kg H₂O is indicated. The initial concentration of the solution must not be higher than 40 g H₂SO₄/kg H₂O.