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载体和钴物种之间的相互作用对费托钴催化剂分散度和还原度具有重要影响,载体改性可以调节载体与钴物种之间的相互作用。简要介绍了费托合成钴催化剂载体改性技术及其对载体与钴物种相互作用的影响,结果表明:改性载体和钴物种之间相互作用增加时,分散度升高,还原度降低;改性载体和钴物种之间互相作用降低时,则分散度降低,还原度升高;通过多载体掺杂改性、无机助剂改性及载体表面有机改性可有效调节载体和钴物种之间的相互作用,使得催化剂具有适中的还原度和分散度,从而提高催化剂的活性。 相似文献
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为降低费托合成钴催化剂成本,提高费托合成钴催化剂的稳定性和寿命,分析了费托合成钴催化剂的失活与再生机理,论述了费托合成钴催化剂的再生方法。结果表明,中毒、烧结长大、积碳、氧化及固相反应是造成费托合成钴催化剂失活的主要原因。通过净化原料气、调节钴与载体相互作用、调整催化剂配方及工艺条件、控制钴颗粒尺寸及体系中水和H2的分压比等措施可以提高催化剂稳定性和寿命。通过脱蜡、氧化、还原可实现催化剂再生,氧化是再生的关键步骤,要注意氧化过程中升温速率、热量移除等问题;多次的氧化和还原过程可增加再生催化剂中金属钴与还原助剂的均匀性,提高再生催化剂的活性。 相似文献
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氮掺杂是一种对碳材料结构和性质进行修饰的重要方法。本文主要介绍了碳基材料掺氮的主要方法(即直接合成法和后处理法)及所得掺氮碳基材料的性质。重点综述了近年来掺氮碳基材料在制备费托合成钴基和铁基催化剂领域中的应用,进一步阐述了掺氮碳基材料作为新型费托合成催化剂载体所具有的主要优点:载体表面含氮基团具有锚定作用可提高金属活性组分分散度,同时,氮的掺杂不仅能够有效地提高催化剂还原度,而且富电子的氮物种可促进CO解离,从而有利于提高催化剂费托合成反应性能。在此基础上,本文也分析了掺氮碳基材料的合成和催化应用方面所存在的问题。 相似文献
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综述了钴基费托合成催化剂的失活机理、催化剂再生工艺及如何延长催化剂寿命的研究进展,通过分析催化剂失活原因,认为中毒、Co颗粒烧结、积炭、氧化、固相反应、晶相重构、表面阻塞和催化剂磨损等因素造成催化剂不同程度失活,其中积炭和Co颗粒烧结是催化剂失活的最主要原因,延长催化剂寿命的关键是提高催化剂的抗烧结能力和抑制积炭生成。增强活性金属Co和载体间的相互作用,保持Co晶粒分布均一或采用包覆、限域等策略可提高催化剂的抗烧结能力,通过添加助剂、调整氢碳比和空速等工艺参数亦可抑制积炭的生成。采用氢处理、脱蜡-氧化-还原和脱蜡-氧化-溶液处理-还原等工艺可实现催化剂的再生,对催化剂进行再生时要结合催化剂失活的主要原因,选择合适的再生工艺来最大限度地恢复催化剂活性。今后,提高催化剂的稳定性以及开发催化剂再生工艺技术路线是提高钴基费托合成技术竞争力的关键。 相似文献
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费托合成催化剂由于自身的化学性质在反应中不可避免会发生失活,为了保证生产的连续稳定,需要建立费托合成催化剂失活的动力学模型来预测催化剂的活性变化,并及时对失活的催化剂进行置换和再生。本文论述了费托合成失活动力学模型的研究进展,讨论了通用型失活动力学模型,根据机理建立的失活动力学模型的特点。通用型失活动力学模型与催化剂种类和失活原因没有直接关联,包括线性模型、简单幂律模型、通用幂律模型、韦伯分布模型、S型分布模型。根据机理建立的失活动力学模型则与催化剂种类和失活发生的机理相关,包括硫中毒失活模型、烧结失活模型、表面氧化失活模型等。通用型失活动力学模型准确性好、容易建立,但比较粗略,适用于费托合成的生产管理、过程模拟。根据机理建立的失活动力学模型建立过程复杂,只适用于特定催化剂,但能够从中研究催化剂的失活机理。费托合成失活动力学模型未来的发展趋势是融合两类模型,从失活机理的角度理解通用型失活动力学模型里参数的含义。 相似文献
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综述了近十年来铁基催化剂在费托合成反应中的研究进展,探讨了铁基催化剂活性组分的确定及影响铁基催化剂活性组分的因素,对比了3种催化剂制备方法(熔融法、沉淀法、负载法)和5种催化剂载体(氧化物、分子筛、碳材料、双孔材料和核壳材料)对费托合成反应性能的影响,从反应活性、选择性和反应稳定性3个方面阐述了助催化剂在费托合成反应中的作用。分析认为:碳化铁是铁基费托合成催化剂的活性组分;在铁基催化剂的制备过程中,选择适宜的制备方法、载体、助催化剂,可以达到提高费托合成反应活性、目的产物选择性和反应稳定性的效果。提出合成特定结构碳化铁、进一步研究铁基催化剂反应机理仍是未来研究的重点。 相似文献
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氧化物助剂促进的钴基催化剂具有费托合成反应活性和长链烃选择性高等特点,是高选择性地获得馏分油的关键,具有良好的应用和研究价值。本文针对氧化物助剂对钴基催化剂的促进作用,综述了氧化物助剂对钴基催化剂的结构、稳定性以及费托合成反应性能的影响,详细分析了氧化物助剂对钴基催化剂的还原性能和分散度的影响, 同时介绍了影响氧化物助剂促进作用的因素,重点讨论了氧化物助剂的促进作用机理。并对如何更好地发挥氧化物助剂在钴基催化剂中的促进作用进行了展望:应加强氧化物助剂对钴基催化剂促进作用机理的基础研究,并且重视影响氧化物助剂促进作用的因素。 相似文献
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在费托合成反应中,Ti通常起到助剂的作用,Ti的加入能够有效的改变催化剂的物理化学性质,进而改变催化剂费托合成反应的活性及选择性。本文研究了Ti的引入方式对钴基费托合成催化剂催化性能的影响。制备了Ti修饰载体Al2O3的钴基费托合成催化剂Co3/Ti-Al2O3和Ti修饰活性组分前驱体的钴基费托合成催化剂Co3-Ti/Al2O3,分别对其进行了FT-IR、BET、TG、XRD、TPR、TPD、TEM等表征,并研究了其费托催化性能。结果表明,以两种不同方式引入助剂钛后得到的两个催化剂Co3/Ti-Al2O3和Co3-Ti/Al2O3的选择性和活性情况基本一致。 相似文献
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利用"一锅法"制备了Ce改性KIT-6载体,通过甲醇辅助浸渍法合成担载型Ni/Ce-KIT-6和Ni/KIT-6催化剂。利用BET、SEM、TEM、H2-TPR、XRD和Raman等表征手段分别对催化剂物理化学性质进行分析。结果表明助剂Ce的掺杂可以抑制活性金属Ni在焙烧过程中的烧结,提高活性组分Ni的分散度以及金属-载体间的相互作用。进一步考察了Ce改性对Ni/KIT-6催化剂的乙醇干气重整反应性能的影响。测试结果表明,Ce添加有利于提高Ni基催化剂的活性和稳定性;Ni/Ce-KIT-6催化剂的乙醇和CO2转化率均高于未掺杂的Ni/KIT-6催化剂,并且具有较高的H2和CO选择性。60 h连续稳定性测试中Ni/Ce-KIT-6催化剂未失活,催化剂表面无明显积碳。Ce助剂的氧化还原能力(Redox)可以有效活化CO2分子,提供活性氧原子,实现催化剂表面积碳的动态消除,提高催化剂稳定性。 相似文献
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本研究针对费托合成反应中催化剂的活性相,即金属碳化物的生成进行了表面碳-氧键活化的研究。在催化剂的预处理阶段,采用CO对铁基催化剂和钴基催化剂进行渗碳处理,形成碳化铁和碳化钴。XRD图和TEM图的分析结果证实了产物的形成。进一步的实验结果表明,钴基催化剂的目标产物选择性高于铁基催化剂。通过密度泛函理论模拟计算,发现铁基催化剂表面碳-氧键的活化能力低于钴基催化剂,差异为1.26eV。因此,钴基催化剂在费托合成反应中具有更高的活性和选择性。 相似文献