环境空气中239+240Pu的分析测定

建立了环境空气中^239+240Pu的测量方法。该方法采用NF-2型滤膜采集空气样品5 000～10 000 m³,干法灰化,硝酸加热浸取钚,氨基磺酸亚铁和亚硝酸钠将钚转化为四价态,用三正辛胺—聚三氟氯乙烯粉萃取色层柱分离纯化钚,0.025 mol/L草酸—0.15 mol/L硝酸解吸,最后电沉积制源,在α谱仪上测量^239+240Pu计数。通过实验确认了测量方法的主要条件和参数:电沉积制源极间距为4.0 mm,pH值为2.0;溶液萃取分离色层柱高度为6.0 cm,溶液流速2 mL/min;氧化还原时间为10 min。方法全程回收率为52.5%~82.5%,平均值68.3%;气溶胶样品量为10 000 m³时,方法探测下限为1.31×10^-7Bq/m³。该方法可用于环境气溶胶中^239+240Pu测量,采用本方法测定了我国西北某地区气溶胶中^239+240Pu活度浓度, 结果平均值为3.25×10^-6 Bq/m³。     

环境样品中~(90)Sr和~(239+240)Pu的联合分析

针对气溶胶、沉降灰、土壤、生物及淡水等环境样品中90Sr、239+240Pu的联合分析进行了流程设计,并通过实际样品的测量对流程进行了验证。结果表明:90 Sr分析流程的化学回收率为44.3%~90.2%,平均值为73.8%;239+240Pu分析流程的放化回收率为40.2%~104.3%,平均值为79.3%。在可给出单个样品化学(放化)回收率的前提下,该联合分析流程可以满足日常环境监测的要求。     

我国部分省份环境气溶胶中239+240 Pu的测定

采用阴离子交换树脂分离结合α谱仪测量的方法对我国7个省份环境气溶胶中^239+240Pu含量进行测定,实验全程回收率为60.8%～94.6%,对气溶胶中^239+240Pu的最小可探测限为0.008 μBq/m³。普通环境气溶胶采样量需要达到30 000 m³以上,在应急情况等特殊环境气溶胶采样量为10 000 m³可满足要求。一般情况下气溶胶中²¹⁰Po含量比^239+240Pu高4～6个数量级,在分析和测量中要关注²¹⁰Po对^239+240Pu测量的影响。测量结果显示,我国普通省份环境气溶胶中^239+240Pu含量为0.009～0.099 μBq/m³,与美国、韩国和西班牙等国家空气气溶胶中的Pu含量处于同一水平。     

人体尸解组织~(239+240)Pu含量的测定

本文用放化分离、半导体α谱仪测量的方法,分析测定了日本北部新潟县1986和1988年死亡居民尸解组织(包括骨骼)中~(239+240)Pu的含量。测定结果表明,胸骨、肝、肺、脾、肾和肌肉中~(239+240)Pu含量的均值分别为5.9、15.4、5.1、1.69、0.33和0.31mBq/kg(鲜重),其中位值分别为5.1、13.0、4.4、1.7、0.27和0.32mBq/kg(鲜重)。     

土壤样品中137Cs活度测量的误差分析及修正方法

测量土壤侵蚀的137Cs法是通过将待测土壤样品与已知活度的标准土壤样品在HPGe γ谱仪上进行对比测量实现的,而待测土壤样品与标准土壤样品相比可能存在样品体积、密度等方面的差别.用蒙特卡罗方法分析了这些差别给待测土壤样品中137Cs放射性活度测量准确性带来的影响大小,并给出了对这些影响进行修正的方法,以及能够到达的修正程度.     

土壤样品中239+240Pu的测定

参照GB11219．1-89土壤中钚的测定——萃取色层法，采用^238Pu同位素示踪、电沉积制源、α能谱测量，对国内某核设施附近土壤样品以及IAEA土壤参考样品IAEA-Soil-6和IAEA-375中的^239 240Pu含量进行了分析测定。测定值与IAEA参考样品参考值接近，与IAEA-Soil-6和IAEA-375的参考值间的相对偏差分别为-3．8％和-2．3％。     

福岛核事故后上海气溶胶中~(131)I、~(134)Cs和~(137)Cs的来源途径分析

利用对气溶胶中典型放射性核素(~(131)I和134,~(137)Cs)的分析,可以评估福岛核事故产生的放射性物质对上海及全球的大气放射性本底水平造成的影响。本工作结合核事故释放过程、核素的天然衰变以及气象条件等因素,获得核事故期间上海的气溶胶中~(131)I和134,~(137)Cs活度浓度及其比值的分布特征:~(131)I被检出的时间(2011-03-27)早于~(134)Cs(2011-04-06)和~(137)Cs(2011-04-08),~(131)I的活度浓度(0.01~1.20 mBq/m3)比~(134)Cs(0.01~0.58mBq/m3)和~(137)Cs(0.01~0.65mBq/m3)大2~10倍,而且在不同的时间段出现相应的多峰值现象;~(131)I/~(137)Cs活度浓度比值(1.3~10.6)在2011年4月5日之后呈递减趋势,但是~(134)Cs/~(137)Cs活度浓度比值(0.8~2.9)则一直在1.1左右波动。利用HYSPLIT模型模拟放射性气团运移轨迹的分析方法,表明在核事故期间输入到上海的放射性气溶胶的途径有东北和西北两条主要迁移路径。同时通过结合国内相关城市核事故期间大气放射性监测数据,证实了东北路径在中国境内的控制地位。另外,通过总结和分析北半球大气监测数据中~(131)I/~(137)Cs和~(134)Cs/~(137)Cs活度浓度比值最大值的分布特征,验证了日本核事故产生的放射性气溶胶在北半球的传输过程。     

就地HPGe谱仪测量分析长白山土壤中的137Cs等γ核素

长白山是欧亚大陆东缘的最高山系,是首批国家级自然保护区,自然环境受人类扰动较少,能较好地反映全球大气核试验、前苏联切尔诺贝利核事故在长白山地区沉降的¹³⁷Cs量。为调查¹³⁷Cs经多年衰变和迁移后在长白山土壤中的分布规律,本文利用就地HPGe γ谱仪测量分析了长白山主峰北坡、南坡及西坡的高山荒漠带、苔原带、岳桦林带、针叶林带等土壤中²³⁸U、²³²Th、⁴⁰K和¹³⁷Cs的活度浓度。结果表明,火山灰覆盖的区域,土壤中的²³⁸U和²³²Th等天然放射性核素含量较高,最高值分别为112 Bq/kg和154 Bq/kg;植被茂盛、地势平坦区域¹³⁷Cs活度浓度较高,最高为1.07×10⁴ Bq/m²。     

爱尔兰海东北部沉积物中~(239)Pu、~(240)Pu和~(241)Am的孔隙水化学

为了查定Pu和Am2个核素在沉积物沉积后的性状和评估其活化的可能性,对爱尔兰海东北部沉积物和孔隙水中的来自Sellafield的~(230)Pu、~(240)Pu和~(241)Am的分布作了研究。~(239)Pu、~(240)Pu、和~(241)Am的固相剖面中具有明显的地下峰,它与有机炭、Fe或Mn的分布无关,但可能反映Sellafield排放的历史。还原型Pu和Am的孔隙水剖面同样表明有明显的地下峰,它与有机质被氧或硝酸盐氧化的成岩作用无关,也与Fe和Mn的活化无关。孔隙水中的放射性核素剖面表明与固相中的放射性核素剖面之间在性质上有联系,这就提出一个由视Ka′s来描述的吸附/解吸作用,对还原型Pu,其范围为1.7×10~5—11.8×10~5,对还原型Am其,范围为3.5×10~5—3.9×10~5。然而对Pu(可能还有Am)来说,这种实测视K_d随深度而发生的系统变化,说明沉积物/孔隙水体系之间是不平衡的。已有的资料没有证实这种说法,即在孔隙水中,Pu的络合作用是由可溶性有机炭引起的。提出了通过近沉积物表面氧化物相的沉淀来清除Pu和Am.     

^233U内标α谱法测定石墨中痕量^239Pu

在石墨粉末试样中加入^233U作内标,用硝酸浸取样品中的Pu,移取上层清液制成α源。用α谱仪测定^233U和^239Pu的α计数比,通过加入内标^233U的已知量和^233U、^239U的相关参数。可求得^239Pu的绝对量。该分析方法可测^239Pu的含量为0．1－10μg/g,测得精密度（n＝6）优于2％。     

239Pu在高庙子膨润土中的吸附特征研究

通过静态吸附实验,研究了水相pH值、239Pu初始浓度、离子种类等因素对239Pu在高庙子膨润土中吸附行为的影响。吸附试验表明,239Pu在高庙子膨润土样品中的吸附平衡时间约为24 h,且其吸附分配比Kd值随pH值而增大,随239Pu的初始浓度增大而减小;而对于不同离子种类对239Pu在膨润土中的吸附:阴离子中CO32-对膨润土的吸附影响最大,吸附分配比Kd值最小,其次为HCO3-和SO42-,而Cl-和NO3-对膨润土的吸附基本没有影响。     

^90Sr、^137Cs在我国野生植物中转移系数的研究现状

调研了^90Sr、^137Cs在土壤-植物中的转移系数值，介绍了影响转移系数的主要因素，给出了相关土壤-植物中的转移系数统计结果，最后提出了获得转移系数的途径和相关建议。     

环境水体中~(90)Sr和~(137)Cs的监测方法

以国家标准为基础,对环境水体中~(90)Sr和~(137)Cs的监测方法进行了技术改进:增大采样量(50~100L),选择高效沉淀剂和低水平探测器。采用改进后的方法测定了50~100L水中~(90)Sr和~(137)Cs,结果显示:~(90)Sr和~(137)Cs的浓集效率分别为(91.3±2.8)%和(97.2±1.4)%;~(90)Sr的全程回收率为81.5%±2.8%;~(90)Sr和~(137)Cs的探测下限分别为8.6×10~(-4) Bq/L和9.8×10~(-4) Bq/L。50L水中~(90)Sr的比对结果显示,4家实验室测定值与标称值的相对偏差均小于11%。以上结果表明,该方法适用于环境水中微量~(90)Sr和~(137)Cs的监测,可满足环境本底调查和环境监测的要求。     

239Pu在板岩和土壤中的吸附

通过研究239Pu在地质环境中的迁移行为,为废物处置工作提供基础性数据和技术依据。以研究区的地质介质千枚状板岩和土壤为样品,利用静态实验方法,研究了核素239Pu在这2种介质中的吸附行为特征。实验结果表明,随着液固比的减小,溶液中钚的浓度均降低,说明随着颗粒样品的增多,钚的吸附量增加,而吸附分配系数均降低。吸附分配系数随着CO2-3浓度的增大而呈下降趋势,溶液中CO2-3的存在不利于钚的吸附。钚在板岩和土壤中的吸附行为可用Freundlich吸附等温式来描述。     

缓发中子计数法定量235U、239Pu初步研究

利用缓发中子计数法对²³⁵U-²³⁹Pu混合物中²³⁵U和²³⁹Pu含量的快速测定进行了初步研究。在中国原子能科学研究院30 kW微型反应堆(简称微堆)垂直孔道辐照²³⁵U、²³⁹Pu以及²³⁵U-²³⁹Pu混合物样品30 s,冷却2 s,用缓发中子探测器测量100 s,得出²³⁵U和²³⁹Pu的探测限分别为0.14和0.18 μg;探测器效率为0.015 0±0.001 0;当²³⁵U和²³⁹Pu质量比m(²³⁵U)/m(²³⁹Pu)=1.2时,²³⁵U、²³⁹Pu含量计算值与标称值的相对偏差分别为0.8%和6.9%。     

Gamma ray multiplicity of a 240Pu solid sphere simulated by JMCT

Determining the mass of plutonium metal is an important research objective in the field of nuclear material accounting and control. Based on the 3D neutron and photon transport code JMCT（Jointed Monte Carlo Transport）, the gamma ray multiplicity of²⁴⁰Pu was simulated in this study, and the average number of gamma rays leaking from²⁴⁰Pu solid spheres with different masses was also obtained. The simulation results show that there is a oneto-one correspondence between the aver...     

海水中放射性核素238U、232Th、600Co、137Cs浓集实验

采用广东省环境辐射监测中心编制的操作规程《海水中γ核素浓集方法实施细则》分析了环境海水样品的γ放射性核素238U、232Th、60Co、137Cs,该方法的238U、232Th、60Co、137Cs的回收率分别为82.5%、79.3%、80.3%、91.3%;制样放置约90 d后测量238U的数据更准确。     

高钚含量样品中α能谱法分析~(237)Np的可行性研究

通过对244 Cm的α实验谱进行拟合得到单能峰的峰形参数,采用随机抽样技术表征谱计数的统计涨落,建立了一种模拟半导体α能谱的方法。利用该方法模拟238Pu和243Am的α能谱,与实验谱基本吻合,证明了方法的可靠性。在此基础上,研究了239Pu对237Np的α能峰的影响,结果表明,当239Pu与237Np的活度比A(239Pu)/A(237Np)≤10时,通过解谱得到的A(239Pu)/A(237Np)与设定值的相对偏差≤2.0%。对于A(239Pu)/A(237Np)约为3 000的样品,如果对钚的去污系数达到300以上,则可由α能谱法测量样品中的237 Np。