不同制备条件对镍基催化剂性能的影响研究

通过不同制备方法制取NiO-Ce0.75Zr0.25O2/Al2O3催化剂,考察制备条件对CH4/CO2重整反应催化性能的影响。催化性能尤其结构特性的研究,采用H2-TPR、BET手段进行表征。结果表明:沉淀-浸渍法与共沉淀法和溶胶凝胶法相比较,所制得催化剂活性组分NiO在载体表面分散度更高,此时催化剂抗积炭、抗烧结性能增强,催化剂稳定性提高,活性评价中CH4、CO2转化率和H2收率分别可达85.5%、86.4%和93.8%。     

镧改性Cu-Fe/SiO2催化剂对合成气制备低碳醇的影响

采用超声辅助浸渍法制备La-Cu-Fe/SiO2催化剂,考察稀土元素La对Cu-Fe/SiO2催化剂的催化性能影响。通过X射线衍射(XRD),氮气吸附-脱附,CO的程序升温脱附(CO-TBD),程序升温还原(H2-TPR)等测试技术对La-Cu-Fe/SiO2催化剂进行表征,并利用合成气制备低碳醇反应评价其催化性能。试验结果表明,Cu-Fe/SiO2催化剂加入稀土元素La后,有助于改善活性中心的分散程度,增大催化剂的比表面积,提高反应物CO的吸附浓度,减小活性中心的还原损失,从而促进C2 醇的生成,有效降低产物的甲醇含量。     

水及还原温度对氧化铕促进的Cu—ZnO催化剂上甘油氢解性能的影响

采用共沉淀法制备了氧化铕（Eu2O3）促进的Cu—ZnO催化剂,通过X射线衍射（XRD）、N2O脉冲吸附等手段对所制备的催化剂物化性质进行表征,考察了它们在连续流动固定床反应器中甘油氢解反应的催化性能,讨论了反应液中水的质量分数及还原温度对Eu2O3促进的Cu—ZnO催化性能的影响．结果表明：引入Eu203不改变甘油氢解反应的产物分布,但能显著提高催化剂的稳定性;减少反应液中水含量及降低还原温度有利于提高催化剂的稳定性;稀土Eu2O3能够增强Cu—ZnO的抗水氧化能力,使催化剂表面Cu^0难被水氧化而不易失活。     

制备方法对Cu—Mn—Si／HZSM-5催化加氢性能的影响

分别采用物理混和、共沉积法和超声共沉积法制备了Cu—Mn—Si／HZSM-5复合催化剂,并用XRD、BET、H2-TPR、H2-TPD和NH3-TPD等手段进行了表征,考察3种制备方法对催化剂催化加氢性能的影响。结果表明：超声共沉积法制备的Cu—Mn—Si／HZSM-5催化剂颗粒均匀、粒径小、催化性能最好。H2-TPR、H2-TPD和NH3-TPD分析表明,采用超声共沉积法制备催化剂,更能促进Cu（Ⅰ）、Cu（Ⅱ）之间的相互转换,增强了铜锰复合氧化物相互作用,有利于催化剂表面活性物种Cu^＋形成。同时,增强了对H2的吸附强度,使表面的酸度增强,促进了催化剂活性的提高。     

镧改性Cu-Fe/SiO_2催化剂催化合成气制备低碳醇

采用超声辅助浸渍法制备了La-Cu-Fe/SiO_2催化剂,考察了不同质量分数的La对催化剂催化合成气制备低碳醇反应性能的影响。通过XRD、氮气吸附-脱附、CO-TBD、H2-TPR对La-Cu-Fe/SiO_2催化剂进行了表征。实验结果显示:加入La后有助于催化剂CuO特征衍射峰宽化,并使其比表面积增大至279.5 m2/g,Cu-Fe/SiO_2催化剂加入相对于载体SiO_2质量分数为5%的稀土元素La后,在3 MPa,300℃,催化剂0.30 g,V(H2)/V(CO)=2,流速30 m L/min条件下,CO转化率为29.2%,醇的时空产率达到128.7 g/(kgcat·h),生成低碳醇与甲醇的质量比为0.79,表明La-Cu-Fe/SiO_2催化剂有助于促进低碳醇的生成。     

Ru1LaxOδ/γ-Al2O3 催化剂上CO选择性氧化去除性能及焙烧温度的影响

采用共浸渍法制备了一系列Ru1LaxOδ/γ-Al2O3复合氧化物催化剂,考察了La2O3的加入量、焙烧温度对CO选择性氧化反应性能的影响.添加La2O3的Ru1La10Oδ/y-AI2O3催化剂在110～170℃时能达到99%以上的CO转化率,选择性相对较高;镧的加入提高了催化剂的热稳定性.在500℃以前焙烧钌的晶粒大小变化不大,但是焙烧温度达到了600℃后.晶粒明显长大.催化剂活性也随之下降.     

乙醇水蒸气重整制氢双金属催化剂Ni-Co/La_2O_2CO_3的研究

以La2O2CO3作为载体,采用浸渍法制备了负载型Ni-Co/La2O2CO3双金属催化剂,通过XRD检测金属及载体的晶相,采用自制的升温系统研究催化剂的综合性能。结果表明,催化乙醇水蒸气重整制氢反应中,Ni比Co断裂C—C键的能力强,而Co能提高H2的选择性,Ni-Co质量比为3∶1的双金属催化剂,在400℃时,乙醇转化率可达100%,在500℃时,CO的选择性低至0.28%,而H2的选择性则达到94.11%。与单一金属负载的催化剂相比,Ni-Co双金属催化剂的综合催化性能得到了较好的改善。     

Pd-SiO2催化剂制备、结构及其用于氢氧直接合成过氧化氢的反应性能

利用水热法原位合成制备了一种活性组分Pd颗粒尺寸可控且表面具有一定酸性位的大孔容Pd-SiO2催化剂.通过调节前驱液的pH值控制SiO2层的结构性质,利用TEM、XRD、N2吸附-脱附和NH3-TPD等手段对催化剂的结构和表面性质进行了表征分析,并考察了Pd-SiO2催化剂催化氢氧直接合成过氧化氢的反应性能.结果表明:水热法原位合成制备的Pd-SiO2催化剂,Pd颗粒分散较好,其尺寸范围为10～ 20 nm;对直接法催化合成过氧化氢反应,水热法原位合成制备的Pd-SiO2催化剂的催化性能明显优于传统浸渍法制备的Pd/SiO2催化剂,这是由于调节前驱液的pH值可减少催化剂的表面强酸量,有利于提高过氧化氢的稳定性.     

Ce改性Pd基整体式催化剂的结构特征及其甲烷催化燃烧性能

分别以拟薄水铝石和添加Ce的拟薄水铝石制备铝溶胶,经过堇青石（Cord）表面涂覆和Pd溶液浸渍,得到浸渍法和溶胶法Ce改性的Pd/γ-Al₂O₃/Cord整体式催化剂。采用XRD、SEM和XPS等对催化剂进行表征,评价其甲烷催化燃烧反应性能,并考察Ce的不同添加方式对催化剂结构和反应性能的影响。结果表明,适量Ce的添加可提高Pd基整体式催化剂的甲烷催化燃烧性能,溶胶法优于浸渍法。随着Ce添加量的增加,浸渍法改性的Pd基催化剂催化性能有所降低,溶胶法则呈现先升高后降低的趋势。溶胶法中Ce的添加物与γ-Al₂O₃涂层充分融合,提高了涂层的热稳定性和活性组分的分散度,0.5Pd/γ-Al₂O₃(3.0Ce)/Cord催化剂催化性能最优。     

结构型LaMnO3钙钛矿催化剂的催化燃烧活性和热稳定性

为降低堇青石载体对钙钛矿催化剂活性和稳定性的影响,以堇青石蜂窝陶瓷为基材,采用原位沉淀和悬浮浸渍技术分别制备了SiO₂和La₂O₃为涂层的结构型LaMnO₃催化剂,通过甲苯催化燃烧反应考察了催化剂的活性和热稳定性。结果表明,原位沉淀技术虽然可以均匀和高强度地在载体表面负载La、Mn活性组分,但无法在表面形成LaMnO₃钙钛矿的活性相。悬浮浸渍技术则可以保持LaMnO₃催化剂的结构和活性,结构催化剂与粉末LaMnO₃表现出相似的活性规律。La₂O₃涂层比SiO₂涂层可以更有效地保持LaMnO₃在蜂窝陶瓷载体表面的高活性和热稳定性。     

沉淀法制备体相Ni-Mo型催化剂过程中添加PEG的作用研究

采用沉淀法制备Ni-Mo催化剂前驱体,添加聚乙二醇(PEG)对其进行改性,经干燥、成型、焙烧制得Ni-Mo催化剂,采用XRD、BET分析、SEM等方法对催化剂进行了表征,并以西太平洋催化柴油为原料,考察了添加PEG对催化剂的加氢脱硫(HDS)反应性能的影响。结果表明,PEG的添加,可改善催化剂的结构和表面性质,随着PEG用量的增加,催化剂的孔体积、比表面积和孔径也逐渐增大,而活性组分分散度先增加后减少。PEG的添加,可以提高非负载型Ni-Mo催化剂的加氢脱硫活性,对催化剂物相组成方面没有影响。     

制备方法对高CuO含量的Cuo/CeO_2催化剂水煤气变换性能的影响

采用机械混合法、固相合成法、水热法、沉积-沉淀法和共沉淀法制备系列CuO/CeO_2水煤气变换催化剂,采用XRD、N_2物理吸附和H_2-TPR等方法对样品进行表征,研究制备方法对CuO/CeO_2催化剂结构的影响以及催化剂结构与其催化性能的关系。结果表明,共沉淀法有利于获得较小的CuO和CeO_2晶粒、较大的比表面积、孔容和孔径以及较好的还原性能,制得的催化剂活性和稳定性较好。     

Adsorption and reduction of nitrate in water on hydrotalcite-supported Pd-Cu catalyst

The hydrotalcite-supported Pd-Cu catalysts were successfully prepared by the impregnation or coprecipitation method, and their adsorption and catalytic reduction activity for nitrate in water were evaluated. The catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD) and surface area (BET) analysis. The results demonstrated that hydrotalcite-supported Pd-Cu catalysts could significantly adsorb nitrate ions, and then, effectively catalytically reduce them. The excellent adsorption ability for nitrate resulted from the regenerated layer structure of calcined hydrotalcite catalyst in nitrate aqueous solution. Nitrate was forced into the interlayer space and adsorbed on the external surface. The adsorption kinetics and the adsorption isotherm could be well described by pseudo-second-order model and the Langmuir model, respectively. The comparison of catalytic reduction with the adsorption for nitrate indicated that catalytic hydrogenation activity for nitrate increased with increasing adsorption capacity; nitrate reduction on hydrotalcite-supported Pd-Cu catalysts was a consecutive and dynamic adsorption and catalytic hydrogenation process. In addition, the catalyst obtained by coprecipitation method, with intact regeneration of hydrotalcite structure and a high dispersion of active metals, hold higher adsorption and catalytic activity than that prepared by co-impregnation method.     

改进共沉淀法制Cu基甲醇催化剂

采用传统共沉淀法和加表面活性剂改进共沉淀法制备了两种超细 Cu/ Zn O/ Al2 O3 催化剂 ,并应用 XRD,TEM对催化剂的结构和形貌进行了表征 ,同时用流动固定床微型反应器在3.0 MPa和体积空速 760 0 h-1下考察了其催化合成气合成甲醇的活性 .结果表明 ,改进共沉淀法制备的超细 Cu/ Zn O/ Al2 O3 催化剂具有比传统共沉淀法制备的催化剂更细的粒径和更高的催化活性 .同时从理论上对表面活性剂的作用机制进行了讨论 .     

助剂对苯加氢Ru系催化剂催化性能的影响

以三氯化钌(RuCl3)、硫酸锌(ZnSO4)和硫酸亚铁(FeSO4)为原料,采用共沉淀法制备Ru-Zn及Ru-Fe-Zn催化剂,研究了苯选择加氢制环己烯过程中助剂Zn和Zn/Fe对Ru系催化剂催化加氢性能的影响,并利用透射电镜等对催化剂进行表征。结果表明:Ru-Zn催化剂粒子清晰较为分散,Ru-Fe-Zn催化剂粒径变大,比表面积变小;Ru系催化剂中加入助剂Zn,Ru/Zn摩尔比为7时,环己烯选择性较高,加入第三组分Fe,Zn/Fe摩尔比为10,环己烯选择性进一步提高;Ru-Fe-Zn催化剂具有很好的催化活性和稳定性,苯转化率达54.9%,环己烯选择性达81.8%。     

MgO/ZrO_2的制备表征及催化合成碳酸二异辛酯

分别采用物理研磨、浸渍和共沉淀3种方法制备了负载型固体碱MgO/ZrO2催化剂,并将其用于催化碳酸二甲酯与异辛醇的酯交换反应合成碳酸二异辛酯。结果表明,催化剂的活性在焙烧温度为973 K时达到最佳,合成产物的收率分别为67.00%,51.00%,59.93%。催化剂的X射线衍射、CO2程序升温脱附、FTIR表征表明,催化剂的活性及稳定性取决于MgO/ZrO2的结构。四方氧化锆晶相对催化活性有积极的影响,当单斜氧化锆晶相明显时,催化活性显著下降。用物理研磨法制备的催化剂,由于MgO均匀分散于载体表面而使其显示高催化活性。用共沉淀法制备的催化剂,由于Mg2+进入Zr4+的晶格形成MgO/ZrO2固溶体结构,使其显示了高的稳定性和活性。     

VOCs催化燃烧催化剂Mn/γ-Al2O3和CuMn/γ-Al2O3的性能研究

用浸渍法制备了两种负载型的Mn/g -Al2O3和Cu-Mn/g-Al2O3复合氧化物催化剂,同时用共沉淀法制备了Cu-Mn-O复合氧化物催化剂。以气相色谱为检测手段,用常压气体流动评价装置考察了这三种催化剂对苯、甲苯、二甲苯等挥发性有机化合物VOCs的催化燃烧性能。发现负载型的催化剂转化率达到99%时的反应温度比非负载型的降低30~40C,其中Cu-Mn/g-Al2O3催化剂具有更好的低温活性,催化燃烧反应的速率明显提高。负载型催化剂表面的活性组分以高度分散状态存在和催化剂高的比表面积是性能好的主要原因。     

过渡金属掺杂铈-锆固溶体催化剂制备及其评价

选取过渡金属Cu、Co、Ni和Fe对Ce-Zr固溶体(CZO)进行掺杂改性,采用CO催化氧化为探针反应对其进行活性评价,考察过渡金属种类、掺杂量和掺杂方式对催化剂活性的影响.结果表明,对于过渡金属掺杂Ce-Zr固溶体,低温还原峰温度值越低,表面氧反应活性越高,催化剂活性越大,Cu掺杂的催化剂活性最高.共沉淀法与浸溃法制...     

磁性CuO-Bi2O3/Fe3O4-SiO2-MgO催化剂的制备及甲醛乙炔化性能

采用浸渍法和共沉淀法制备了一系列不同Cu含量的超顺磁CuO-Bi₂O₃/Fe₃O₄-SiO₂-MgO催化剂。使用电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-AES)、低温N₂物理吸-脱附、X射线衍射(XRD)、H₂程序升温还原(H₂-TPR)、振动样品磁强计(VSM)对催化剂的组成、结构、织构及磁性能进行表征, 评价了该催化剂催化甲醛乙炔化合成1, 4-丁炔二醇的催化活性。结果表明, 制备方法对催化剂中活性组分CuO的存在状态及炔化性能有较大影响, 采用共沉淀法较浸渍法制备的催化剂具有更高的比表面积、CuO分散度与较好的还原能力, 表现出较高的炔化性能;Cu含量是影响催化剂炔化性能的另一重要因素, 随Cu含量的增加, 催化剂活性逐渐增加, 在本研究考察范围内, 以共沉淀法制备的Cu质量分数为30%的催化剂表现出最佳的甲醛乙炔化性能。同时, 该催化剂具有良好的超顺磁性, 可以在外加磁场的作用下迅速分离回收, 循环使用6次后, 其催化活性明显高于非磁性催化剂。     

镁铝复合氧化物表面酸碱性对丙酮缩合反应的影响

采用共沉淀法制备不同镁铝比的系列水滑石样品HLDs,水滑石焙烧得到系列镁铝复合氧化物LDOs.分别以吡啶和乙酸为探针分子,采用Fr-IR法对系列LDOs样品的表面酸碱性进行测定,考察镁铝复舍氧化物表面酸碱性对其催化丙酮缩合反应性能的影响.研究结果表明,镁铝物质的量比为3的复合氧化物催化性能较好,丙酮转化率最高可达36....