108Cd核振动到转动演化的微观研究

基于微观sdIBM-F_max模型和实验单粒子能量值,在最普遍的哈密顿量下,用两组不同的核子-核子等效相互作用参数,分别很好地再现了¹⁰⁸Cd核的振动带能谱和转动带能谱及其演化过程。微观和唯象的研究指出：1)这两种激发模式的共存区是能态8⁺₁~14⁺₁(E_x=3.683~5.503MeV),8⁺₁态是振动模式占据优势的能态,14⁺₁态是转动模式占据优势的能态,而10⁺₁态则是两种模式的中立能态;2)从基态到24⁺₁态的yrast态均是集体态,而以后出现的第1个拆对顺排态很可能就是中子h_11/2的两准粒子态;3)核结构的这种过渡不是很剧烈,而是在过渡区中,通过对玻色子结构中价核子对的耦合概率的微小改变来实现的。     

Pu(OH)4(am)与碳酸根的配位行为研究

为了解在惰气环境Pu(OH)_4(am)与碳酸盐溶液中HCO^-₃，CO^2-₃的配位行为，考察了放置时间对Pu总浓度的影响；同时也考察了pH值、碳酸根总浓度变化对碳酸盐溶液中Pu的主要存在形态及溶解总浓度的影响。实验结果表明，HCO^-₃离子与Pu(OH)_4(am)生成[Pu(OH)₄(HCO₃)₂]^2-（lg K=-2.61±0.18, lgβ=54.25±0.18）或[Pu(OH)₂(CO₃)₂]^2-（lgK=-2.61±0.18, lgβ=46.91±0.18）；CO^2-₃离子与Pu(OH)_4(am）生成[Pu(OH)₄(CO₃)₂]^4-（lgK=-3.52±0.11, lgβ=53.33±0.11）。可能的配位反应方程式为： Pu(OH)_4(am)+2HCO^-₃ = [Pu(OH)₄(HCO₃)₂]^2-, Pu(OH)_4(am)+2HCO^-₃ =[Pu(OH)₂(CO₃)₂]^2-+2H₂O, Pu(OH)_4(am)+2CO^2-₃=[Pu(OH)₄(CO₃)₂]^4-。     

Ru3+和［RuNO］3+的速差动力学分析方法

建立了用速差动力学分光光度法分析同一体系中Ru³⁺和［RuNO］³⁺的方法。在盐酸羟胺存在下，测定了Ru³⁺和［RuNO］³⁺与bipy的反应表观速率常数、浓度级次及反应平衡常数。通过测量反应产物Ru(bipy)²⁺₃的起始反应速率和平衡时的浓度，由建立的相关线性方程组计算出Ru³⁺和［RuNO］³⁺的浓度。Ru³⁺和［RuNO］³⁺的回收率分别为96%~105%和95%~106%。加入EDTA能较好地掩蔽常见金属离子的干扰。     

α能谱法测定241Am(n,γ)242Amg,m的反应分支比

研究建立了1种利用α能谱测定²⁴¹Am(n,γ)²⁴²Am^g,m的反应分支比K₁和K₂的方法。利用²⁴²Am^m与²⁴²Am^g半衰期差别很大的特点，分两次测量²⁴¹Am辐照样品中的²⁴²Cm含量，分别推算²⁴²Am^g与²⁴²Am^m的生成量，从而得到K₁和K₂。实际分析了某反应堆辐照的样品，测得了该反应堆中子能谱对应的K₁和K₂值。     

注入Nb+的蓝宝石晶体退火前后的光学分析

将Nb⁺ 在不同条件下注入不同晶向的蓝宝石晶体，然后，在还原性气氛下退火，并对退火前后的蓝宝石晶体进行光学分析。分析结果表明，Nb⁺ 注入蓝宝石晶体产生的色心缺陷主要集中在紫外和可见光的高能区。通过对光吸收谱进行高斯拟合及荧光谱分析确认，引起吸收的点缺陷主要是F、F⁺、F₂、F⁺₂、F²⁺₂心等阴离子空位。退火可使这些色心点缺陷减少。退火温度越高，色心点缺陷减少越多，且减少的程度与注入温度有关。此外，700nm处的荧光峰随激发光波长变化而呈现出不同的变化趋势。     

声空化核效应实验的中子探测系统

设计建立了用于声空化核效应的中子测量系统,该系统由ST-451液闪探测器和BF₃正比计数管组成,各中子谱仪的仪器精度<2.42%,并导出BF₃正比计数管的中子探测灵敏度计算式。利用高压倍加器氘离子轰击D-Ti靶产生的2.45MeV中子,对BF₃计数管进行探测灵敏度标定。利用BF₃正比计数管测量声空化核效应实验的声核中子,由此估算有效中子发生率为7.0×10⁴～8.0×10⁵s^-1。     

99Tcm-DTPA-DG标记物的制备

为了在合成二乙三胺五乙酸-脱氧葡萄糖（DTPA-DG）基础上，制备⁹⁹Tc^m-DTPA-DG标记物，以SnCl₂·2H₂O为还原剂，还原⁹⁹Tc^mO^-₄并与DTPA-DG形成⁹⁹Tc^m-DTPA-DG标记物。进行了DTPA-DG用量、SnCl₂·2H₂O用量、反应介质pH值、反应温度等对标记率的影响实验。结果表明，25mg DTPA-DG ，500μg SnCl₂·2H₂O，pH=6，加入Na⁹⁹Tc^mO⁴淋洗液0.5~4mL，在25℃以上放置30min或沸水浴反应10min时，用9g/L NaCl和丙酮作展开剂纸层析法鉴定标记物,放射化学纯度>99%。标记物在室温放置6h，放射化学纯度仍达98.6%。⁹⁹Tc^m-DTPA-DG标记率高，标记物的体外稳定性好，操作简便，便于临床应用。     

从混合裂变产物中放化分离132I

依据混合裂变产物中碘及其母体碲的同位素的半衰期设计分离¹³²I的流程。该流程的主要步骤为浓HBr蒸发和CCl₄萃取。实验研究了浓HBr蒸发对碘的去污效果；在硝酸介质中，用含I₂的CCl₄作为萃取剂，研究了HNO₃浓度、水相中KI含量和有机相CCl₄中I₂含量对¹³²I萃取率的影响，测定了含SO₂水溶液对¹³²I的反萃率。用设计的推荐流程获得了放化纯的¹³²I，其中含有的¹³¹I的活度为¹³²I的1.3％，分离流程全程对¹³²I的化学回收率约为60％，流程对主要γ核素的去污因子大于10³。     

99Tcm(CO)3-CNRGD的制备及生物学评价

合成了含异腈基团的多肽偶联物（CNRGD）,并用［⁹⁹Tc^m(CO)₃(H₂O)₃］⁺标记,得到具有与整合素α_vβ₃受体多结合位点的⁹⁹Tc^m(CO)₃-CNRGD,并对其进行了体内外生物学评价。结果表明,在优化的标记条件下,⁹⁹Tc^m(CO)₃-CNRGD的标记率达到77%,纯化后,标记物放射化学纯度大于96%。体外稳定性实验显示其具有很高的稳定性;脂水分配系数显示其具有较好的脂溶性。正常小鼠体内分布显示,⁹⁹Tc^m(CO)₃-CNRGD在血液中清除较快,主要通过肝肾代谢。荷MCF-7人乳腺癌裸鼠体内分布显示,注射1、4h后,标记物在肿瘤部位的摄取值达(2.38±0.37)%ID/g和(1.57±0.21)%ID/g,瘤/血比分别达0.71±0.09、1.15±0.15,表明该标记物在肿瘤细胞中有一定的摄取和较长的滞留时间。     

Re/99Tcm(CO)3+黄酮复合物的合成及其与Aβ斑块的结合特性

为研制新型⁹⁹Tc^m(CO)₃⁺标记的黄酮类Aβ显像剂,设计合成了同型Re/⁹⁹Tc^m(CO)₃⁺黄酮类衍生物,用荧光法研究了Re(CO)₃⁺黄酮类衍生物在体外与Aβ斑块的结合特性,并初步观察了其在昆明小鼠体内的生物分布。结果表明,Re(CO)₃⁺黄酮类衍生物的亲和常数(K_d=5.43 nmol/L)比放射性碘标记的黄酮类衍生物高。正常小鼠的动物分布结果表明,2 min内脑初始摄取较高（0.46±0.23 %ID/g）,且清除较快（120 min时为0.13±0.04 %ID/g)。以上结果表明,⁹⁹Tc^m(CO)₃⁺黄酮类衍生物有进一步研究的价值。     

铼羰基化合物的制备及其在小鼠体内的生物分布

选择三齿配基L₁,L₂,L₃及L₄（L₁ =组氨酸, L₂ =次氮基三乙酸,L₃= 2-吡啶甲基胺 N, N-二乙酸,L₄ =二（2-吡啶甲基）-胺）作为双功能螯合剂可以连接受体、多肽、蛋白等靶向分子,用于设计合成新的以[¹⁸⁸Re(CO)₃]⁺为核心的放射性药物。标记实验表明,4个配基的浓度在1×10^-5～1×10^-4mol/L,反应时间为30min时,放射化学产率大于90％,用HPLC分离后,放射化学纯度大于95％。电泳实验表明,配合物显示不同的价态。稳定性实验表明,4种配合物在体外稳定,24h几乎不发生分解。组氨酸与半胱氨酸竞争实验说明,24h内4个配合物很难发生配基与半胱氨酸的交换反应,而在组氨酸溶液中,除L₂形成的配合物相对来说不稳定外,其它3个较稳定。是否在体内有很高的稳定性,还需实验进一步证实。小鼠动物试验表明,4个配合物均能较快地从血液和多数组织器官中清除,主要在肝和肾中浓集,是较理想的双功能螯合剂。     

乙醛肟还原钚的动力学及其在Purex流程铀钚分离中的应用

采用分光光度法研究乙醛肟浓度、酸度、NO^-₃浓度、Fe(Ⅲ)浓度和温度等对乙醛肟还原Pu(Ⅳ)反应的影响，得到了反应速率方程和相应的物化参数。实验表明：提高乙醛肟浓度和温度、降低酸度皆有利于加快乙醛肟与Pu(Ⅳ)反应的速率，而NO^-₃浓度和Fe(Ⅲ)浓度却对反应的速率影响不大；25℃时，该反应的速率常数为（39.51±0.05）(mol/L)^1.1·min^-1，反应活化能E_a=（88.96±9.43）kJ/mol。乙醛肟反萃Pu(Ⅳ)的单级实验和模拟Purex流程1B槽的串级实验结果表明：在以乙醛肟为还原剂的8级反萃、6级补萃的串级实验中，铀的收率大于99.99%，钚的收率为99.99%，铀中去钚的分离系数达到1.05×10⁴，钚中去铀的分离系数达到2.7×10⁵。      

117Snm(113Sn)(Ⅳ)-四（4-磺酸苯基）卟啉的制备

为了研制对辐射增敏的、肿瘤治疗用的117Snm放射性药物，研究了117Snm(113Sn)(Ⅳ)与四（4 磺酸苯基）卟啉（TPPS4）的反应条件和该配合物的体外稳定性及其化学计量组成。研究结果表明，用天然丰度的金属锡粒作靶料，在中子注量率为4×1013cm-2·s-1的条件下，照射90h，可以获得比活度为013GBq/g的117Snm和616MBq/g的113Sn；在pH为2~4、沸水浴中反应30min时，117Snm(113Sn)(Ⅳ) TPPS4标记率大于95%。该放射性配合物有良好的稳定性和抗生理盐水稀释性能，室温下放置48h或用生理盐水稀释5~15倍，其放化纯度基本不变；该配合物中Sn(117Snm(113Sn))与TPPS4的配位比为1∶1。     

废水组分对离子交换树脂处理含铀废水的影响

采用静态吸附和动态柱式实验相结合的方法,研究含铀废水中其它组分对201×7强碱性阴离子交换树脂处理含铀废水工艺过程除铀性能的影响。实验结果表明：溶液中存在的常量阴离子、三乙醇胺和机油等不同程度影响树脂的交换效率或降低树脂的工作交换容量。当溶液中c(CO^2－₃)≥0.24mol/L、c(HCO^－₃)≥0.28mol/L、c(SO^2－₃)≥0.23mol/L、c(Cl^－)＞0.09mol/L时,出水铀质量浓度大于20μg/L;树脂可允许通过的最大三乙醇胺浓度不应超过250mg/L;树脂中机油含量大于1%时,树脂的工作交换容量下降16%;树脂中机油含量大于11%时,树脂几乎完全失效。     

铀随地下水迁移的地球化学屏障物料选择

通过热力学计算得到的铀在场址地下水中的主要存在形态为UO₂(CO₃)^2-₂、UO₂(CO₃)^4-₃、UO₂CO⁰₃、UO₂(HPO₄)^2-₂，它们占99％以上。本工作对4种场址土壤进行表面电荷及K_d值测定。测定结果表明：场址Ⅲ土壤有最大的表面正电荷值，且对铀有极高的吸附比，是铀的良好吸附屏障物料。采用测定K_d的方法研究了8种添加剂对4种场址土壤以及炭质砂岩、Ca(OH)₂对Ⅲ号土壤的改良作用。结果表明：大部分添加剂未对铀产生屏障作用；炭质砂岩、Ca(OH)₂改善了Ⅲ号土壤的吸附性能，且Ca(OH)₂是比炭质砂岩更为优越的添加剂。     

水溶液中新核心[99Tcm(CO)2(NO)]2+和[99Tcm(CO)2(NO)-L] (L=DTPA,EDTA,EHIDA)的制备

研究了水溶液中制备[99Tcm(CO)2(NO)-L](L=DTPA,EDTA,EHIDA)配合物的2种方法:(1) 由前体[99Tcm(CO)3-L]制备[99Tcm(CO)2(NO)-L];(2)由[99Tcm(CO)2(NO)(H2O)3]2+中间体制备[99Tcm(CO)2(NO)-L];并确定了最佳标记条件.TLC和HPLC结果表明,2种方法得到的配合物放化产率均在90%以上.初步建立了1套在水溶液中简单、高效制备新的[99Tcm(CO)2(NO)]2+类配合物的方法.+基团取代原三羰基锝配合物得到的[99Tcm (CO)2(NO)-L]配合物具有良好的体外稳定性,取代后的配合物脂溶性和电荷性质都发生了改变,为99Tcm放射性药物的研制开辟了新思路.     

~2H(~6He,~7Li)n反应角分布和~7Li的质子谱因子

在中国原子能科学研究院HI-13串列加速器次级束流线上,使用6He次级束首次测量了质心系能量为9.1 MeV的2H(6He,7Li)n反应角分布,并用扭曲波波恩近似(DWBA)进行理论分析,导出了7Li的质子谱因子为0.40±0.02。