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β沸石上甲苯歧化与C_9芳烃烷基转移反应规律 总被引:7,自引:0,他引:7
依据甲苯歧化与C9芳烃烷基转移反应的实验结果对该复杂反应体系进行了简化处理。简化后的反应体系由甲苯歧化、甲苯与三甲苯烷基转移、甲乙苯加氢脱烷基 3个主反应和甲苯与甲乙苯烷基转移、乙苯加氢脱烷基和三甲苯歧化 3个副反应组成。经动力学参数估值确定了相应的动力学方程式 ;并从产物异构体的组成出发 ,讨论了 β沸石催化剂的择形性。 相似文献
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歧化与烷基转移反应是芳烃生产的重要环节。综述了歧化与烷基转移反应目前主要应用的丝光(MOR)沸石、β沸石、ZSM-5沸石催化剂。MOR和β沸石主要用于甲苯歧化和C9的烷基转移反应,ZSM-5沸石主要用于甲苯的择形歧化反应。沸石催化剂适用的原料及反应由其结构、酸性等因素决定。优化分子筛的结构和酸性是歧化与烷基转移反应催化剂发展的方向。 相似文献
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考察了芳烃在Hβ沸石上的烷基转移反应中温度、空速、原料比以及SiCl4脱铝、金属氧化物改性对催化活性和选择性的影响,并将Hβ沸石与HM、HZSM-5的催化活性进行了比较。 相似文献
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采用微型固定床催化反应装置,考察1,3,5 三甲苯(1,3,5 TMB)在丝光沸石(HMOR),HY,Hβ,HEU 1和HZSM 5这5种沸石催化剂上的催化转化率和产品分布。结合5种沸石的孔结构和酸性特征,探讨了沸石催化剂的结构、酸性与其催化活性、稳定性和产品分布之间的关系。结果表明,在沸石催化剂表面,1〖DK〗,3〖DK〗,5 TMB转化的主要反应是歧化和异构化反应,其相对量取决于沸石催化剂孔道的尺寸和可接近的表面酸性;其次是各烷基苯间的烷基转移或脱烷基反应。HY和Hβ沸石催化剂具有较大的三维孔道尺寸,因此反应活性和稳定性较高,反应以歧化反应为主;而在HEU 1和HZSM 5沸石催化剂上,因其孔道尺寸相对较小,所以转化率较低,且反应以异构化为主;另外沸石催化剂表面强酸中心的存在还会导致脱烷基反应的发生。 相似文献
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β沸石上界苯歧化与C9芳烃烷基转移反应规律 总被引:4,自引:0,他引:4
依据甲苯歧化与C9芳烃烷基转移反应的实验结果对该复杂反应体系进行了简化处理,简化后的反应体系由苯歧化,甲苯与三甲苯烷基转移,甲乙苯加氢脱烷基3个主反应和甲苯与甲乙苯烷基转移,乙苯加氢脱烷基和三甲苯歧化3个副反应组成。经动力学参数估值确定了相应的动力学方程式,并从产物异构体的组成出发,讨论了β沸石催化剂的择形性。 相似文献
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田文彦 《精细石油化工进展》2008,9(12):24-26
介绍了 La 改性的 NaY 分子筛催化剂的制备方法,探索了此催化剂应用于脱除 5-叔丁基-1,2,3-三甲基苯中的叔丁基制取连三甲苯的催化作用效果。在控制反应温度400℃、进料速率为1 mL/min、进料量与进水量的比值为1.9的常压反应条件下,5-叔丁基-1,2,3-三甲基苯的转化率和连三甲苯的选择性均达90%以上。 相似文献
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研究了硅酸乙酯或吡啶改性对纳米HZSM-5分子筛催化剂上苯与1,2,4-三甲苯反应体系中各反应的影响。结果表明:在苯与1,2,4-三甲苯反应体系中,1,2,4-三甲苯的脱烷基反应、烷基转移反应及异构化反应等一次反应主要在纳米HZSM-5外表面及孔口酸位上进行;苯与二甲苯之间的烷基转移反应、二甲苯的脱烷基反应等二次反应主要在纳米HZSM-5内表面酸位上进行;反应由B酸催化。 相似文献
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甲苯歧化与烷基转移反应在芳烃资源结构调整以及劣质资源再利用等环节中起着非常重要的作用。该反应原料中水含量易受到上游装置以及下游储存环境等因素的影响,其波动范围较大。本研究采用Ni改性的沸石分子筛催化剂,考察了原料中水含量对甲苯歧化与烷基转移反应性能的影响。研究表明,在实验测试范围内[w(H2O)<200μg/g],原料中水含量对甲苯歧化反应以及甲苯与重芳烃烷基转移反应性能影响较小。但是,原料中水分子能降低催化剂中加氢组分催化活性,抑制重芳烃侧链加氢脱烷基反应,从而降低反应的重芳烃处理能力和整体转化效率。与此同时,受抑制的加氢活性同样会降低芳环加氢副反应,进而提高苯产品质量。 相似文献
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对以溴化钠为助剂的碱性分子筛KY催化剂上的甲苯与甲烷氧化甲基化合成苯乙烯和乙苯进行了研究。KY分子筛本身对甲苯的氧化甲基化的活性很代,但在添加NaBr后其催化活性大大提高。 相似文献
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崔守业 《石油学报(石油加工)》2009,25(4):0
Based on the reaction pathways of n-hexane over catalysts and the molar selectivity of products, the independent reaction equations of n-hexane over zeolite catalysts are established. The correlation of independent reaction equations with molar selectivity of products is set up, and the molar selectivity of the independent reactions is calculated. The results show that the position of α cracking of C6 carbonium ion is favorable to the middle of carbon chain. The proportion of mono-molecular reactions over catalysts of MFI, MFI+FAU and FAU type are 75.87%,32.01% and 31.46%, respectively. The large products such as propane and propene are generated from both mono-molecular reaction mechanism and bi-molecular mechanism. The ratio of mono-molecular to bi-molecular reaction mechanism of n-hexane over zeolite catalysts is related to zeolite type. The molar selectivity of independent reactions is valid which is proved by n-hexane and H+. 相似文献
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分析了甲苯歧化及烷基转移催化剂HLD-001、HAT-099在工业应用中使用不同来源(变压吸附、乙烯和重整装置)氢气对催化剂性能的影响。结果表明:使用HLD-001催化剂期间,补充氢由乙烯装置氢气更换为重整装置氢气后,反应温度由362 ℃提升至378 ℃,总转化率下降0.23百分点,C10芳烃转化率下降6.83百分点;使用HAT-099催化剂期间,补充氢采用重整装置氢气后,反应温度由356 ℃提升至378 ℃,总转化率下降1.58百分点,C10芳烃转化率下降4.3百分点,催化剂性能明显下降,重整装置氢气中一氧化碳对催化剂的性能影响较大。 相似文献
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负载杂多钨酸催化剂上苯与二异丙苯烷基转移反应 总被引:4,自引:0,他引:4
在负载杂多钨酸催化剂上,考察了反应原料组成、杂多钨酸负载量(lcat)、催化剂对反应物质量比(mcat/mrea)、反应温度(T)、反应时间(t)及原料中苯基(C6H5-)和异丙基((CH3)2CH—)的摩尔比(n(C6)/n(i—C3))对苯与二异丙苯烷基转移反应的影响。结果表明,苯与二异丙苯的反应是由多个可逆反应组成的平衡体系,产物组成仅与反应温度和n(C6)/n(i—C3)有关;增加杂多钨酸负载量和催化剂用量、提高反应温度均能缩短反应的平衡时间,但反应温度高于180℃、n(C6)/n(i—C3)低于3时,异丙苯的选择性下降。 相似文献
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以1-己烯和正己烷不同质量配比的混合烃(以1-己烯质量分数计)为模型化合物,考察在4种分子筛催化剂(ZRP-L,Beta-L,REY-L,DASY-L)作用下混合烃的裂化产物分布规律,分别计算了1-己烯在4种分子筛催化剂作用下对正己烷转化的贡献因子,阐述了不同分子筛催化剂下不同质量配比模型化合物对烯烃、烷烃、异构烃类以及芳烃选择性的影响。结果表明:在同种催化剂作用下,随着模型化合物中1-己烯含量的增加,烷烃和烯烃选择性呈现相反的变化趋势,反应具有竞争性;在4种催化剂作用下,随着1-己烯含量的增加,异构产物选择性均增加,增加幅度由大到小对应的催化剂依次为DASY-L≈REY-L>Beta-L>ZRP-L,与4种催化剂孔径大小有良好对应关系;在4种催化剂作用下的芳烃选择性均较低,模型化合物中1-己烯促进了芳构化反应的进行,芳烃选择性与催化剂酸量及酸强度有关,催化剂酸量越高、酸强度越小,芳烃选择性越高。 相似文献
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Y沸石催化剂上二异丙苯与苯反应机理及催化剂失活 总被引:4,自引:1,他引:3
采用原位红外和TPD-ITD研究了二异丙苯、异丙苯、苯和丙烯在Y沸石催化剂上的吸附和脱附。二异丙苯与苯的烷基转移反应可能是按单分子反应SN1和双分子反应SN2-1及SN2-2机理进行;异丙苯和二异丙苯能够发生歧化反应及脱烷基反应;脱烷基反应产物丙烯能够发生齐聚反应;二异丙苯也能够发生异构化反应。催化剂失活的原因可能是,在Y沸石催化剂的超笼内形成了分子直径较大的“非焦炭化合物”,这些化合物不能从孔口 相似文献