从高放废液中分离79 Se的流程研究

建立了离子交换法与沉淀法相结合的、从高放废液中分离79Se的放化流程.该流程具有去污效果好的特点,对137Cs,90Sr,90Y,99Tc,154Eu的去污因子大于104,对125Sb,113Sn的去污因子大于103,对237Np为2×102.整个流程的收率约为53%.由该流程分离出的79Se样品能够很好地满足液闪测量和质谱测量的要求.     

裂变产物中138Cs的分离

为了获得更精确的138Cs衰变数据,需要制备出放化纯的138Cs样品.以"两步延迟分离法"为基础,将抽气法与碘铋酸铯沉淀、硅钨酸铯沉淀法相结合,建立了从裂变产物中分离放化纯138Cs的分离流程.其化学回收率达(74±1) %,对主要γ核素的去污因子大于103,操作时间在60 min以内.     

高放废液中~(93)Zr的放化分离

本工作建立了以硅胶吸附法为主的与TBP萃取相结合的从高放废液中分离93Zr的放化流程。该流程对γ核素137Cs2、41Am1、54Eu的去污因子均大于105,对137Cs的去污因子大于108,通过低本底液闪谱仪和MC-ICP-MS对样品的测量,没有发现90Sr-90Y和Pu的高能峰及151Sm的质量峰,证实得到了放化纯的93Zr样品。整个流程的化学回收率稳定在70%左右。     

91Sr亚快化分离方法的研究

为了精确测量⁹¹Sr的衰变数据，需要分离出放化纯的⁹¹Sr样品。以衰变链中的母子体关系为依据，“两步延迟分离法”为基础，对裂变产物中⁹¹Sr的快速分离方法进行了研究。分别以聚三氟氯乙烯（Kel-F）粉和大孔树脂（Amberlite XAD-7）作支撑体，制备了2种二环己基-18-冠-6的萃取色层树脂，均能快速、定量吸附Sr，吸附的Sr易于用去离子水解吸下来，研制出一套相应的亚快化分离装置。将两步延迟分离原理与冠醚萃取色层法相结合，设计了用2个萃取色层柱前后串联的快速放化分离流程，整个操作流程可在200 s左右完成。用辐照²³⁵U的裂变产物溶液进行了全流程验证，得到的⁹¹Sr 溶液为放化纯，Sr的化学回收率大于90％，对⁹²Sr的去污因子大于10²，对其它主要核素的去污因子大于10³，结果满足衰变数据测量的要求。     

裂变产物中锑的色层分离方法研究

为测定127Sb的裂变产额及衰变γ射线分支比,需研究裂变产物中锑的放化分离方法。本文研究了盐酸及硝酸溶液中Sb(Ⅲ)及Sb(Ⅴ)在Dowex 1×4、TEVA、TRU、UTEVA、硅胶等5种固相分离材料上的吸附性能,探讨了主要干扰金属离子的吸附行为,随后优化了与相关上柱、洗涤、洗脱等操作的工艺条件。依据实验结果,提出了一个硅胶和TEVA树脂联用的色层分离流程,并采用辐照铀靶溶解液进行了流程检验。结果表明,该流程对锑的化学收率大于80%,对高产额核素及干扰127Sb γ能谱测量的主要核素的去污因子均在10×103以上。该流程便于实现远程自动化操作,避免了价态调节和介质转换,且无需大量同位素载体的加入,适用于127Sb裂变产额测定中锑的放化分离,以及放化纯级127Sb制备过程中锑的初步分离。     

从混合裂变产物中分离铪

进行了从短期冷却的混合裂变产物中分离铪的研究。测定了在不同Zr,Hf载体量时的分离因子α和分离度R_3值,推荐了一个分离放化纯~(181)Hf的流程。方法简单,对裂变产物的去污因子为10~8～10_9,对~(95)Zr的分离因子为～10_6,化学产率为60～70％。     

~(93)Nb~m、~(94)Nb的放化分析

建立了N-苯甲酰-N-苯胲(BPHA)萃取、氨水反萃、结合2次α-安息香肟萃取除Mo、从某元件溶解液中分离93Nbm和94Nb的分离流程。该流程对137Cs和93Mo的去污因子分别为2.4×106和1×103,对144Ce和103Ru的去污因子大于104。采用宽能HPGeγ谱仪对产品进行测量。利用241Am、137Cs、57Co标准源得到仪器在低能部分的效率曲线,内插法得到对93Nbm(16.6 keV)的探测效率为(3.24±0.06)%,并最终确定了某元件溶解液中93Nbm的比活度为(126.87±4.86)Bq/g,94Nb的比活度小于0.05 Bq/g。     

裂变产物中90Rb的快速放化分离方法研究

为精确测量⁹⁰Rb的衰变数据,需制备出放化纯的⁹⁰Rb样品。本文利用“两步延迟分离法”,建立了一套从新生成的裂变产物中快速分离高丰度⁹⁰Rb的放化流程。该流程先采用抽气法从辐照靶内提取出气体裂变产物⁹⁰Kr,再利用水洗法提取出⁹⁰Kr衰变生成的子体⁹⁰Rb。研制了一套⁹⁰Kr快速提取装置,最终得到了无载体、高比活度的⁹⁰Rb样品。整个分离流程收率约为20%,对主要杂质核素的去污因子达到了10³,操作时间在2.5 min内。     

气体裂变产物88Kr的放化分离方法

为了制备满足88Kr核参数测量的样品,本工作研究了88Kr的放化分离方法。以85Kr、125Xe为放射性示踪剂研究了活性炭柱对Kr和Xe的吸附分离条件。结果显示,在0℃下Xe能被活性炭柱快速吸附而Kr不吸附。研制了一套适用于短寿命气体裂变产物分离的装置系统,使用辐照的铀靶进行了88Kr样品的分离。Kr的收率大于90%,Xe及I的去污因子大于1×104,整个操作过程可在5min内完成。     

核反应堆中高能中子份额的测量

开展了铀、镎及裂变产物在阴离子交换树脂和TBP萃淋树脂上的吸附行为研究,建立了大量铀中微量镎的去除方法。该流程铀的化学收率约90%;对Np、Ce、Ba、La的去污因子大于1×104,对Nd、Ru的去污因子为1×103,对Zr、Nb的去污因子约为1×102。应用该放射化学分离流程,分别利用238U(n,2n)237U反应,测量了堆中高能中子(6 MeV)的注量率;利用238U(n,γ)239U反应,测量了堆中热中子的注量率,得到了反应堆中高能中子(6 MeV)所占的份额。     

基于TOA萃取色层的土壤中238Pu/239,240Pu活度比的分析方法

核设施周边环境土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的信息特征可用于评估核活动,为了获得准确的核素比,需要建立²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析方法。在三正辛胺（TOA）萃取法分析Pu含量的基础上,考察了盐酸和硝酸洗涤以及洗涤用量对U、Th、Am等杂质元素的去除情况,并引入共沉淀步骤进行前处理流程的优化,建立起一个基于TOA萃取色层的土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析方法。当土壤样品量为25 g时,该方法Pu的化学回收率大于70%,U、Th的去污因子大于10⁴,Am的去污因子大于10³,²³⁸Pu的最低检测比活度为（6.0±1.6）×10^-6 Bq/g,^239,240Pu的最低检测比活度为（6.4±0.4）×10^-6 Bq/g(n=3)。该方法可应用于环境土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析,为军控核查和环境监测提供技术支持。     

模拟放射性污染土壤样品中~(147)Pm的分离及液闪测量

本工作针对受乏燃料污染的环境土壤样品,研究了Pm的分离纯化方法,建立了~(147)Pm的分析流程,流程收率大于70%,对主要干扰核素的去污因子大于10~3。同时,通过~(147)Pm标准源对效率示踪法测量结果进行验证,测量值与推荐值相对偏差小于0.5%。将该方法应用于模拟样品分析,其结果与~(147)Nd测量推荐值的相对偏差小于2%。     

三步分离法制备高丰度的142La

为精确测量¹⁴²La的衰变数据,需制备出高活度、高丰度、无载体的¹⁴²La样品。为去除或降低混合裂片中放射性镧的其他同位素,依据母子体衰变关系和同一质量链上独立产额的差异,提出了“三步分离”的分离模式。以一次BaCl₂•2H₂O沉淀、两次HDEHP萃取色层分离为手段建立了快速分离¹⁴²La的化学流程,并研制了批式快速化学分离装置。流程耗时约20 min,化学回收率约80%,对其他核素的去污因数大于10³,产品中¹⁴²La与¹⁴¹La活度比大于3.5。     

医用裂变99Mo分离纯化工艺中131I-和131IO-3的去除

为评价已建立的裂变⁹⁹Mo分离纯化工艺,即AgNO₃沉淀法、α-安息香肟沉淀法、阴离子交换色层法与活性炭色层法联用工艺流程,对放射性碘的去除效果,本研究以¹³¹I为放射性示踪剂,研究两种不同放射性碘化学形态¹³¹I^-与¹³¹IO^-₃在⁹⁹Mo分离纯化工艺中的行为及其去除效果。结果表明,对于¹³¹I^-,AgNO₃沉淀能够去除模拟溶液中98.2%¹³¹I^-,α-安息香肟沉淀法分离⁹⁹Mo工艺能够去除97.9%¹³¹I^-,AG1-×8树脂上阴离子与I-发生交换可以除去Mo样品中99.9%的¹³¹I^-,活性炭色层法通过吸附作用除去75%的¹³¹I^-,最终¹³¹I^-的累积去污系数为1.90×10⁶,¹³¹I^-的去除率大于99.99%。对于¹³¹IO^-₃,加入AgNO₃对其去除没有影响,ɑ-安息香肟沉淀法能除去99%以上的¹³¹IO^-₃,AG1-×8树脂上阴离子与¹³¹IO^-₃发生交换可以除去Mo样品中99.9%的¹³¹IO^-₃,活性炭色层法能除去约70%¹³¹IO^-₃,最终¹³¹IO^-₃的累积去污系数为2.52×10⁵,¹³¹IO^-₃的去除率大于99.99%。已建立的裂变⁹⁹Mo分离纯化工艺流程对¹³¹I^-与¹³¹IO^-₃均具有出色的去除效果。     

铀与痕量镤的分离纯化方法

在高浓铀年龄的测量过程中,涉及到U、Pa的分离提取。本工作以天然铀、自制~(233)Pa为指示剂,研究了HCl、HF浓度等对TEVA树脂吸附U、Pa的影响,建立了TEVA色层法分离提取U和Pa的方法。结果表明:Pa的放化收率为99%,对Pa的去污因子为5.4×10~3;U的化学收率为96%,对U的去污因子为2.8×10~3。     

固相萃取片法分析土壤中的~(99)Tc

系统研究了阴离子固相萃取片分离水溶液中TcO-4的性能,包括流速、酸度、体积、土壤基质对吸附的影响。在此基础上,针对土壤中99 Tc含量的分析,建立了以固相萃取片法为主要分离手段、液闪为放射性测量方法的分析流程,并利用模拟99 Tc污染土壤样品对分析流程进行了检验。研究结果表明,土壤中含有的本底放射性核素及常见沾污核素137 Cs、90 Sr-90 Y和天然铀对分析流程均无明显干扰,全流程99 Tc的化学收率在95%以上。样品质量为10g、液闪测量能量范围本底计数率为10min-1、测量时间为10h时,方法的最小可探测浓度约为0.07min-1·g-1,即1.1Bq/kg。     

90Sr在SuperLig®620固相萃取颗粒上的吸附性能研究

为了建立SuperLig^®620分离水中⁹⁰Sr的方法,研究了接触时间、硝酸酸度、柠檬酸铵浓度、干扰核素等对⁹⁰Sr在SuperLig^®620固相萃取颗粒上分配系数K_d的影响。在0.1 mol/L HNO₃介质中,接触时间大于30 min时,K_d大于1 000 mL/g。在c(H⁺)＞1 mmol/L时,SuperLig^®620不吸附¹³⁷Cs、²³⁹Pu、⁹⁰Y,但可吸附¹³³Ba。通过调节解吸时柠檬酸铵的浓度,可排除¹³³Ba对⁹⁰Sr分离的干扰。研究了SuperLig^®620色层柱分离水中⁹⁰Sr的方法,将样品调节至0.1 mol/L HNO₃上柱,首先用10V_c（柱体积V_c＝0.1 mL）0.1 mol/L HNO₃洗涤杂质,然后依次用9V_c 0.1 mol/L柠檬酸铵、13V_c 1.8 mol/L柠檬酸铵解吸⁹⁰Sr、¹³³Ba。该流程对⁹⁰Sr的回收率大于99%,对主要干扰核素的去污因子大于3×10³,适用于环境水中⁹⁰Sr的分析。     

反应堆铝合金样品中63Ni的测量技术研究

为建立反应堆铝合金样品中⁶³Ni活度测量的方法,在前期确定了样品前处理流程的基础上,进行了全程化学回收率实验、去污实验、镍载体量对测量效率的影响及空白实验等方面工作。全程化学回收率在70%以上,对各种杂质离子的去污因子均为10²及以上,镍载体的加入量选为5 mg。该方法对DPM（放射性核素每分钟衰变数）的标准偏差为6.29,相对标准偏差为15.9%,检出限为1.38 Bq/g,已应用于反应堆退役样品的分析测量。     

退役氚污染不锈钢管道除氚技术研究

针对退役氚污染不锈钢管道材质中氚的存在状况,对残留在管道壁中氚的去除技术进行了研究,在此基础上研制了一套退役氚污染不锈钢管道除氚实验装置,对其除氚性能进行了验证。结果表明,研制的不锈钢管道除氚实验装置对氚污染大于10⁶Bq/kg的不锈钢中氚的去污因子大于10³。     

68Ga标记药物研究进展

正电子发射型计算机断层显像(positron emission tomography, PET)是核医学领域重要的诊断及显像工具,在基础医学诊断、新药研发和疗效评价等各方面发挥越来越重要作用。¹⁸F是PET显像最常用的核素,但¹⁸F需要加速器生产。⁶⁸Ga为PET显像核素,可以从长寿命的⁶⁸Ge/⁶⁸Ga发生器装置获得,不必依赖加速器。随着配位化学的发展,各种双功能螯合剂用于⁶⁸Ga的标记,可将⁶⁸Ga与多种化学结构及生物分子连接并且可以药盒化⁶⁸Ga标记药物。本文主要介绍近期⁶⁸Ga标记放射性药物的研究进展。